有机/无机混合气溶胶吸湿性的拉曼光谱研究

发布时间：2022-07-08 15:44

　　大气气溶胶颗粒物的种类和数量是导致雾霾和污染天气的重要因素。大气细颗粒物中，有机物的比例约占在10-70%，有关有机/无机混合体系气溶胶颗粒物的吸湿性研究，对认识雾霾的形成机理，具有重要的意义。本文利用共聚焦拉曼光谱方法，开展了几种重要有机/无机混合体系颗粒物的吸湿特性的研究，取得以下主要结果：（1）测量了邻苯二甲酸/（NH4）2SO4混合气溶胶液滴在不同湿度条件下的拉曼光谱。通过对比降湿过程中混合液滴的空间分辨拉曼光谱，研究了有机相、无机相的相分离过程。在“盐析效应”的诱导下，有机物会从混合液滴的内部逐渐向表层扩散，促进液滴表层有机相的形成，导致混合气溶胶液滴出现液液相分离现象。在降湿过程中，混合气溶胶液滴的物理形态存在三个状态：均匀相状态、液液相分离状态和结晶态。如果使用疏水基底，则风化后的混合气溶胶颗粒是以有机物包覆无机物的形态存在。如果使用亲水基底，则是以无机物包覆有机物形态存在的混合气溶胶颗粒。我们提出基底效应可以影响混合气溶胶中有机/无机组分的空间分布，并对基底效应和表面张力两个因素对气溶胶物理形态的影响进行了归纳总结。（2）研究了疏水基底上NaNO3气溶胶液滴和具有不同有... 

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【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 气溶胶简介
        1.1.1 气溶胶的来源
        1.1.2 气溶胶的化学组成
        1.1.3 气溶胶的分类
        1.1.4 气溶胶的形成过程
        1.1.5 气溶胶的去除
    1.2 气溶胶的研究意义
        1.2.1 气溶胶对气候的影响
        1.2.2 气溶胶对环境的影响
        1.2.3 气溶胶对人类健康的影响
    1.3 气溶胶基本的物理化学问题
        1.3.1 气溶胶的吸湿性
        1.3.2 气溶胶的物理形态
        1.3.3 气溶胶的相变
    1.4 本论文的立题背景、研究内容及创新性
        1.4.1 立题背景
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 本论文的主要创新性
    参考文献
第2章 有机/无机气溶胶液滴的研究方法
    2.1 拉曼光谱技术
        2.1.1 拉曼光谱的基本原理
        2.1.2 拉曼光谱法的优点
        2.1.3 共聚焦显微拉曼光谱
        2.1.4 拉曼光谱技术在气溶胶领域中的应用
        2.1.5 共聚焦拉曼光谱研究气溶胶单微粒方法的有效性
    2.2 高速摄像仪-显微镜联用技术
    参考文献
第3章 邻苯二甲酸/(NH_4)_2SO_4混合气溶胶液滴吸湿性的拉曼光谱研究
    3.1 研究背景和意义
    3.2 研究目的
    3.3 实验装置和方法
        3.3.1 实验仪器
        3.3.2 实验样品制备
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 疏水玻璃基底上混合气溶胶液滴的液液相分离现象
        3.4.2 混合气溶胶液滴在 PTFE 基底上的物理形态的变化
        3.4.3 亲水基底上的液液相分离状态和基底效应
        3.4.4 液液相分离现象的形成机制
        3.4.5 液液相分离状态的比表面自由能分析
    3.5 小结
    参考文献
第4章 乙二醇/NaNO_3混合气溶胶液滴吸湿性的拉曼光谱研究
    4.1 研究背景和意义
    4.2 研究目的
    4.3 实验装置和方法
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 NaNO_3液滴风化过程的研究
        4.4.2 乙二醇/NaNO_3混合液滴风化过程的研究
        4.4.3 乙二醇对 NaNO_3液滴风化过程的影响
        4.4.4 乙二醇分子与 Na~+、NO_3~-形成的复合体的理论计算结果
    4.5 小结
    参考文献
第5章 乙二醇/水二元体系在变温过程中的拉曼光谱研究
    5.1 研究背景和意义
    5.2 研究目的
    5.3 实验装置
    5.4 实验结果与讨论
        5.4.1 纯乙二醇（≥99.5% ）在降温过程中的拉曼光谱
        5.4.2 乙二醇/水二元体系（45% ）在降温过程中的拉曼光谱
        5.4.3 乙二醇/水二元体系（45 %）在升温过程中的拉曼光谱
    5.5 理论计算
        5.5.1 计算方法
        5.5.2 计算结果
    5.6 小结
    参考文献
结论
附录
攻读学位期间发表论文与研究成果清单
致谢
作者简介


【参考文献】：
期刊论文
[1]机场使用除冰液的应急监测[J]. 胡雄星,韩中豪.  中国环境监测. 2012(01)
[2]气溶胶沉降模拟方法研究进展[J]. 刘克洋,李劲松.  军事医学. 2011(08)
[3]大气气溶胶光学厚度与大气污染物及气象因素关系的时间序列研究[J]. 叶瑜,李秀央,陈坤,刘庆敏,项海青.  气候与环境研究. 2011(02)
[4]气溶胶粒子在呼吸道沉降的计算机流体动力学模拟方法研究进展[J]. 刘克洋,李劲松.  军事医学. 2011(02)
[5]温度和质量浓度对硫酸气溶胶光学特性的影响[J]. 刘玉芝,潘多俊.  应用光学. 2010(02)
[6]机场除冰液对水环境影响的研究进展[J]. 夏祖西,彭华乔,苏正良,魏源送.  四川环境. 2009(01)
[7]气溶胶消光系数与质量浓度的相关性研究[J]. 李学彬,徐青山,魏合理,胡欢陵.  光学学报. 2008(09)
[8]气溶胶细粒子与能见度的相关性[J]. 李学彬,宫纯文,徐青山,魏合理.  光学精密工程. 2008(07)
[9]温度和相对湿度对气溶胶质量浓度垂直分布的影响[J]. 韩道文,刘文清,张玉钧,陆亦怀,刘建国,赵南京.  中国科学院研究生院学报. 2007(05)
[10]汽车防冻冷却液的研究进展[J]. 陶佃彬,童秀凤,曹云龙.  材料保护. 2007(06)



本文编号：3657301