水裂解电催化剂的表面活化与稳定性研究

发布时间：2022-11-05 15:23

　　电催化反应是异相催化反应的一个重要分支,是能源存储与转换装置、绿色合成、环境和电化学工程的核心反应。其中,由于电催化水裂解反应可以经由零碳途径产生清洁能源—氢气而受到研究者广泛关注。电催化水裂解反应的两个半反应--产氢反应和产氧反应都是多电子过程,动力学和热力学上都很难发生,需要的过电势都较高。因此,为了节约能源、实现电催化水裂解的大规模应用,就需要研制高效催化剂来加快反应速率。作为异相催化剂,水裂解电催化剂的表面结构直接影响着催化性能。基于表面结构,电催化水裂解催化剂的研究主要集中于两个方面:（1）表面活化:通过应力调控、掺杂、构筑异质界面、晶面调控等策略调控表面电子结构,以提升催化剂活性;（2）构效关系研究:合理的构效关系可以促进高效催化剂开发。由于电催化水裂解反应往往在强氧化性/强还原性和强酸/强碱条件下进行,表面很容易发生重构,这就需要进一步研究催化后的表面组成和结构,揭示真实的催化活性物种。本论文以电催化水裂解催化剂的表面活化和重构为研究目标,通过引入杂原子的方式对材料进行表面活化得到碱性产氢催化剂,并研究了酸性和碱性条件中一些典型产氧催化剂的表面重构,初步阐释了表面结构和催... 

【文章页数】：147 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化水裂解
        1.2.1 电解水简介
        1.2.2 电催化水裂解装置简介
    1.3 电催化水裂解反应机理
        1.3.1 产氢反应机理
        1.3.2 产氧反应机理
    1.4 电催化性能描述参数
        1.4.1 评价电化学性能的实验参数
        1.4.2 理论描述参数
    1.5 水裂解电催化剂表面研究的重要性
    1.6 水裂解电催化剂的表面活化
        1.6.1 影响电催化剂表面状态的因素
        1.6.2 水裂解电催化剂的表面活化策略
    1.7 水裂解电催化剂的表面结构稳定性
        1.7.1 催化剂表面结构稳定性影响因素
        1.7.2 水裂解催化剂催化过程中的表面重构
    1.8 本论文的选题意义及研究内容
    参考文献
第2章 过渡金属插层的钛酸盐:一种主客体相互作用产生的高效产氢催化剂
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 化学原料及试剂
        2.2.2 实验方案
        2.2.3 实验表征仪器
        2.2.4 电催化性能测试
    2.3 理论计算部分
        2.3.1 计算方法
        2.3.2 结构确定
        2.3.3 H*自由能计算
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 M-titanate和 Na-titanate的结构对比
        2.4.2 M-titanate的电化学性能研究
    2.5 CO-titanate的构效关系研究
    2.6 本章小结
    参考文献
第3章 电化学原位生成的NiSe/NiO_x核壳结构:一种高效电催化产氧催化剂
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 化学原料及试剂
        3.2.2 实验方案
        3.2.3 实验表征仪器
        3.2.4 电催化性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 NiSe/NF的结构表征
        3.3.2 NiSe-NiO_x/NF的电催化产氧性能研究
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 铱基12L-钙钛矿酸性水氧化性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 化学原料及试剂
        4.2.2 实验方案
        4.2.3 实验表征仪器
        4.2.4 电催化性能测试
        4.2.5 理论计算部分
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 12L-钙钛矿的结构特征
        4.3.2 12L-钙钛矿的电催化性能研究
        4.3.3 12L-钙钛矿在电催化过程中的表面重构
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 工作展望
作者简介和攻读博士期间研究成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Electrochemical oxygen evolution reaction efficiently boosted by selective fluoridation of FeNi3 alloy/oxide hybrid[J]. Meng Zha,Chengang Pei,Quan Wang,Guangzhi Hu,Ligang Feng.  Journal of Energy Chemistry. 2020(08)
[2]氢气制备技术的研究进展[J]. 李永恒,陈洁,刘城市,杨云,李菲晖,巩运兰,刘美华.  电镀与精饰. 2019(10)
[3]浅谈电解水制氢的原理及发展[J]. 王茂辉,吴震.  汽车实用技术. 2019(15)
[4]Supporting IrO2 and IrRuOx nanoparticles on TiO2 and Nb-doped TiO2 nanotubes as electrocatalysts for the oxygen evolution reaction[J]. Radostina V.Genova-Koleva,Francisco Alcaide,Garbi?e álvarez,Pere L.Cabot,Hans-Jürgen Grande,María V.Martínez-Huerta,Oscar Miguel.  Journal of Energy Chemistry. 2019(07)
[5]Rational synthesis of CaCo2O4 nanoplate as an earth-abundant electrocatalyst for oxygen evolution reaction[J]. Xiao Lin,Jing Zhou,Dehua Zheng,Chengzhi Guan,Guoping Xiao,Ning Chen,Qing Liu,Hongliang Bao,Jian-Qiang Wang.  Journal of Energy Chemistry. 2019(04)
[6]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(04)
[7]电催化析氧反应过渡金属磷化物和硫化物催化剂研究进展（英文）[J]. 彭立山,SyedShoaib Ahmad Shah,魏子栋.  催化学报. 2018(10)
[8]基于可再生能源的水电解制氢技术（英文）[J]. 迟军,俞红梅.  催化学报. 2018(03)
[9]固体氧化物电解池技术应用研究进展[J]. 葛奔,艾德生,林旭平,杨志宾.  科技导报. 2017(08)
[10]电解水制氢技术进展[J]. 倪萌,M.K.H.Leung,K.Sumathy.  能源环境保护. 2004(05)

博士论文
[1]SPE电解池和再生燃料电池膜电极研究[D]. 张扬健.清华大学 2007



本文编号：3702852