金刚石/石墨复合纳米薄膜制备及电化学传感研究
发布时间：2021-08-15 12:26
电化学传感器具有灵敏、便携、成本低廉等优点,在保证饮用水安全、预防诊治疾病等关乎生命健康的领域有着重要的应用研究前景。在构建电化学传感器过程中,开发性能优异的电极材料十分关键。金刚石/石墨复合纳米薄膜材料不仅拥有sp3-碳键金刚石和sp2-碳键石墨的综合性质,具有机械性质优异、电化学势窗宽、背景电流低、导电性好,以及电化学活性高等特点,而且拥有通过裁剪结构调控其物理化学性质的能力,在构建高性能电化学传感电极方面拥有广阔潜力。本论文主要以金刚石/石墨复合纳米薄膜为研究对象,开展其生长制备、微观结构分析、生长机制探讨、电化学性质分析,以及电化学传感性能评价的研究。首先,采用微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）技术,在高衬底温度（>1000℃）和高CH4浓度（≥8%）条件下制备金刚石/石墨（D/G）纳米片复合薄膜,其中D/G纳米片由石墨壳层包裹金刚石核芯结构组成。经过分析,纳米金刚石过渡层中孪晶缺陷横向诱发和石墨包裹层侧面阻止被认为是导致D/G纳米片生长的重要条件。通过调控薄膜微观结构,开发出宽电化学势窗（3.18 V）,低背景双电层电容,以及优异电化学活性的非掺杂D/G-8%纳米片...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：188 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?Ｄ／Ｇ纳米线薄膜的（ａ，ｂ）髙分辩ＴＥＭ图像和（ｃ）电子能邏：损失谱｜ｍ｜??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?（ａ，ｂ）?Ｈｉｇｈ－ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ａｎｄ?（ｃ）?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｅｎｅｒｇｙ?ｌｏｓｓ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｄ／Ｇ??ｎａｎｏ?ｗｉｒｅｓ?ｆｉｌｍ１＂＂??
２比例较高??时，等离子体中ＣＮ基团含量增多。ＣＮ基团会择优吸附在纳米金刚石的（１００）晶??面上。在生长过程中，Ｃ２基团会优先吸附在含有ＣＮ基团的晶面上，导致纳米金??刚石沿着［１００］方向的优先生长，最终形成具有特定晶体取向的线状金刚石结构??［１１３＇１１６］。当衬底温度继续增高时，一方面，金刚石纳米线沿着［１００］方向择优生长；??另一方面，金刚石纳米线的圆周方向二次形核密度增加，金刚石纳米线变粗，长??径比变校??■■??■?（ｄ）?１５一。〇?絕??爆愚??图１．２?（ａ－ｃ）使用Ｎ２／ＣＨ４气氛，在不同村底温度（５５０?￣?８００?°Ｃ）下制备Ｎ－ＵＮＣＤ薄膜的ＳＥＭ??图傈，（ｄ）在不同温度下Ｎ－ＵＮＣＤ薄膜的形成机制示意图｜１１３丨??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?（ａ－ｃ）?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｎ－ＵＮＣＤ?ｆｉｌｍｓ?ｇｒｏｗｎ?ｉｎ?ａ?Ｎ２／ＣＨ４?ｐｌａｓｍａ?ａｔ?ｔｈｅ??ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｏｆ?５５０?？８００?〇Ｃ．?（ｄ）?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｅｐｉｃｔｉｎｇ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ??Ｎ－ＵＮＣＤ?ｆｉｌｍｓ?ａｔ?ｖａｒｉｅｄ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ１１１３１??与此同时，Ｒａｋｈａ?Ｓ．等研究人员［ｉｍｉ９］在分析了不同Ｎ２浓度和甲烷浓度对??Ｄ／Ｇ纳米线复合结构生长的影响后，提出Ｎ２的引入可以促进石墨壳层的形成，??等离子体气氛中的ＣＮ和ＣＨ基团是促进金刚石纳米线生长的重要因素。因此，??Ｎ２和高浓度ＣＨ４被认为与纳米线复合结构的形成有重要联系。??３．?Ｄ／Ｇ纳米线复合薄膜导电性质研究??在生长过程
