基于电子结构调控设计与制备纳米材料及其在无机小分子电催化领域的应用
发布时间：2023-03-12 16:31
当下,人们对能源的担忧主要集中于两个方面,一是化石能源的日益枯竭;二是化石能源带来的环境污染。化石能源的枯竭促使人们寻找可再生能源来维持可持续发展,化石能源的污染让人们开始寻求不含碳的能源形式。氢气和氨气这两种富氢小分子可以同时解决化石能源带来的两个困扰。首先这两种气体释放能量后的最终形式是无污染的水和氮气,其次水和氮气又可以分别作为原料来合成氢气和氨气,这样就可以通过地球上储量丰富的无机小分子(H2O,O2,N2)来实现清洁能源的循环可再生。随着电能的广泛使用,电催化技术用于实现无机小分子之间的转换越来越受到人们的关注。电化学水分解制备氢气技术中会涉及到的析氢反应(HER)和析氧反应(OER),实现氢能高效利用的氢氧燃料电池技术会涉及到氧气还原反应(ORR),电催化固氮合成氨技术涉及到氮气还原反应(NRR)。寻求高效的电化学催化剂来降低这些转化反应中的动力学能垒是实现电催化转化技术的关键所在。催化反应的实质是催化剂与反应分子之间的电子转移,所以电催化剂的电子结构决定了它的本征活性,调控催化剂活性位点的电子结构是提升催化剂活性的有效途径。而电催化反应还要求催化剂具有良好的导电性才能有效...
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化反应和电催化剂
1.2.1 电催化析氢反应(HER)
1.2.2 电催化析氧反应(OER)
1.2.3 电催化氧还原反应(ORR)
1.2.4 电催化氮还原反应(NRR)
1.3 理论计算在电催化领域的应用
1.3.1 理论计算在HER中的应用
1.3.2 理论计算在OER和ORR中的应用
1.3.3 理论计算在NRR中的应用
1.4 金属有机框架化合物(MOFs)制备纳米电催化剂材料
1.4.1 金属有机框架化合物(MOFs)制备金属/碳复合材料
1.4.2 金属有机框架化合物(MOFs)制备金属化合物/碳复合材料
1.4.3 金属有机框架化合物(MOFs)制备多孔碳材料
1.5 本论文的选题背景及研究内容
1.5.1 选题背景
1.5.2 研究内容
参考文献
第二章 基于晶格掺杂调控氧化钌电子结构及其在碱性电催化全水分解中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 反应材料与试剂
2.2.2 材料制备方法
2.2.3 实验表征方法
2.2.4 理论计算细节
2.2.5 电化学测试细节
2.3 结果与讨论
2.3.1 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料结构表征
2.3.2 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料HER性能测试
2.3.3 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料OER性能测试
2.3.4 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料OER活性机理讨论
2.3.5 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料全水分解性能
2.5 结论
参考文献
第三章 铂铁合金调控铂电子结构用于酸性氧还原反应
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 反应材料与试剂
3.2.2 材料制备方法
3.2.3 实验表征方法
3.2.4 电化学测试细节
3.3 结果与讨论
3.3.1 np-PtFe/NPCS催化剂的合成及其结构表征
3.3.2 np-PtFe/NPCS复合材料的酸洗ORR性能测试
3.3.3 np-PtFe/NPCS复合材料PEMFC性能测试
3.4 结论
参考文献
第四章 电催化氮还原产率真实性的探究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验过程
4.3 结果与讨论
4.4 总结
参考文献
第五章 原子级分散的镁sp杂化用于电催化氮还原合成氨反应的探究
5.1 引言
5.2 实验试剂
5.2.1 反应材料与试剂
5.2.2 材料制备方法
5.2.3 实验表征方法
5.2.4 理论计算细节
5.2.5 电化学测试细节
5.2.6 氨产率测定细节
5.3 理论计算结果与讨论
5.4 实验结果与讨论
5.5 总结
参考文献
第六章 总结与展望
附录
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果
本文编号：3761560
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化反应和电催化剂
1.2.1 电催化析氢反应(HER)
1.2.2 电催化析氧反应(OER)
1.2.3 电催化氧还原反应(ORR)
1.2.4 电催化氮还原反应(NRR)
1.3 理论计算在电催化领域的应用
1.3.1 理论计算在HER中的应用
1.3.2 理论计算在OER和ORR中的应用
1.3.3 理论计算在NRR中的应用
1.4 金属有机框架化合物(MOFs)制备纳米电催化剂材料
1.4.1 金属有机框架化合物(MOFs)制备金属/碳复合材料
1.4.2 金属有机框架化合物(MOFs)制备金属化合物/碳复合材料
1.4.3 金属有机框架化合物(MOFs)制备多孔碳材料
1.5 本论文的选题背景及研究内容
1.5.1 选题背景
1.5.2 研究内容
参考文献
第二章 基于晶格掺杂调控氧化钌电子结构及其在碱性电催化全水分解中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 反应材料与试剂
2.2.2 材料制备方法
2.2.3 实验表征方法
2.2.4 理论计算细节
2.2.5 电化学测试细节
2.3 结果与讨论
2.3.1 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料结构表征
2.3.2 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料HER性能测试
2.3.3 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料OER性能测试
2.3.4 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料OER活性机理讨论
2.3.5 Ru/Cu-doped RuO2/C复合材料全水分解性能
2.5 结论
参考文献
第三章 铂铁合金调控铂电子结构用于酸性氧还原反应
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 反应材料与试剂
3.2.2 材料制备方法
3.2.3 实验表征方法
3.2.4 电化学测试细节
3.3 结果与讨论
3.3.1 np-PtFe/NPCS催化剂的合成及其结构表征
3.3.2 np-PtFe/NPCS复合材料的酸洗ORR性能测试
3.3.3 np-PtFe/NPCS复合材料PEMFC性能测试
3.4 结论
参考文献
第四章 电催化氮还原产率真实性的探究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验过程
4.3 结果与讨论
4.4 总结
参考文献
第五章 原子级分散的镁sp杂化用于电催化氮还原合成氨反应的探究
5.1 引言
5.2 实验试剂
5.2.1 反应材料与试剂
5.2.2 材料制备方法
5.2.3 实验表征方法
5.2.4 理论计算细节
5.2.5 电化学测试细节
5.2.6 氨产率测定细节
5.3 理论计算结果与讨论
5.4 实验结果与讨论
5.5 总结
参考文献
第六章 总结与展望
附录
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果
本文编号：3761560
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3761560.html