甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究

发布时间：2022-07-13 20:22

　　天然气资源丰富,其主要用途作为能源以燃烧方式为主。然而未完全燃烧的甲烷作为第二大温室气体,直接排放会带来严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效环保的尾气净化技术,可以使低浓度甲烷在较低温度条件下进行转化,进而可避免因高温燃烧产生NOx和CO等污染物问题,这项技术对提高燃烧效率和处理（矿井）低浓度瓦斯气体以及工业废气具有重大意义。大多数催化燃烧催化剂不仅高温容易烧结,且易被水汽和硫化物毒化而失活,进而限制了催化燃烧技术在实际中的应用。本论文从镍钴尖晶石催化体系入手,通过水热60h合成的NiCo2O4具有多孔纳米片结构,甲烷催化燃烧性能更优异,在24000 ml h-1 g--1的空速下,其T50（甲烷转化率为50%的温度）约在280℃。而且水汽对水热法合成NiCo2O4催化剂的活性影响较小,特别在高空速下也是如此。这是因为经长时间水热处理,催化剂表面吸附氧和缺陷较少,从而H20在其表面上的吸附能力较弱。控制合成参数,发现可调控表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量,且表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量与其催化活性有很好的关联性。因此,我们从实验上确认了在尖晶石表面Ni3+和Co3+... 

【文章页数】：128 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 甲烷催化燃烧的研究背景
        1.1.1 当前国内外能源结构
        1.1.2 天然气利用方式
        1.1.3 甲烷催化燃烧的意义与挑战
    1.2 甲烷燃烧催化剂
        1.2.1 非贵金属氧化物催化剂
        1.2.2 贵金属催化剂
    1.3 催化剂结构性能关系
        1.3.1 载体影响
        1.3.2 Pd活性物种的影响
    1.4 影响甲烷催化燃烧的外部因素
        1.4.1 水汽影响
        1.4.2 硫的毒化
        1.4.3 其他因素影响
    1.5 本文研究目的和主要内容
第二章 实验仪器及方法
    2.1 实验仪器及试剂
    2.2 催化剂制备
    2.3 催化剂活性评价
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 X射线衍射(XRD)
        2.4.2 透射电镜(TEM)
        2.4.3 氢气程序化升温还原(H_2-TPR)
        2.4.4 氧气程序化升温脱附(CO_2-TPD)
        2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.6 氮气低温脱附
        2.4.7 甲烷程序升温还原(CH_4-TPR)
        2.4.8 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)
        2.4.9 二氧化硫程序升温脱附(SO_2-TPD)
        2.4.10 原位红外(In-situ DRIFT)
        2.4.11 CO脉冲吸附实验(CO chemisorption)
第3章 调控Ni和Co在尖晶石表面浓度提高甲烷燃烧的低温活性
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
        3.2.2 催化剂的表征与评价
        3.2.3 催化反应速率和高价态离子表面密度
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的结构性质
        3.3.2 催化剂的氧化还原性
        3.3.3 催化剂的活性评价
    3.4 小结
第4章 利用流电沉积法在尖晶石上原位生长Pd粒子用于低温甲烷催化燃烧
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 催化剂制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的结构
        4.3.2 催化剂的氧化还原性
        4.3.3 催化剂的活性
        4.3.4 催化机理讨论
        4.3.5 催化剂稳定性和耐水性能
    4.4 小结
第5章 抗烧结Pd@S-1催化剂: 水汽和二氧化硫对甲烷催化燃烧性能的影响
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验试剂
        5.2.2 催化剂的制备
        5.2.3 催化剂的评价和表征
    5.3 实验结果
        5.3.1 热稳定性
        5.3.2 耐水汽性能
        5.3.3 耐硫性能
    5.4 结果讨论
    5.5 小结
第6章 结论与展望
    6.1 全文总结
    6.2 工作展望
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果


【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3660705