碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究
发布时间：2020-11-22 09:31
近年来,半导体工业的快速发展促进了社会与科技的不断进步。但由于信息的爆炸式增长,传统半导体电子设备的弊端也日益凸显,如:存在半导体加工工艺接近1 nm极限、设备散热问题难以解决以及存储信息易失等问题。由于可以同时操控载流子电荷和自旋自由度,自旋电子学器件有望突破上述传统半导体器件的瓶颈。同时,自旋电子学器件具有非挥发、低功耗、集成度高,运行速度快等优势,成为下一代电子器件的一个重要发展方向。具有独特几何结构的二维非金属材料一方面符合现代电子设备平面化、小型化的发展趋势,另一方面,二维非金属材料只含有s/p轨道电子,其自旋轨道耦合作用较弱,可提供较长的自旋弛豫时间,在自旋信息的传输与处理过程中占有巨大优势。因此,二维非金属材料被看作是制备自旋电子学设备的理想材料。特别是锯齿形石墨烯纳米带铁磁性的发现,使我们看到了二维非金属材料在未来超薄自旋电子学设备中应用的曙光。但目前实验上成功制备的具有铁磁性的石墨烯基二维非金属材料的居里温度普遍低于100 K,这为其在自旋电子学方面的应用带来了很多限制。因此,开展具有高温铁磁性的二维非金属材料的探索和研究具有很高的实际意义,但也充满着挑战。本论文结合热缩聚、退火、金属共退火等方法,制备了g-C_3N_4基二维非金属材料,通过掺杂、缺陷引入、结构相转变等手段,实现了这些材料本征的高温铁磁性。同时,我们通过精确控制样品制备过程中的实验参数(掺杂浓度、退火温度、退火时间等),实现了对材料铁磁性的调控。并且,我们结合理论计算对各个体系的磁性起源进行了深入探讨,为这些材料在二维自旋电子学器件中的应用提供了材料基础和理论依据。本论文的主要研究内容和结论如下:1.利用热缩聚法制备了若干种轻元素(F、B、P)掺杂的二维非金属g-C_3N_4纳米材料。磁性测试结果证明F、B以及P元素掺杂均可以有效的在二维非金属g-C_3N_4纳米材料中引入高温铁磁性,其居里温度分别达到F:700 K、B:951 K、P:911 K。同时,发现样品铁磁性依赖于异质元素掺杂浓度,其饱和磁化强度随异质元素掺杂浓度的增加出现先增大后减小的趋势。室温下F、B、P元素掺杂的g-C_3N_4纳米片最大饱和磁化强度的值分别为F:0.011 emu/g、B:0.008 emu/g、P:0.011 emu/g。第一性原理计算结果显示F、B以及P元素易于吸附或取代掺杂,从而改变了g-C_3N_4的电子结构,产生局域磁矩,计算结果显示F、B掺杂g-C_3N_4体系还具有半金属特性。2.通过后期气氛退火及金属共退火方法分别制备了层间结构扭曲的g-C_3N_4纳米片及含有N空位的g-C_3N_4纳米片。磁性测量结果证明具有层间结构扭曲g-C_3N_4纳米片及含N空位的g-C_3N_4纳米片都具有本征铁磁性,其中含N空位g-C_3N_4纳米片样品的居里温度高达926 K。通过调控退火时间我们发现结构扭曲g-C_3N_4及含N空位g-C_3N_4纳米片样品的磁性依赖于退火时间,且其最高饱和磁化强度分别为0.003 emu/g和0.005 emu/g。3.金属共退火方法可以实现对g-C_3N_4的脱氮,因此,我们通过调控退火温度及退火时间实现了材料由g-C_3N_4向N掺杂石墨烯的转变。磁性测试结果证明N掺杂石墨烯具有依赖于N掺杂浓度的高温铁磁性,当N掺杂浓度为3.97 at.%时其饱和磁化强度最高达到0.025 emu/g,其居里温度高达1043 K。理论计算结果证实体系的铁磁性与样品中吸附N、吡啶N以及吡咯N密切相关。
【学位单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TB383.1
【部分图文】：
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
【参考文献】
本文编号：2894487
【学位单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TB383.1
【部分图文】：
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
兰州大学博士学位论文碳基二维超薄纳米材料的高温铁磁性研究3的操控，并逐步发展成一个新的学科——微电子学，为第三次科技化工业革命奠定了基础[30]。而电子自旋属性发现较晚，直到20世纪20年代在对碱金属发光谱的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于当时半导体技术对电子电荷自由度的依赖，电子的自旋自由度并没有得到太多的关注。直到32年前，法国物理学家AlbertFert在铁、铬周期多层膜中观察到GMR效应后，人们才真正意识到电子自旋自由度巨大的应用价值，微电子学从此开辟出一个全新的科学领域——自旋电子学[32]。图1-1电子电荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在铁磁/非磁/铁磁层状堆叠结构中也独立的发现GMR效应[3]。由于两铁磁层之间是相互独立的，几乎不存在磁矩之间的耦合作用，因此外加磁场微弱的变化就可以导致系统磁矩在平行排布与反平行排布之间进行切换。当电子分别通过平行排布与反平行排布的系统时，由于系统对电子的散射作用，而呈现出明显的电阻变化[33,34]。也就是说：利用一个很小的外加磁场可以有效控制系统的开关状态，实现逻辑电路0、1之间的转换，因此巨磁电阻效应在被发现之后便很快广泛应用于计算机硬盘读写设备中[35,36]。图1-2自旋平行状态下系统的电阻（低电阻态）。图1-3自旋反平行状态下系统的电阻（高电阻态）GMR效应是自旋电子学的良好开端，之后自旋电子学及相关设备快速发展
【参考文献】
相关期刊论文 前2条
1 金瑞瑞;游继光;张倩;刘丹;胡绍争;桂建舟;;Fe掺杂g-C_3N_4的制备及其可见光催化性能[J];物理化学学报;2014年09期
2 袁文辉;李保庆;李莉;;改进液相氧化还原法制备高性能氢气吸附用石墨烯[J];物理化学学报;2011年09期
本文编号：2894487
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