０４－?（ｄ）?Ｇｒａｐｈｉｔｅ?ｄａ??０?０００００３０－??＾?〇〇〇〇〇〇％．?＜??Ｓ?〇〇？〇〇〇？■?／?ｇ?６＊０ｘ１０??３?ＡＡ?／?５??〇〇？〇〇〇？？?３ｉ）ｘ１０，－??００＃０００１°－?、?一’’?〇．〇．?—?＾??一＊＾??？°Ｊ?－０１?〇？?０１?０３?＃４?？?－０．２?０．０?０．２?０．４?０．６??Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｖｓ．?（Ａｇ／ＡｇＣＩ）Ａ／?Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｖｓ．?（Ａｇ／ＡｇＣＩ）／Ｖ??图１．３（３）０心纳米线薄膜、〇１）玻碳、（（：）８００和（（１）石墨电极检测从、０点和１＾的差分??脉冲伏安曲线州??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ａｓｃｏｒｂｉｃ?ａｃｉｄ?（ＡＡ），?ｄｏｐａｍｉｎｅ?（ＤＡ），?ａｎｄ?ｕｒｉｃ?ａｃｉｄ?（ＵＡ）?ｕｓｉｎｇ?（ａ）?Ｄ／Ｇ??ｎａｎｏｗｉｒｅｓ?ｆｉｌｍ，?（ｂ）?ｇｌａｓｓｙ?ｃａｒｂｏｎ，?（ｃ）?ＢＤＤ，?ａｎｄ?（ｄ）?ｇｒａｐｈｉｔｅ?ａｓ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ＇９３１??（２）其它应用研究??由于同时拥有高导电的石墨壳层、负电子亲和势的金刚石核心、独特的纳米??线结构等特点，研究人员对Ｄ／Ｇ纳米线复合薄膜的场发射基本性能［１Ｗ），１１（），Ｕ４，１２２－１２４］??以及场发射综合器件性能［ｕａｍ，１２５］等方面进行了研究，结果表明复合薄膜不仅拥??有良好的基本性能，而且具有优异的寿命［１１＇此外，研宄人员发现Ｄ／Ｇ纳米线??复合薄膜－Ａ１２０３对磨副在高真空高温环境中拥有超低的摩擦系数和超低的磨损??－Ｓ－Ｉ９８］??早．?〇??１．３．２金刚石／石
【参考文献】：
期刊论文
[1]原子吸收光谱法在食品重金属检测中的应用[J]. 刘为恺. 化工设计通讯. 2019(12)
[2]中国水体重金属污染研究现状与展望[J]. 王海东,方凤满,谢宏芳. 广东微量元素科学. 2010(01)
[3]血清中葡萄糖含量的测定方法及其研究进展[J]. 戴新华,齐韬,杨梦瑞,徐蓓,方向. 化学分析计量. 2008(03)
[4]3种葡萄糖检测方法的可比性研究[J]. 高强,赵颖. 天津医科大学学报. 2005(04)
[5]金刚石薄膜电化学[J]. 只金芳,田如海. 化学进展. 2005(01)
博士论文
[1]光电复合微纳传感器芯片及其在水环境重金属检测中应用的研究[D]. 赵会欣.浙江大学 2013
[2]基于铜/氧化铜纳米材料的非酶葡萄糖传感器研究[D]. 张玉婵.重庆大学 2012
[3]水环境重金属检测微传感器及自动分析仪器的研究[D]. 蔡巍.浙江大学 2012
[4]几种重金属离子的检测及应用的新方法研究[D]. 国大旺.吉林大学 2011
本文编号：3344556
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：188 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?Ｄ／Ｇ纳米线薄膜的（ａ，ｂ）髙分辩ＴＥＭ图像和（ｃ）电子能邏：损失谱｜ｍ｜??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?（ａ，ｂ）?Ｈｉｇｈ－ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ａｎｄ?（ｃ）?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｅｎｅｒｇｙ?ｌｏｓｓ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｄ／Ｇ??ｎａｎｏ?ｗｉｒｅｓ?ｆｉｌｍ１＂＂??
