杂多酸参与的可见光催化/敏化降解水体有机物
发布时间：2024-04-08 04:05
有毒难降解有机污染物引起的环境问题已成为21世纪影响人类生存与健康的重大问题。采用经济、高效、绿色的处理技术消除它们是当前环境界非常热门的研究课题之一。目前,国际上最受关注的、应用潜力最大的是Ti02光催化技术。然而,TiO2需要紫外光激发,难以推广应用。利用可见光(或太阳光)催化剂降解有毒有机污染物一直是光催化领域的重要难题。 本论文以利用可见光催化降解有机污染物为目标,选择铁取代磷钨杂多酸盐(PW11Fe)和分子碘为催化剂(敏化剂),在可见光和H202作用下,实现了染料、氯苯酚等有机物的降解。全文分为两个部分,从四个章节展开详细阐述： (1)以铁取代杂多酸盐PW11Fe替代传统Fenton反应中的Fe3+,与H202构成一个新颖的光催化体系。与传统Fenton反应相比,该体系可以在可见光(λ≥400nm)激发下,pH2-8范围内有效地活化H202,实现染料X3B和甲基橙的脱色降解。经多次循环后,催化剂依然保持良好活性。电子顺磁共振技术和乙醇猝灭实验表明,OH自由基为主要活性基团,提出类photo-Fenton的反应机制。此外,X3B和甲基橙虽同属偶氮染料,但它们的降解历程显著不同,...
【文章页数】：132 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
目录
第一章 前言
1.1 Fenton反应
1.1.1 Fenton反应机理
1.1.2 Fenton反应影响因素
1.1.3 Fenton反应优缺点
1.1.4 Photo-Fenton反应
1.1.5 Photo-Fenton反应的改进
1.1.6 可见光诱导Fenton反应
1.1.7 芳香化合物加速Fenton反应
1.2 铁取代杂多配合物
1.2.1 keggin过渡金属取代杂多配合物的结构与特性
1.2.2 铁取代磷钨杂多酸盐的合成路线
1.2.3 铁取代杂多酸盐在催化领域的应用
1.2.4 铁取代杂多酸盐在光催化领域的应用
1.3 碘的光化学概述
1.3.1 碘的性质及应用
1.3.2 碘及其化合物之间的转化
1.3.3 碘与过氧化氢之间的反应
1.3.4 芳香化合物的碘代反应
1.3.5 碘的光化学
1.4 论文选题依据和思路
参考文献
第二章 铁取代磷钨杂多酸盐类光-芬顿法降解染料
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料与试剂
2.2.2 催化剂的合成与表征
2.2.3 光化学实验及测定
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂表征
2.3.2 光催化降解染料X3B
2.3.3 光催化降解甲基橙
2.3.4 反应机理
2.3.5 pH适用范围
2.3.6 循环实验
2.4 结论
参考文献
第三章 可见光诱导铁取代杂多酸光催化降解氯苯酚
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料与试剂
3.2.2 光化学反应及分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 PW11Fe结构与光谱
3.3.2 光催化降解氯苯酚
3.3.3 4-氯苯酚降解中间产物
3.3.4 PW11Fe和H2O2浓度对4-CP降解的影响
3.3.5 溶液pH对4-CP降解的影响
3.3.6 羟基自由基
3.3.7 反应机理
3.4 结论
参考文献
第四章 可见光下分子碘敏化降解2,4,6-三氯苯酚
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料与试剂
4.2.2 光敏化反应
4.2.3 分析与测试
4.2.4 量子产率测定
4.3 结果与讨论
4.3.1 分子碘活性
4.3.2 杂多酸作用
4.3.3 产物分析
4.3.4 溶液初始pH的影响
4.3.5 其它影响因素
4.3.6 反应机理
4.4 结论
参考文献
第五章 分子碘与氯苯酚光化学行为探究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 材料与试剂
5.2.2 光敏化反应
5.2.3 分析与测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 缺位磷钨酸作用
5.3.2 溶剂的影响
5.3.3 不同氯苯酚降解
5.3.4 产物分析
5.4 结论
参考文献
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 存在问题
6.3 展望
攻读博士学位期间完成的学术论文与专利
致谢
本文编号：3948465
【文章页数】：132 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
目录
第一章 前言
1.1 Fenton反应
1.1.1 Fenton反应机理
1.1.2 Fenton反应影响因素
1.1.3 Fenton反应优缺点
1.1.4 Photo-Fenton反应
1.1.5 Photo-Fenton反应的改进
1.1.6 可见光诱导Fenton反应
1.1.7 芳香化合物加速Fenton反应
1.2 铁取代杂多配合物
1.2.1 keggin过渡金属取代杂多配合物的结构与特性
1.2.2 铁取代磷钨杂多酸盐的合成路线
1.2.3 铁取代杂多酸盐在催化领域的应用
1.2.4 铁取代杂多酸盐在光催化领域的应用
1.3 碘的光化学概述
1.3.1 碘的性质及应用
1.3.2 碘及其化合物之间的转化
1.3.3 碘与过氧化氢之间的反应
1.3.4 芳香化合物的碘代反应
1.3.5 碘的光化学
1.4 论文选题依据和思路
参考文献
第二章 铁取代磷钨杂多酸盐类光-芬顿法降解染料
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料与试剂
2.2.2 催化剂的合成与表征
2.2.3 光化学实验及测定
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂表征
2.3.2 光催化降解染料X3B
2.3.3 光催化降解甲基橙
2.3.4 反应机理
2.3.5 pH适用范围
2.3.6 循环实验
2.4 结论
参考文献
第三章 可见光诱导铁取代杂多酸光催化降解氯苯酚
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料与试剂
3.2.2 光化学反应及分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 PW11Fe结构与光谱
3.3.2 光催化降解氯苯酚
3.3.3 4-氯苯酚降解中间产物
3.3.4 PW11Fe和H2O2浓度对4-CP降解的影响
3.3.5 溶液pH对4-CP降解的影响
3.3.6 羟基自由基
3.3.7 反应机理
3.4 结论
参考文献
第四章 可见光下分子碘敏化降解2,4,6-三氯苯酚
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料与试剂
4.2.2 光敏化反应
4.2.3 分析与测试
4.2.4 量子产率测定
4.3 结果与讨论
4.3.1 分子碘活性
4.3.2 杂多酸作用
4.3.3 产物分析
4.3.4 溶液初始pH的影响
4.3.5 其它影响因素
4.3.6 反应机理
4.4 结论
参考文献
第五章 分子碘与氯苯酚光化学行为探究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 材料与试剂
5.2.2 光敏化反应
5.2.3 分析与测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 缺位磷钨酸作用
5.3.2 溶剂的影响
5.3.3 不同氯苯酚降解
5.3.4 产物分析
5.4 结论
参考文献
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 存在问题
6.3 展望
攻读博士学位期间完成的学术论文与专利
致谢
本文编号：3948465
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