铁电光催化剂光电成像研究
发布时间：2023-04-01 23:32
在光催化过程中,主要包括了光吸收、电荷分离和表面氧化还原反应等三个步骤,其中最为关键的是电荷分离这一步。铁电材料因具有自发极化和内建电场,在光催化中具有极大潜力,然而铁电光催化剂的电荷分离效率远低于预期,其电荷机制也鲜有研究,这极大的限制了对铁电光催化剂中电荷分离机制的认识和高效铁电光催化剂的设计。本论文中,我们利用高空间分辨的表面光电压技术对铁电光催化剂中电荷分离驱动力进行了深入研究,并在此基础上发展了高效铁电光催化剂的设计策略。主要内容如下所示:(1)利用高空间分辨的表面光电压技术证实了铁电单畴粒子可以直接将光生电子和空穴分别分离到两个对称的晶面上。定量研究表明电荷分离驱动力随着粒子沿着极化方向的厚度的增加而增加:退极化场是单畴铁电粒子中的主要电荷分离驱动力;退极化场强度在一定尺寸范围内为定值;随着粒子厚度增大,粒子两个面之间的电势差也随之增加,即电荷分离驱动力增加。与此同时,催化剂的光催化活性也提高了近5倍。(2)研究了铁电/金属异质结,发现铁电半导体中的光生电荷在金属周围聚集的现象。结果表明,光生电荷聚集的现象和铁电/金属异质结的势垒无关,电荷聚集的浓度和氧空位浓度正相关,电荷...
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.2 半导体光催化剂中的电荷分离
1.2.1 半导体光催化剂
1.2.2 促进光生电荷分离的有效手段
1.3 铁电光催化剂
1.3.1 铁电的基本性质
1.3.2 几种典型的钙钛矿性铁电材料
1.3.3 铁电的极化反转
1.4 铁电的光电性质
1.4.1 铁电异常光伏现象
1.4.2 金属/铁电/金属结构
1.4.3 铁电半导体材料带隙调控
1.4.4 铁电体光伏效应
1.5 铁电材料在光催化中的应用
1.5.1铁电光沉积实验
1.5.2 不对称沉积助催化剂
1.5.3 铁电自发极化影响表面催化活性
1.5.4 外加偏压极化反转促进电荷分离
1.6 时间分辨表征光催化剂中光生电荷分离
1.7 空间分辨时间分辨表征光催化剂中光生电荷分离
1.7.1 光电化学成像
1.7.2 扫描探针技术
1.8 空间分辨表面光电压
1.8.1 表面光电压的基本原理
1.8.2 表面光电压在光催化体系中的应用
1.9 论文工作设想
第二章 实验部分
2.1 主要试剂
2.2 表征方法
2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.2 透射电子显微镜(TEM)
2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.4 X射线粉末衍射(XRD)
2.2.5 差示扫描量热仪(DSC)
2.2.6 原子力显微镜(AFM)与开尔文探针显微镜(KPFM)
2.2.7 空间分辨的表面光电压谱(SRSPS)
2.2.8 表面光电压显微镜(SPVM)
2.2.9 导电原子力显微镜(C-AFM)
2.2.10 压电力显微镜(PFM)
2.2.11 光催化反应测试
2.2.12 电化学测试
2.2.13 时间分辨吸收光谱(TAS)
第三章 铁电光催化剂中内部电场对电荷分离过程的影响
3.1 研究背景
3.2 实验部分
3.2.1 单畴钛酸铅铁电光催化剂的合成
3.2.2 光沉积助催化剂
3.2.3 光催化产氢活性测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 单畴钛酸铅(PTO)铁电粒子
3.3.2 钛酸铅粒子中电荷分离驱动力
3.3.3 不同厚度的单畴钛酸铅粒子
3.3.4 电荷分离随粒子厚度变化
3.3.5 退极化场与电荷分离
3.3.6 退极化场的强度
3.3.7 铁电半导体中的屏蔽场
3.3.8 屏蔽场的调控
3.3.9 铁电体相电场应用于助催化剂不对称组装
3.4 小结
第四章 铁电/金属界面光生电荷分离的研究
4.1 研究背景
4.2 实验部分
4.2.1 BTO/Au样品的制备
4.2.2 表面电势拟合
4.2.3 稳态电荷密度的计算
4.2.4 瞬态吸收拟合
4.2.5 导电原子力测量
4.3 结果与讨论
4.3.1 BTO/Au模型体系
4.3.2 BTO/Au异质结
4.3.3 BTO/Au界面空间电荷层定量分析
4.3.4 内建电势对于BTO/Au界面光生电荷聚集的影响
4.3.5 体光伏效应对光生电荷聚集的影响
4.3.6 BTO/Au界面处的光生电荷浓度
4.3.7 BTO/Au的光催化和光电催化活性
4.3.8 BTO和金界面的尺寸效应
4.3.9 金粒子之间的光生电荷聚集
4.3.10 铁电与金属性透明二维材料
4.4 小结
第五章 铁电光催化中的体光伏效应
5.1 研究背景
5.2 实验部分
5.2.1 光路部分
