无氢/低氢压条件转化生物质为燃料及高附加值化学品

发布时间：2023-12-09 09:12

　　当前社会,能源结构的重心仍然以化石能源为主,化石能源使用不仅会增加大气中CO₂的含量,引发环境问题,其不可再生性也会使得人们最终面临能源枯竭。油脂和木质素是两种重要可再生的生物质,有望作为化石资源的替代品来提供燃料和化学品。然而它们在加氢脱氧转化的过程中,往往需要很高的氢气压力,这会生产过程中带来成本增加和生产安全的问题。因此有必要设计和发展无氢/低氢压转化油脂和木质素为燃料及高附加值的化学品的路径,以及相对应的高效稳定的催化剂。本论文中,我们针对无氢条件转化油脂脱氧,发展了高效稳定的催化剂;针对油脂的高值化利用,设计了从油脂制备生物基润滑油基础油的策略,并开发出了相应的催化剂;针对低氢压水热条件转化木质素酚类衍生物为选择性加氢脱氧的过程,开发出耐受苛刻的水热条件的催化剂。在研究过程中,通过催化剂结构的详细研究以及反应过程的原位谱学的表征,揭示了催化剂与反应之间的构效关系。具体内容如下:(1)通过离子交换法制备了高效稳定的Pt/HAP-IE催化剂,能够以⁶.0 g?g?h^-1的速率转化浓度为50 wt%的硬脂酸,十七烷的...

【文章页数】：145 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
abstract
第一章 文献综述
    1.1 前言
    1.2 无氢条件下油脂的转化
        1.2.1 油脂的热裂解和催化裂化
        1.2.2 生物酶催化油脂的脱氧反应
        1.2.3 化学法催化油脂无氢条件脱氧反应
        1.2.4 通过原位产氢实现油脂脱氧
        1.2.5 均相催化剂催化油脂无氢脱氧反应
    1.3 无氢/低氢压条件下木质素的转化
        1.3.1 无外源氢条件下解聚木质素
        1.3.2 低压氢解木质素衍生酚类化合物
    1.4 选题意义以及研究内容
    参考文献
第二章 Pt/HAP催化油脂无氢条件脱氧成链烃
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 催化剂的合成
        2.2.3 油脂成分分析
        2.2.4 催化剂的表征
        2.2.5 催化剂评价
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 负载Pt基催化剂的筛选
        2.3.2 Pt/HAP-IE催化剂的表征
        2.3.3 Pt/HAP-IE催化硬脂酸无氢脱羧的构效关系
        2.3.4 油脂底物拓展以及高浓度油脂的转化测试
        2.3.5 催化剂的稳定性
    2.4 小结
    参考文献
第三章 PtSn合金催化剂催化油脂脱氧合成生物基高性能润滑油基础油
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 催化剂的制备
        3.2.3 催化剂的表征
        3.2.4 双金属催化剂催化油脂转化为烯烃
        3.2.5 润滑油基础油的制备
        3.2.6 润滑油基础油基本性质的测定
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 硬脂酸无氢脱氧至烯烃的催化剂的筛选
        3.3.2 PtSn双金属催化剂活性中心及结构的探究
        3.3.3 硬脂酸无氢脱氧至C17烯烃的反应机理
        3.3.4 烯烃产物分析
        3.3.5 烯烃的聚合
    3.4 小结
    参考文献
第四章 水热稳定的Ru/LaCO₃OH低氢压条件催化木质素酚类为芳烃
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 催化剂的合成
        4.2.3 Ru基催化剂表征
        4.2.4 催化剂性能评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 愈创木酚加氢脱氧催化剂的筛选
        4.3.2 氢气还原的Ru/LaCO₃OH结构表征
        4.3.3 水热还原的Ru/LaCO₃OH结构表征
        4.3.4 催化剂的稳定性测试
        4.3.5 愈创木酚加氢脱氧反应历程探索及反应物拓展测试
    4.4 小结
    参考文献
第五章 全文总结
在学期间所取得的科研成果



本文编号：3871268