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过渡金属硫化物/碳复合多功能催化剂的合成及其在电解水中的应用

发布时间:2022-07-13 13:29
  为了解决能源过度消耗和环境污染的问题,开发清洁高效安全的绿色能源成为当下热点。将可再生能源发电与电解水制氢结合既可以高效利用这种间歇性不稳定能源(太阳能、风能等)解决其不能并入电网的问题,也可以实现零碳排放高效制备高纯氢气。光伏电解水制氢系统越来越受到大家的青睐。目前市场上硅基太阳能光伏电池已实现工业化生产应用,电解水制氢方面仍然存在着高能耗、贵金属催化剂以及氢氧分离等问题。廉价高效电催化剂是电解水反应中降低反应过电位,增加反应速率的关键。OER由于其缓慢动力学过程限制了整个全水解反应的效率,为了简化工艺、提高效率、降低成本,制备同时具有较高OER和HER性能的多功能催化剂变为我们研究的重点。另一方面,提高氢气纯度避免氢氧混合,优化改善电解池设计也是一种有效方式。近来,使用分步解耦水分解系统代替传统隔膜电解池受到广泛关注。利用液相或固相电子/质子缓存体(或氧化还原介质)作为辅助电极分步水分解,分离氢气和氧气的产生。因此,合适的辅助电极需要进一步开发,产气电极的选择需要进一步优化,在空间利用和能耗降低方面该电解池设计仍需要进一步改善。考虑以上几点,从低成本、低能耗、制备高纯氢气的角度出发... 

【文章页数】:167 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 电解水概述
        1.2.1 析氢反应机理
        1.2.2 析氧反应机理
    1.3 影响电化学水分解的因素
    1.4 电催化剂的分类和研究进展
        1.4.1 析氢催化剂
            1.4.1.1 贵金属催化剂
            1.4.1.2 过渡金属催化剂
            1.4.1.3 非金属催化剂
        1.4.2 析氧催化剂
            1.4.2.1 贵金属催化剂
            1.4.2.2 非贵金属催化剂
        1.4.3 多(双)功能催化剂
            1.4.3.1 HER/OER双功能催化剂
            1.4.3.2 OER/ORR双功能催化剂
            1.4.3.3 HER/OER/ORR三功能催化剂
    1.5 氢氧分离
        1.5.1 传统隔膜电解池
        1.5.2 分步水分解电解池
    1.6 本论文的选题目的及意义
    1.7 参考文献
第二章 Co_9S_8/GMTs复合材料的制备及其高效电催化全水解性能
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 原料与试剂
        2.2.2 合成方法
        2.2.3 样品表征
        2.2.4 电化学测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 物相结构和形貌特征
        2.3.2 生长过程和生长机理
        2.3.3 电催化性能
        2.3.4 自支撑Co_9S_8/GMTs电极的OER电催化性能
        2.3.5 两电极全水解测试
        2.3.6 磁性
    2.4 本章小结
    2.5 参考文献
第三章 (泡沫状)金属硫化物(Ni_3S_2,Co_9S_8,FeS)/氮掺杂碳纳米管阵列的原位转化制备及其高效电催化全水解性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 原料与试剂
        3.2.2 合成方法
        3.2.3 样品表征
        3.2.4 电化学测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 物相结构和形貌特征
        3.3.2 电催化性能
        3.3.3 电极表面气泡行为
        3.3.4 电极表面气泡粘附力计算
    3.4 本章小结
    3.5 参考文献
第四章 基于三功能(HER/OER/ORR)电催化剂的分步解耦水分解系统的设计构建及其在太阳能到氢能转化方面的应用
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 原料与试剂
        4.2.2 合成方法
        4.2.3 样品表征
        4.2.4 电化学测试
        4.2.5 分步解耦电解池
        4.2.6 氢气纯度和法拉第效率
        4.2.7 光伏-电解水系统
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 电极制备表征和性质测试
        4.3.2 分步解耦水分解
            4.3.2.1 Ni(OH)_2辅助电极的分步水分解
            4.3.2.2 NaTi_2(PO_4)_3辅助电极的分步水分解
        4.3.3 两电极分步解耦水分解系统的氢气纯度和法拉第效率
        4.3.4 分步法两电极解耦水分解效率
        4.3.5 光伏电解水催化产氢系统
        4.3.6 光伏电解水系统的效率
    4.4 本章小结
    4.5 参考文献
总结与展望
攻读博士期间发表和待发表的论文
致谢
附件
学位论文评阅及答辩情况表



本文编号:3660126

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