２比例较高??时，等离子体中ＣＮ基团含量增多。ＣＮ基团会择优吸附在纳米金刚石的（１００）晶??面上。在生长过程中，Ｃ２基团会优先吸附在含有ＣＮ基团的晶面上，导致纳米金??刚石沿着［１００］方向的优先生长，最终形成具有特定晶体取向的线状金刚石结构??［１１３＇１１６］。当衬底温度继续增高时，一方面，金刚石纳米线沿着［１００］方向择优生长；??另一方面，金刚石纳米线的圆周方向二次形核密度增加，金刚石纳米线变粗，长??径比变校??■■??■?（ｄ）?１５一。〇?絕??爆愚??图１．２?（ａ－ｃ）使用Ｎ２／ＣＨ４气氛，在不同村底温度（５５０?￣?８００?°Ｃ）下制备Ｎ－ＵＮＣＤ薄膜的ＳＥＭ??图傈，（ｄ）在不同温度下Ｎ－ＵＮＣＤ薄膜的形成机制示意图｜１１３丨??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?（ａ－ｃ）?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｎ－ＵＮＣＤ?ｆｉｌｍｓ?ｇｒｏｗｎ?ｉｎ?ａ?Ｎ２／ＣＨ４?ｐｌａｓｍａ?ａｔ?ｔｈｅ??ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｏｆ?５５０?？８００?〇Ｃ．?（ｄ）?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｅｐｉｃｔｉｎｇ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ??Ｎ－ＵＮＣＤ?ｆｉｌｍｓ?ａｔ?ｖａｒｉｅｄ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ１１１３１??与此同时，Ｒａｋｈａ?Ｓ．等研究人员［ｉｍｉ９］在分析了不同Ｎ２浓度和甲烷浓度对??Ｄ／Ｇ纳米线复合结构生长的影响后，提出Ｎ２的引入可以促进石墨壳层的形成，??等离子体气氛中的ＣＮ和ＣＨ基团是促进金刚石纳米线生长的重要因素。因此，??Ｎ２和高浓度ＣＨ４被认为与纳米线复合结构的形成有重要联系。??３．?Ｄ／Ｇ纳米线复合薄膜导电性质研究??在生长过程
０４－?（ｄ）?Ｇｒａｐｈｉｔｅ?ｄａ??０?０００００３０－??＾?〇〇〇〇〇〇％．?＜??Ｓ?〇〇？〇〇〇？■?／?ｇ?６＊０ｘ１０??３?ＡＡ?／?５??〇〇？〇〇〇？？?３ｉ）ｘ１０，－??００＃０００１°－?、?一’’?〇．〇．?—?＾??一＊＾??？°Ｊ?－０１?〇？?０１?０３?＃４?？?－０．２?０．０?０．２?０．４?０．６??Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｖｓ．?（Ａｇ／ＡｇＣＩ）Ａ／?Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｖｓ．?（Ａｇ／ＡｇＣＩ）／Ｖ??图１．３（３）０心纳米线薄膜、〇１）玻碳、（（：）８００和（（１）石墨电极检测从、０点和１＾的差分??脉冲伏安曲线州??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ａｓｃｏｒｂｉｃ?ａｃｉｄ?（ＡＡ），?ｄｏｐａｍｉｎｅ?（ＤＡ），?ａｎｄ?ｕｒｉｃ?ａｃｉｄ?（ＵＡ）?ｕｓｉｎｇ?（ａ）?Ｄ／Ｇ??ｎａｎｏｗｉｒｅｓ?ｆｉｌｍ，?（ｂ）?ｇｌａｓｓｙ?ｃａｒｂｏｎ，?（ｃ）?ＢＤＤ，?ａｎｄ?（ｄ）?ｇｒａｐｈｉｔｅ?ａｓ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ＇９３１??（２）其它应用研究??由于同时拥有高导电的石墨壳层、负电子亲和势的金刚石核心、独特的纳米??线结构等特点，研究人员对Ｄ／Ｇ纳米线复合薄膜的场发射基本性能［１Ｗ），１１（），Ｕ４，１２２－１２４］??以及场发射综合器件性能［ｕａｍ，１２５］等方面进行了研究，结果表明复合薄膜不仅拥??有良好的基本性能，而且具有优异的寿命［１１＇此外，研宄人员发现Ｄ／Ｇ纳米线??复合薄膜－Ａ１２０３对磨副在高真空高温环境中拥有超低的摩擦系数和超低的磨损??－Ｓ－Ｉ９８］??早．?〇??１．３．２金刚石／石
【参考文献】：
期刊论文
[1]原子吸收光谱法在食品重金属检测中的应用[J]. 刘为恺. 化工设计通讯. 2019(12)
[2]中国水体重金属污染研究现状与展望[J]. 王海东,方凤满,谢宏芳. 广东微量元素科学. 2010(01)
[3]血清中葡萄糖含量的测定方法及其研究进展[J]. 戴新华,齐韬,杨梦瑞,徐蓓,方向. 化学分析计量. 2008(03)
[4]3种葡萄糖检测方法的可比性研究[J]. 高强,赵颖. 天津医科大学学报. 2005(04)
[5]金刚石薄膜电化学[J]. 只金芳,田如海. 化学进展. 2005(01)
博士论文
[1]光电复合微纳传感器芯片及其在水环境重金属检测中应用的研究[D]. 赵会欣.浙江大学 2013
[2]基于铜/氧化铜纳米材料的非酶葡萄糖传感器研究[D]. 张玉婵.重庆大学 2012
[3]水环境重金属检测微传感器及自动分析仪器的研究[D]. 蔡巍.浙江大学 2012
[4]几种重金属离子的检测及应用的新方法研究[D]. 国大旺.吉林大学 2011
本文编号：3344556
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3344556.html