5.2.2 数据拟合
5.3 结果与讨论
5.3.1 体光伏效应的基本概念
5.3.2 区分弹道传输和漂移机制
5.3.3 钛酸钡铁电晶体的体光伏效应
5.4 小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 论文不足
6.3 展望
参考文献
在学期间的研究成果
致谢
本文编号：3778078
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
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中文摘要
Abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.2 半导体光催化剂中的电荷分离
1.2.1 半导体光催化剂
1.2.2 促进光生电荷分离的有效手段
1.3 铁电光催化剂
1.3.1 铁电的基本性质
1.3.2 几种典型的钙钛矿性铁电材料
1.3.3 铁电的极化反转
1.4 铁电的光电性质
1.4.1 铁电异常光伏现象
1.4.2 金属/铁电/金属结构
1.4.3 铁电半导体材料带隙调控
1.4.4 铁电体光伏效应
1.5 铁电材料在光催化中的应用
1.5.1铁电光沉积实验
1.5.2 不对称沉积助催化剂
1.5.3 铁电自发极化影响表面催化活性
1.5.4 外加偏压极化反转促进电荷分离
1.6 时间分辨表征光催化剂中光生电荷分离
1.7 空间分辨时间分辨表征光催化剂中光生电荷分离
1.7.1 光电化学成像
1.7.2 扫描探针技术
1.8 空间分辨表面光电压
1.8.1 表面光电压的基本原理
1.8.2 表面光电压在光催化体系中的应用
1.9 论文工作设想
第二章 实验部分
2.1 主要试剂
2.2 表征方法
2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.2 透射电子显微镜(TEM)
2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.4 X射线粉末衍射(XRD)
2.2.5 差示扫描量热仪(DSC)
2.2.6 原子力显微镜(AFM)与开尔文探针显微镜(KPFM)
2.2.7 空间分辨的表面光电压谱(SRSPS)
2.2.8 表面光电压显微镜(SPVM)
2.2.9 导电原子力显微镜(C-AFM)
2.2.10 压电力显微镜(PFM)
2.2.11 光催化反应测试
2.2.12 电化学测试
2.2.13 时间分辨吸收光谱(TAS)
第三章 铁电光催化剂中内部电场对电荷分离过程的影响
3.1 研究背景
3.2 实验部分
3.2.1 单畴钛酸铅铁电光催化剂的合成
3.2.2 光沉积助催化剂
3.2.3 光催化产氢活性测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 单畴钛酸铅(PTO)铁电粒子
3.3.2 钛酸铅粒子中电荷分离驱动力
3.3.3 不同厚度的单畴钛酸铅粒子
3.3.4 电荷分离随粒子厚度变化
3.3.5 退极化场与电荷分离
3.3.6 退极化场的强度
3.3.7 铁电半导体中的屏蔽场
3.3.8 屏蔽场的调控
3.3.9 铁电体相电场应用于助催化剂不对称组装
3.4 小结
第四章 铁电/金属界面光生电荷分离的研究
4.1 研究背景
4.2 实验部分
4.2.1 BTO/Au样品的制备
4.2.2 表面电势拟合
4.2.3 稳态电荷密度的计算
4.2.4 瞬态吸收拟合
4.2.5 导电原子力测量
4.3 结果与讨论
4.3.1 BTO/Au模型体系
4.3.2 BTO/Au异质结
4.3.3 BTO/Au界面空间电荷层定量分析
4.3.4 内建电势对于BTO/Au界面光生电荷聚集的影响
4.3.5 体光伏效应对光生电荷聚集的影响
4.3.6 BTO/Au界面处的光生电荷浓度
4.3.7 BTO/Au的光催化和光电催化活性
4.3.8 BTO和金界面的尺寸效应
4.3.9 金粒子之间的光生电荷聚集
4.3.10 铁电与金属性透明二维材料
4.4 小结
第五章 铁电光催化中的体光伏效应
5.1 研究背景
5.2 实验部分
5.2.1 光路部分
5.2.2 数据拟合
5.3 结果与讨论
5.3.1 体光伏效应的基本概念
5.3.2 区分弹道传输和漂移机制
5.3.3 钛酸钡铁电晶体的体光伏效应
5.4 小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 论文不足
6.3 展望
参考文献
在学期间的研究成果
致谢
本文编号：3778078
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3778078.html