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无机半导体光催化材料的表/界面调控与性能研究

发布时间:2024-01-30 09:09
  环境污染的日益严峻和能源需求的不断增长,是当今世界共同面对的两大挑战。低成本且环境友好的无机半导体材料光催化体系,兼具解决能源与环境问题的巨大潜力。经过科研工作者四十多年的不懈努力,在光催化/光电催化分解水、光催化CO2还原、光催化降解有机污染物等光催化领域,都取得了极大的进展,开发出了许多高性能的光催化体系。尽管如此,半导体光催化材料的光催化效率仍然很低,不足以满足实际生产应用的需求。基于半导体材料的光催化反应,主要分为三个过程:(1)半导体吸收光子产生电子-空穴对;(2)光生电荷的分离、迁移和复合;(3)光生电荷在表面活性位点参与氧化还原反应。光催化剂的活性,是上述三个过程热力学与动力学平衡的结果,也就是说,理想的光催化剂应该同时具有三个特性,即较宽的光谱吸收范围、高效的电荷分离与传输性能以及表面化学反应的快速发生。科研工作者提出了许多半导体改性的策略,诸如金属/非金属掺杂、增加表面缺陷密度、异质结/同质结光催化剂的构建、助催化剂的负载等,用以提高半导体光催化剂的上述性能。事实上,上述策略可以被分为两类,即光催化剂的表面与界面调控。表面效应和界面效应是影响无机半导体光催化材料性能的...

【文章页数】:155 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 非均相光催化反应的几种类型
        1.2.1 利用太阳能分解水产氢
        1.2.2 利用太阳能还原CO2
  •         1.2.3 利用太阳能降解有机污染物
        1.3 太阳能光催化中的科学问题与解决方法
            1.3.1 半导体光催化的基本过程
            1.3.2 半导体光催化材料的表面设计
            1.3.3 半导体光催化材料的界面设计
        1.4 表面光电压技术用于研究半导体材料的光生电荷行为
            1.4.1 表面光电压技术的基本原理
            1.4.2 表面光电压技术的应用
        1.5 本论文的立题思想和研究内容
    第二章 Ni2+离子掺杂对CdS纳米棒表面态及光催化性能影响的研究
        2.1 引言
        2.2 实验部分
            2.2.1 化学试剂与主要仪器
            2.2.2 Ni2+离子掺杂的Cd S纳米棒的制备
            2.2.3 光生电荷行为的表征测试
                2.2.3.1 表面光电压谱与瞬态光电压测试
                2.2.3.2 荧光光谱测试
            2.2.4 光解水产氢实验
        2.3 实验结果与讨论
            2.3.1 乙二胺对CdS纳米棒表面性质的影响
            2.3.2 Ni2+掺杂前后CdS纳米棒表面态性质分析
            2.3.3 Ni2+掺杂前后CdS纳米棒光生电荷行为示意图
            2.3.4 Ni2+掺杂的CdS纳米棒光催化分解水产氢性能研究
        2.4 本章小结
    第三章 表面态的类型对CdS纳米晶体光催化性能影响的研究
        3.1 引言
        3.2 实验部分
            3.2.1 化学试剂与主要仪器
            3.2.2 CdS纳米晶体的制备
            3.2.3 光生电荷行为的表征测试
                3.2.3.1 表面光电压谱与瞬态光电压测试
                3.2.3.2 表面光电流测试
            3.2.4 光催化降解实验
        3.3 实验结果与讨论
            3.3.1 CdS纳米晶样品光催化降解RhB性能研究
            3.3.2 CdS纳米晶表面态性质分析
            3.3.3 CdS纳米晶表面态与RhB降解机理间的内在联系
            3.3.4 CdS纳米晶光生电荷迁移及RhB降解机理图
        3.4 本章小结
    第四章 产氧助催化剂Ni2P的修饰对Ti-Fe2O3电极光电化学水氧化性能影响的研究
        4.1 引言
        4.2 实验部分
            4.2.1 化学试剂、耗材与主要仪器
            4.2.2 光阳极的制备
            4.2.3 电化学与光电化学测试
                4.2.3.1 光电流密度测试
                4.2.3.2 IPCE及光电流稳定测试
                4.2.3.3 空穴注入效率测试
                4.2.3.4 开路电压与开路光电压测试
                4.2.3.5 表面累积电荷量测试
                4.2.3.6 电化学阻抗谱测试
            4.2.4 表面光电压谱测试
        4.3 实验结果与讨论
            4.3.1 光阳极的形貌与XRD表征
            4.3.2 光电化学水氧化的性能研究
            4.3.3 Ti-Fe2O3/Ni2P光阳极光电性能提升的原因分析
            4.3.4 Ti-Fe2O3/Ni2P光阳极光生电荷迁移示意图
        4.4 本章小结
    第五章 助催化剂CoOx与Ti-Fe2O3电极间金属电荷传输通道的构建及其对光电化学水氧化性能影响的研究
        5.1 引言
        5.2 实验部分
            5.2.1 化学试剂、耗材与主要仪器
            5.2.2 光阳极的制备
            5.2.3 电化学与光电化学测试
            5.2.4 光生电荷行为的表征测试
                5.2.4.1 表面功函分布测试
                5.2.4.2 表面光电压谱与瞬态光电压测试
                5.2.4.3 瞬态光电流测试
        5.3 实验结果与讨论
            5.3.1 光阳极表面Co基纳米颗粒的存在形式表征
            5.3.2 光阳极光生电荷分离效率和寿命的表征
            5.3.3 光电化学水氧化的性能研究
            5.3.4 金属Co电荷传输通道在光电化学过程中的重要作用
            5.3.5 光阳极性能的进一步测试
            5.3.6 Ti-Fe2O3@CoOx与Ti-Fe2O3@Co/CoOx光阳极光生电荷迁移示意图
        5.4 本章小结
    参考文献
    作者简介及科研成果
    致谢



    本文编号:3889866

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