吡啶基离子液体功能化ZIF材料及其CO 2 环氧化性能研究
发布时间：2024-02-22 12:14
自工业革命以来,将二氧化碳进行捕集和化学固定,并且用于后续的资源利用获得化工产品是当前科学界研究的主题,以创造经济价值,提高资源利用率。CO2与环氧化物生成环状碳酸酯(PC)的反应是最绿色的经济反应之一,环状碳酸酯作为有机合成中非常重要的化学产品,在化工生产方面具有广泛的用途。继科研工作者合成金属有机骨架材料(MOFs)之后,发现了一种更复杂的沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),该材料由金属Zn或Co桥接咪唑环有机分子组成。由于其巨大的比表面积,极高的热稳定性,易于回收,结构多样以及可调节的性能,在催化等领域具有诱人的应用前景。当在温和条件下除去溶剂分子时,某些ZIFs可以在晶体结构内形成不饱和位点,以促进CO2环氧化反应。离子液体是由阴、阳离子组成的一种熔融的盐,在常温常压下以液态形式存在。当卤素离子作为阴离子时,由于其具有很强亲核性而且易离去,在CO2的环加成反应中具有促进环氧化合物开环的作用。本文分别通过共价键结合和溶剂热法,将吡啶基离子液体引入多种ZIFs中,合成负载型催化剂,首先用多种现代表征方法对它们的组成结构以...
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 CO2的利用现状
1.3 CO2与环氧化物合成环碳酸酯研究进展
1.3.1 离子液体催化剂
1.3.2 功能化离子液体催化剂
1.3.3 金属配合物催化剂
1.3.4 金属氧化物催化剂
1.3.5 金属有机骨架材料(MOFs)催化剂
1.3.6 固载型催化剂
1.4 金属有机骨架材料的性质及应用
1.4.1 金属有机骨架材料的概念
1.4.2 金属有机骨架材料的制备方法
1.4.3 金属有机骨架材料在CO2的捕获和转化中的应用
1.5 本课题的主要研究内容
第二章 吡啶基离子液体功能化ZIF-90催化CO2环氧化性能研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 催化剂表征手段
2.2.3 催化剂性能评价
2.2.4 产物分析
2.3 催化剂的制备
2.3.1 离子液体的制备
2.3.2 ZIF-90 的制备
2.3.3 ZIF-90-IL-n(n=1, 2,3)的制备
2.4 样品表征分析
2.4.1 X射线衍射分析
2.4.2 扫描电子显微镜分析
2.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
2.4.4 X光电子能谱分析
2.4.5 氮气吸附-脱附分析
2.4.6 热重分析
2.4.7 CO2/NH3程序升温脱附分析
2.4.8 电感耦合等离子体发射光谱测试
2.5 催化剂活性研究
2.5.1 各种催化剂的催化性能
2.5.2 反应时间对合成环状碳酸酯的影响
2.5.3 温度对合成环状碳酸酯的影响
2.5.4 初始压力对合成环状碳酸酯的影响
2.5.5 催化剂用量对合成环状碳酸酯的影响
2.5.6 催化剂稳定性研究
2.5.7 ZIF-90-IL-1对多种环氧化合物的催化活性
2.5.8 多种催化剂催化CO2环氧化转化活性对比
2.5.9 可能的反应路径
2.6 本章小结
第三章 吡啶基离子液体功能化 ZIF-8、ZIF-67、ZIF-7、ZIF-9 催化CO2环氧化性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 催化剂性能评价
3.2.3 产物分析
3.3 催化剂的制备
3.3.1 ZIF-8的制备
3.3.2 ZIF-67的制备
3.3.3 ZIF-7的制备
3.3.4 ZIF-9的制备
3.3.5 负载型催化剂的制备
3.4 样品表征分析
3.4.1 X射线衍射分析
3.4.2 扫描电子显微镜分析
3.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
3.4.4 氮气吸附-脱附分析
3.4.5 热重分析
3.4.6 CO2/NH3程序升温脱附分析
3.5 催化剂活性研究
3.5.1 各种催化剂的催化性能
3.5.2 反应参数对结果的影响
3.5.3 催化剂稳定性研究
3.6 本章小结
第四章 结论与展望
4.1 结论
4.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢
本文编号：3906740
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 CO2的利用现状
1.3 CO2与环氧化物合成环碳酸酯研究进展
1.3.1 离子液体催化剂
1.3.2 功能化离子液体催化剂
1.3.3 金属配合物催化剂
1.3.4 金属氧化物催化剂
1.3.5 金属有机骨架材料(MOFs)催化剂
1.3.6 固载型催化剂
1.4 金属有机骨架材料的性质及应用
1.4.1 金属有机骨架材料的概念
1.4.2 金属有机骨架材料的制备方法
1.4.3 金属有机骨架材料在CO2的捕获和转化中的应用
1.5 本课题的主要研究内容
第二章 吡啶基离子液体功能化ZIF-90催化CO2环氧化性能研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 催化剂表征手段
2.2.3 催化剂性能评价
2.2.4 产物分析
2.3 催化剂的制备
2.3.1 离子液体的制备
2.3.2 ZIF-90 的制备
2.3.3 ZIF-90-IL-n(n=1, 2,3)的制备
2.4 样品表征分析
2.4.1 X射线衍射分析
2.4.2 扫描电子显微镜分析
2.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
2.4.4 X光电子能谱分析
2.4.5 氮气吸附-脱附分析
2.4.6 热重分析
2.4.7 CO2/NH3程序升温脱附分析
2.4.8 电感耦合等离子体发射光谱测试
2.5 催化剂活性研究
2.5.1 各种催化剂的催化性能
2.5.2 反应时间对合成环状碳酸酯的影响
2.5.3 温度对合成环状碳酸酯的影响
2.5.4 初始压力对合成环状碳酸酯的影响
2.5.5 催化剂用量对合成环状碳酸酯的影响
2.5.6 催化剂稳定性研究
2.5.7 ZIF-90-IL-1对多种环氧化合物的催化活性
2.5.8 多种催化剂催化CO2环氧化转化活性对比
2.5.9 可能的反应路径
2.6 本章小结
第三章 吡啶基离子液体功能化 ZIF-8、ZIF-67、ZIF-7、ZIF-9 催化CO2环氧化性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 催化剂性能评价
3.2.3 产物分析
3.3 催化剂的制备
3.3.1 ZIF-8的制备
3.3.2 ZIF-67的制备
3.3.3 ZIF-7的制备
3.3.4 ZIF-9的制备
3.3.5 负载型催化剂的制备
3.4 样品表征分析
3.4.1 X射线衍射分析
3.4.2 扫描电子显微镜分析
3.4.3 傅里叶变换红外光谱分析
3.4.4 氮气吸附-脱附分析
3.4.5 热重分析
3.4.6 CO2/NH3程序升温脱附分析
3.5 催化剂活性研究
3.5.1 各种催化剂的催化性能
3.5.2 反应参数对结果的影响
3.5.3 催化剂稳定性研究
3.6 本章小结
第四章 结论与展望
4.1 结论
4.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢
本文编号：3906740
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