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3DOM M x Co 3-x O 4 (M=Cu,Zn,Ni)钴基尖晶石复合氧化物催化炭烟氧化的研究

发布时间:2024-04-21 06:31
  柴油车尾气排放的炭烟颗粒(PM,也称为Soot)和氮氧化合物(NOx)是两种主要的污染物,炭烟颗粒是造成空气中PM2.5的主要原因,氮氧化合物又容易造成酸雨、光化学烟雾等环境问题。控制柴油车尾气中炭烟颗粒和氮氧化合物的排放具有重要的研究意义。在柴油车尾气后处理技术中,一般利用在柴油颗粒捕集器中涂覆的催化剂氧化NO成为NO2,之后利用NO2的强氧化性能来氧化消除炭烟颗粒。炭烟氧化反应是典型的气(O2、NOx)-固(炭烟)-固(催化剂)三相接触反应。提高炭烟氧化反应的活性主要从两个方面进行:一是提高炭烟颗粒与催化剂的接触位点;二是提高催化剂的氧化还原性能。在以上两个指导思想下,设计三维有序大孔结构(3DOM)可以提高炭烟颗粒与催化剂的接触效率,以过渡金属氧化物中具有最强氧化还原性能的Co3O4为研究对象,调节催化剂的组分来研究在NO/O2/N2条件下的炭烟氧化。本论文设计3...

【文章页数】:143 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
    1.1 柴油车尾气排放污染物的类型
        1.1.1 柴油车尾气排放污染物的性质和危害
    1.2 针对柴油车尾气排放制定的标准
    1.3 控制柴油车尾气排放的措施
        1.3.1 机内净化
        1.3.2 尾气后处理技术
    1.4 消除柴油车尾气中PM的催化剂
    1.5 催化NO氧化反应机理
    1.6 催化炭烟氧化反应机理
        1.6.1 活性氧机理
        1.6.2 NO2辅助机理
    1.7 三维有序大孔催化剂的研究进展
        1.7.1 三维有序大孔的制备
        1.7.2 三维有序大孔在催化领域的应用
    1.8 本论文的研究思路及内容
第2章 实验部分
    2.1 仪器设备和化学药品
    2.2 主要实验内容
        2.2.1 羧基改性PMMA微球的制备
        2.2.2 3DOM催化剂的合成
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 N2吸附脱附(BET)
        2.3.3 可见光拉曼(Raman)的测定
        2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)
        2.3.5 透射电子显微镜(TEM)
        2.3.6 氢气程序升温反应(H2-TPR)
        2.3.7 炭烟程序升温还原(Soot-TPR)
        2.3.8 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.9 原位漫反射傅立叶变换红外光谱分析(In-situ DRIFTs)
        2.3.10 原位拉曼分析(In-situ Raman)
        2.3.11 理论模型与计算方法的建立
    2.4 催化剂的活性评价方法及装置
        2.4.1 炭烟程序升温氧化(Soot-TPO)
        2.4.2 炭烟氧化的表观活化能(Ea)
        2.4.3 等温反应
        2.4.4 NO程序升温氧化(NO-TPO)
第3章 3DOM CuaCobO_δ催化剂的制备及其催化炭烟燃烧的研究
    3.1 引言
    3.2 3DOM CuaCobO_δ催化剂的制备
    3.3 3DOM CuaCobO_δ催化剂的表征结果
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 Raman表征
        3.3.3 SEM表征
        3.3.4 BET表征
        3.3.5 H2-TPR表征
        3.3.6 Soot-TPR表征
    3.4 3DOM CuaCobO_δ催化剂的活性结果
        3.4.1 3DOM CuaCobO_δ催化剂催化NO氧化的活性评价结果
        3.4.2 3DOM CuaCobO_δ催化剂催化NO氧化的活性评价结果
    3.5 3DOM CuaCobO_δ催化剂的讨论结果
        3.5.1 3DOM CuaCobO_δ催化剂的合成方法
        3.5.2 3DOMCuaCobO_δ催化剂的结构和组成对于NOx辅助的炭烟氧化的影响
    3.6 本章小结
第4章 3DOM MxCo3-xO4(M=Zn和Ni)催化剂的制备及其消除炭烟的研究
    4.1 引言
    4.2 3DOM MxCo3-xO4(M=Zn和 Ni)催化剂的制备
    4.3 3DOM MxCo3-xO4(M=Zn和 Ni)催化剂的活性结果
        4.3.1 3DOMMxCo3-xO4(M=Zn和 Ni)催化剂催化炭烟氧化的活性评价结果
        4.3.2 活化能对3DOM MxCo3-xO4(M=Zn和 Ni)催化剂催化炭烟氧化的影响
    4.4 3DOM MxCo3-xO4(M=Zn和 Ni)催化剂的表征结果
        4.4.1 XRD表征
        4.4.2 Raman表征
        4.4.3 SEM和(HR)TEM表征
        4.4.4 BET表征
        4.4.5 XPS表征
        4.4.6 H2-TPR和 Soot-TPR表征
        4.4.7 等温厌氧滴定
        4.4.8 NO氧化反应
        4.4.9 NOx吸附和脱附的原位红外表征
        4.4.10 原位拉曼表征
    4.5 3DOM MxCo3-xO4催化剂的讨论结果
        4.5.1 .表面活性氧物种和氧空位
        4.5.2. 3DOM MxCo3-xO4催化剂上NO2的产生过程
        4.5.3. 3DOM MxCo3-xO4催化剂对于NOx辅助炭烟氧化的反应机理
    4.6 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果
攻读硕士学位期间发表学术论文



本文编号:3960549

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