BrCN和CH 2 F 2 分子的电子贴附解离动力学研究
发布时间：2022-08-02 19:20
电子贴附解离（DEA）是低能电子贴附分子后形成的共振态瞬态负离子解离为一个负离子碎片和若干中性碎片的过程。DEA是大气、星际空间、辐射损伤和等离子体中的重要过程。反应动力学是理解DEA过程的重要途径。多原子分子的DEA反应动力学因涉及到复杂的势能面、分子内能量在多个自由度的流动以及可能的多体解离等重要问题而成为DEA研究领域的热点和难点。在本论文中,利用分子的电子贴附解离高分辨谱仪,基于交叉束方法和离子速度成像探测方法,我们首先发展了电子碰撞离子对解离的实验研究方法;其次结合从头算得到的高精度BrCN-势能曲线,系统地研究了 1.07-6.57eV能段气相BrCN分子的电子贴附解离反应动力学;之后基于电子贴附解离气相CH2F2的实验,研究了 CH2F2-的协同三体解离。此外,为了扩展高分辨离子成像谱仪的功能,我们设计了适用于轻质量离子的动量影像探测系统和用于制备激发态靶分子的双电子束“泵浦-探测”实验方法。由于干扰反应如电子贴附解离的存在,电子碰撞离子对解离的阈值测量存在一定困难。基于能量单色的电子束,我们发展了测量电子碰撞离子对解离阈值的实验方法,并通过实验与热力学阈值的良好吻合说明...
【文章页数】：109 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 低能电子-分子碰撞过程
1.1 引言
1.2 低能电子-分子碰撞过程
1.1.1 离子对解离(Ion-pair/Dipolar Dissociation,DD)
1.1.2 电子贴附解离(Dissociative Electron Attachment,DEA)
1.2.1.1 靶分子内能的影响
1.2.1.2 瞬态负离子(TNI)
1.1.3 电子碰撞激发
1.3 实验研究方法
1.3.1 高分辨离子成像谱仪
1.3.1.1 概述
1.3.1.2 TEM电子枪
1.3.1.3 VMI透镜系统
1.3.2 数据采集及数据处理方法
1.3.2.1 离子产额效率谱
1.3.2.2 时间切片离子速度影像
1.4 本文结构
本章参考文献
第二章 电子碰撞BrCN的正负离子对解离
2.1 研究背景
2.2 实验方法
2.2.1 BrCN样品的处理及进气
2.2.2 CN~+的产额效率谱和VMI影像
2.3 实验结果与讨论
2.4 本章小结
本章参考文献
第三章 BrCN的电子贴附解离动力学
3.1 研究背景
3.2 实验及理论计算方法
3.2.1 实验方法
3.2.2 理论计算方法
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 BrCN及BrCN~-的势能曲线
3.3.2 实验结果及讨论
3.3.2.1 CN~-离子产额效率谱
3.3.2.2 CN~-的VMI影像及讨论
3.4 本章小结
本章参考文献
第四章 瞬态负离子CH_2F_2~-的同步和非同步协同三体解离
4.1 研究背景
4.2 实验方法
4.3 实验结果与讨论
4.4 本章小结
本章参考文献
第五章 高分辨离子速度成像谱仪的功能扩展
5.1 轻质量离子VMI探测系统的设计
5.1.1 设计要求
5.1.2 物理设计
5.1.3 机械设计
5.2 双电子束系统的设计
5.2.1 设计背景
5.2.2 设计要求
5.2.3 机械设计
5.3 本章小结
本章参考文献
总结与展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]BrCN分子的电子碰撞离子对解离（英文）[J]. 高小飞,李浩,孟鑫,田善喜. Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(01)
博士论文
[1]电子贴附解离动力学：乙腈、二氧化碳、甲酸二聚体[D]. 李浩.中国科学技术大学 2019
[2]电子贴附解离动力学及高分辨成像谱仪研制[D]. 王旭东.中国科学技术大学 2018
[3]若干分子的低能量电子贴附解离动力学成像研究[D]. 夏磊.中国科学技术大学 2013
[4]多原子分子的低能电子散射动力学理论研究[D]. 王永峰.中国科学技术大学 2012
本文编号：3669096
【文章页数】：109 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 低能电子-分子碰撞过程
1.1 引言
1.2 低能电子-分子碰撞过程
1.1.1 离子对解离(Ion-pair/Dipolar Dissociation,DD)
1.1.2 电子贴附解离(Dissociative Electron Attachment,DEA)
1.2.1.1 靶分子内能的影响
1.2.1.2 瞬态负离子(TNI)
1.1.3 电子碰撞激发
1.3 实验研究方法
1.3.1 高分辨离子成像谱仪
1.3.1.1 概述
1.3.1.2 TEM电子枪
1.3.1.3 VMI透镜系统
1.3.2 数据采集及数据处理方法
1.3.2.1 离子产额效率谱
1.3.2.2 时间切片离子速度影像
1.4 本文结构
本章参考文献
第二章 电子碰撞BrCN的正负离子对解离
2.1 研究背景
2.2 实验方法
2.2.1 BrCN样品的处理及进气
2.2.2 CN~+的产额效率谱和VMI影像
2.3 实验结果与讨论
2.4 本章小结
本章参考文献
第三章 BrCN的电子贴附解离动力学
3.1 研究背景
3.2 实验及理论计算方法
3.2.1 实验方法
3.2.2 理论计算方法
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 BrCN及BrCN~-的势能曲线
3.3.2 实验结果及讨论
3.3.2.1 CN~-离子产额效率谱
3.3.2.2 CN~-的VMI影像及讨论
3.4 本章小结
本章参考文献
第四章 瞬态负离子CH_2F_2~-的同步和非同步协同三体解离
4.1 研究背景
4.2 实验方法
4.3 实验结果与讨论
4.4 本章小结
本章参考文献
第五章 高分辨离子速度成像谱仪的功能扩展
5.1 轻质量离子VMI探测系统的设计
5.1.1 设计要求
5.1.2 物理设计
5.1.3 机械设计
5.2 双电子束系统的设计
5.2.1 设计背景
5.2.2 设计要求
5.2.3 机械设计
5.3 本章小结
本章参考文献
总结与展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]BrCN分子的电子碰撞离子对解离（英文）[J]. 高小飞,李浩,孟鑫,田善喜. Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(01)
博士论文
[1]电子贴附解离动力学：乙腈、二氧化碳、甲酸二聚体[D]. 李浩.中国科学技术大学 2019
[2]电子贴附解离动力学及高分辨成像谱仪研制[D]. 王旭东.中国科学技术大学 2018
[3]若干分子的低能量电子贴附解离动力学成像研究[D]. 夏磊.中国科学技术大学 2013
[4]多原子分子的低能电子散射动力学理论研究[D]. 王永峰.中国科学技术大学 2012
本文编号：3669096
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3669096.html