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纳米ZnO复合光电催化氧化甲烷性能及机理研究

发布时间:2023-05-13 08:04
  甲烷是矿井瓦斯的主要成分,瓦斯事故会导致窒息、火灾、爆炸等灾害,造成大量人员伤亡和财产损失。目前,我国煤矿瓦斯防治主要通过通风、抽放等物理方法,但该类方法无法满足防治煤矿瓦斯灾害的安全要求。同时甲烷也是一种温室气体,其排放在一定程度上造成了全球变暖和气候变化。因此甲烷的转化和利用多年来一直是国内外学者的研究热点。本文基于半导体能级理论以及载流子运移理论对纳米ZnO及其复合催化剂进行了设计与制备,并对其光电催化氧化甲烷的性能及机理展开研究,探索常温常压下甲烷的绿色经济转化方式。基于半导体能级理论及热力学理论展开量子化学相关计算,对各半导体催化剂及甲烷氧化进行能级匹配,确定纳米ZnO作为光电催化氧化甲烷的基础催化剂。建立了纳米ZnO光电催化氧化甲烷光生载流子运移模型,探明了此过程中光生载流子运移机制。基于纳米ZnO光生载流子行为调控界面工程,制定了对ZnO修饰等离子体金属纳米粒子、插入高导电层以及构筑p-n结等优化方法。搭建了甲烷光电催化氧化实验系统,制备了纳米ZnO以及ZnO/Au、ZnO/石墨烯(GR)、ZnO/聚苯胺(PANI)复合催化剂。开展了纳米ZnO及其复合催化剂的形貌、结构及...

【文章页数】:130 页

【学位级别】:博士

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致谢
摘要
Abstract
1 引言
2 文献综述
    2.1 研究背景与意义
        2.1.1 课题来源
        2.1.2 研究背景与意义
    2.2 甲烷的催化燃烧研究现状
    2.3 甲烷直接催化氧化研究概况与进展
        2.3.1 甲烷均相催化氧化
        2.3.2 甲烷多相催化氧化
    2.4 甲烷电催化氧化研究概况与进展
        2.4.1 电催化氧化甲烷反应机理
        2.4.2 电催化氧化甲烷研究进展
    2.5 甲烷光催化氧化研究概况与进展
        2.5.1 气相体系中的甲烷光催化
        2.5.2 多相体系中的甲烷光催化
    2.6 半导体纳米光催化材料
        2.6.1 ZnO纳米材料
        2.6.2 等离子体Au纳米颗粒
        2.6.3 石墨烯纳米材料
        2.6.4 聚苯胺纳米材料
    2.7 研究内容及方法
        2.7.1 研究内容
        2.7.2 研究方法及技术路线
3 纳米ZnO与甲烷氧化的能级匹配及光生载流子运移机制研究
    3.1 半导体催化剂与甲烷氧化的能级匹配
    3.2 纳米ZnO光电催化氧化甲烷光生载流子运移机制
    3.3 纳米ZnO催化剂的界面调控
        3.3.1 ZnO光阳极-电解质之间固-液界面调控
        3.3.2 ZnO光电极内部固-固界面调控
    3.4 小结
4 纳米ZnO及其复合催化剂的制备
    4.1 实验试剂及仪器
        4.1.1 实验试剂
        4.1.2 实验仪器
    4.2 实验方法
    4.3 纳米ZnO及其复合催化剂的制备
        4.3.1 纳米ZnO催化剂的制备
        4.3.2 纳米ZnO/Au复合催化剂的制备
        4.3.3 纳米ZnO/GR复合催化剂的制备
        4.3.4 纳米ZnO/PANI复合催化剂的制备
    4.4 小结
5 纳米ZnO及其复合催化剂的形貌、结构及光吸收性能研究
    5.1 微观形貌分析
        5.1.1 纳米ZnO单一催化剂微观形貌分析
        5.1.2 纳米ZnO基复合催化剂微观形貌分析
    5.2 晶体结构分析
        5.2.1 纳米ZnO单一催化剂晶体结构分析
        5.2.2 纳米ZnO基复合催化剂晶体结构分析
    5.3 光吸收性能分析
        5.3.1 纳米ZnO单一催化剂光吸收性能分析
        5.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光吸收性能分析
    5.4 小结
6 纳米ZnO及其复合催化剂催化甲烷光电化学性能研究
    6.1 催化剂表面微观反应过程研究
        6.1.1 纳米ZnO单一催化剂表面微观反应过程研究
        6.1.2 纳米ZnO基复合催化剂表面微观反应过程研究
    6.2 光响应性能及强度研究
        6.2.1 纳米ZnO单一催化剂光响应性能及强度研究
        6.2.2 纳米ZnO基复合催化剂光响应性能及强度研究
    6.3 光生载流子传输阻抗研究
        6.3.1 纳米ZnO单一催化剂光生载流子传输阻抗
        6.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光生载流子传输阻抗
    6.4 光生载流子浓度研究
        6.4.1 纳米ZnO单一催化剂载流子浓度研究
        6.4.2 纳米ZnO基复合催化剂载流子浓度研究
    6.5 电化学活性面积研究
        6.5.1 纳米ZnO单一催化剂电化学活性面积研究
        6.5.2 纳米ZnO基复合催化剂电化学活性面积研究
    6.6 小结
7 纳米ZnO及其复合催化剂光电催化氧化甲烷产物及机理研究
    7.1 甲烷光电催化氧化反应产物研究
        7.1.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应产物研究
        7.1.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应产物研究
    7.2 甲烷光电催化氧化反应效率研究
        7.2.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应效率研究
        7.2.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应效率研究
    7.3 甲烷光电催化氧化反应机理研究
        7.3.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应机理研究
        7.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应机理研究
    7.4 甲烷光电催化氧化反应路径研究
        7.4.1 甲烷光电催化氧化转化为甲醇反应路径研究
        7.4.2 甲烷光电催化氧化转化为甲酸反应路径研究
    7.5 小结
8 结论
    8.1 结论
    8.2 创新点
参考文献
作者简历及在学研究成果
学位论文数据集



本文编号:3815553

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