CO 2 加氢制低碳烯烃用MOFs衍生铁基催化剂制备及性能
发布时间：2023-05-28 12:41
CO2加氢制备低碳烯烃(C2=-C4=)是CO2利用和高效转化的重要途径之一,其中高活性和高选择性催化剂的制备是制约CO2加氢进展的关键技术。铁基催化剂由于兼具逆水煤气反应(RWGS)和费托反应(FTS)的高活性且对倾向于低碳烯烃的选择性生成而受到广泛关注。然而其复杂的反应机制和相态变化一直是调控反应性能的难点,RWGS和FTS反应速率的合理匹配是实现高选择性生产低碳烯烃的最大挑战,因此,构建多组分协同的催化剂,有效地串联两步反应是提高低碳烯烃产物选择性的关键。引入了不同铁前驱体(FeCl3·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O、Fe(acac)3)制备了FeZn/NC催化剂,研究不同前驱体和负载方式对催化剂构效关系的影响。结果表明以乙酰丙酮铁为前体衍生的FeZn/NC-3催化剂表现出最佳的低碳烯烃选择性...
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 CO2 排放及转换利用
1.1.1 CO2 排放现状
1.1.2 CO2捕集、封存和利用
1.1.3 CO2 催化加氢转化
1.2 CO2 加氢制备低碳烯烃
1.2.1 铁基催化剂反应机理
1.2.2 铁相活性中心
1.2.3 催化剂失活
1.3 影响催化性能的因素
1.3.1 助剂
1.3.2 双功能催化剂
1.3.3 载体
1.3.4 MOFs衍生碳材料催化剂
1.4 本文研究思路与内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 催化剂表征方法
2.2.1 电感耦合等离子发射光谱仪(ICP)
2.2.2 X射线衍射(XRD)
2.2.3 热重分析仪(TG& DTG)
2.2.4 透射电子显微镜(HRTEM& HAADF-STEM)
2.2.5 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.7 物理吸附仪(BET)
2.2.8 CO2程序升温脱附(CO2-TPD)
2.2.9 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.10 穆斯堡尔谱(M(?)ssbauer spectra)
2.2.11 卡尔费休水分测定仪(Karl Fisher titration)
2.2.12 激光显微拉曼光谱仪(Raman spectra)
2.3 催化剂CO2加氢反应性能评价
2.3.1 CO2加氢反应评价装置
2.3.2 实验方法
2.3.3 产物分析
第3章 不同前驱体FeZn/NC催化剂的制备及性能
3.1 FeZn/NC催化剂的制备
3.2 FeZn/NC催化剂的组成、孔及骨架结构
3.3 FeZn/NC催化剂的形貌及物相
3.4 FeZn/NC催化剂的表面性质
3.5 FeZn/NC催化剂的CO2加氢性能
3.5.1 CO2和FTS加氢反应活性
3.5.2 CO2和FTS加氢反应烃类产物选择性
3.5.3 FeZn/NC催化剂活性相讨论
3.5.4 FeZn/NC催化剂加氢性能讨论
3.6 小结
第4章 不同热解温度FeCo/NC催化剂的制备及性能
4.1 FeCo/NC催化剂的制备
4.2 FeCo/NC催化剂的组成和孔结构性质
4.3 FeCo/NC催化剂的形貌与物相
4.4 FeCo/NC催化剂的表面性质及碱性位研究
4.5 FeCo/NC催化剂的CO2加氢性能
4.5.1 FeCo/NC催化剂加氢活性和选择性
4.5.2 不同热解温度对FeCo/NC催化剂的活性相影响
4.5.3 不同热解温度对FeCo/NC催化剂的性能的影响
4.5.4 催化剂稳定性评价
4.6 小结
第5章 铁钴比例可调FeCo/MC催化剂制备及性能
5.1 FeCo/MC催化剂的制备
5.2 FeCo/MC催化剂的组成及孔结构性质
5.3 FeCo/MC催化剂的形貌与物相
5.4 FeCo/MC催化剂的表面性质
5.5 FeCo/MC催化剂反应中的相转变
5.6 FeCo/MC催化剂的CO2加氢性能
5.7 小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 前景与展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3824608
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 CO2 排放及转换利用
1.1.1 CO2 排放现状
1.1.2 CO2捕集、封存和利用
1.1.3 CO2 催化加氢转化
1.2 CO2 加氢制备低碳烯烃
1.2.1 铁基催化剂反应机理
1.2.2 铁相活性中心
1.2.3 催化剂失活
1.3 影响催化性能的因素
1.3.1 助剂
1.3.2 双功能催化剂
1.3.3 载体
1.3.4 MOFs衍生碳材料催化剂
1.4 本文研究思路与内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 催化剂表征方法
2.2.1 电感耦合等离子发射光谱仪(ICP)
2.2.2 X射线衍射(XRD)
2.2.3 热重分析仪(TG& DTG)
2.2.4 透射电子显微镜(HRTEM& HAADF-STEM)
2.2.5 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.7 物理吸附仪(BET)
2.2.8 CO2程序升温脱附(CO2-TPD)
2.2.9 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.10 穆斯堡尔谱(M(?)ssbauer spectra)
2.2.11 卡尔费休水分测定仪(Karl Fisher titration)
2.2.12 激光显微拉曼光谱仪(Raman spectra)
2.3 催化剂CO2加氢反应性能评价
2.3.1 CO2加氢反应评价装置
2.3.2 实验方法
2.3.3 产物分析
第3章 不同前驱体FeZn/NC催化剂的制备及性能
3.1 FeZn/NC催化剂的制备
3.2 FeZn/NC催化剂的组成、孔及骨架结构
3.3 FeZn/NC催化剂的形貌及物相
3.4 FeZn/NC催化剂的表面性质
3.5 FeZn/NC催化剂的CO2加氢性能
3.5.1 CO2和FTS加氢反应活性
3.5.2 CO2和FTS加氢反应烃类产物选择性
3.5.3 FeZn/NC催化剂活性相讨论
3.5.4 FeZn/NC催化剂加氢性能讨论
3.6 小结
第4章 不同热解温度FeCo/NC催化剂的制备及性能
4.1 FeCo/NC催化剂的制备
4.2 FeCo/NC催化剂的组成和孔结构性质
4.3 FeCo/NC催化剂的形貌与物相
4.4 FeCo/NC催化剂的表面性质及碱性位研究
4.5 FeCo/NC催化剂的CO2加氢性能
4.5.1 FeCo/NC催化剂加氢活性和选择性
4.5.2 不同热解温度对FeCo/NC催化剂的活性相影响
4.5.3 不同热解温度对FeCo/NC催化剂的性能的影响
4.5.4 催化剂稳定性评价
4.6 小结
第5章 铁钴比例可调FeCo/MC催化剂制备及性能
5.1 FeCo/MC催化剂的制备
5.2 FeCo/MC催化剂的组成及孔结构性质
5.3 FeCo/MC催化剂的形貌与物相
5.4 FeCo/MC催化剂的表面性质
5.5 FeCo/MC催化剂反应中的相转变
5.6 FeCo/MC催化剂的CO2加氢性能
5.7 小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 前景与展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3824608
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