硫化镉石墨炔复合材料和多核钴纳米催化剂的制备及其光催化性质研究

发布时间：2020-03-29 04:53

【摘要】：光催化水分解和二氧化碳还原被认为是解决能源短缺和环境污染问题的有效途径。为了实现该类催化反应的实际应用,高效光催化剂的设计开发是该领域的研究热点和难点。目前,光催化剂普遍存在的问题主要有以下几个方面:(1)催化剂稳定性差导致的循环利用率较低;(2)光生电子和空穴复合严重致使催化剂的光能利用效率较低;(3)催化剂中贵金属的引入导致催化剂成本较高。针对以上问题,我们进行了以下研究:(1)首次将新型碳材料石墨炔(GD)引入光催化分解水制氢体系中。通过简单的溶剂热法,在含有无水醋酸镉的二甲基亚砜(DMSO)溶液中加入石墨炔,使硫化镉纳米颗粒原位生长在石墨炔表面形成硫化镉/石墨炔异质结。实验结果显示,相比于单独的石墨炔和硫化镉,该硫化镉/石墨炔复合材料在光催化产氢方面表现出更高的催化性能。当石墨炔比例仅仅达到2.5 wt%时(GD2.5),光催化产氢量较单独的硫化镉提高了2.6倍。研究结果表明,石墨炔不仅可以作为硫化镉纳米颗粒生长的基底,抑制硫化镉纳米粒子在生长过程中团聚现象的发生,而且可以作为光生空穴传输材料,有效地传输硫化镉上的光生空穴,从而抑制光生电子和空穴的复合。该项研究首次将石墨炔应用于光催化水分解体系中,展示了石墨炔特殊的电子和结构特征在高效光催化剂的合成及催化中的作用机制,拓展了石墨炔在太阳能转化和能源领域的应用。(2)二氧化碳的过度排放导致了全球变暖和局部气候异常等严重的环境问题。通过人工光合作用将二氧化碳转化为附加值更高的化工原料或化学品是解决上述问题十分有效的途径。我们通过聚乙烯亚胺和钴盐简单的配位作用制备了多核钴为催化中心的纳米催化剂,用于光催化二氧化碳还原。该非贵金属纳米催化剂秉承了非均相催化剂易于分离,稳定性好等优点,同时,实验结果表明该催化剂具有均相双核钴分子催化剂相似的多金属中心协同催化机制。相对于单核钴分子催化剂来说,该纳米催化剂表现出了相对较高的二氧化碳还原的催化活性,一氧化碳产量提升了2.57倍。该项研究利用均相催化过程中的协同催化机制,借助高分子聚合物聚乙烯亚胺上的多重配位点,通过简单的方式制备了一种具有多核催化中心的纳米催化剂。该非均相催化剂最终表现出了和均相催化剂相近的二氧化碳还原的能力。
【图文】：

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H2050R 湖南湘仪仪器箱 DZF-6090 上海精宏实验设仪 N-1300 上海爱朗仪器描电镜 Gemini SEM 500 美国 FE描电镜 Verious 460L 美国 FE电镜 Tecncai G2 SpiritTWIN美国 FE透射电Talos F200X 美国 FE仪 HORIBAEVOLVTIONHORIBA Job能谱仪 ESCALAB 250Xi THERMOSCI制备和后处理，向 250 mL 两口瓶中加入 200 mg 单体（TMS-HE将上述体系转移至冰水浴（0 °C）中，加入 2.5 m应 10 分钟后，转移至分液漏斗中，加适量乙酸乙机相，用无水硫酸钠干燥，将上述液体转移至单口炔单体（HEB）。

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章硫化镉石墨炔复合材料的制备及其光催化产氢性能的实验方法胶管密封的石英瓶如图 2-3 所示（图中缺少橡胶催化剂，0.3 M 三乙醇胺（TEOA）。在照射之前，的氧气。此外，使用蓝色 LED 光（Zolix，MLEDadzu GC-2014 型气相色谱（热导检测器，，TDX-0气体产物。放大量实验同样采用橡胶管密封的石英剂，0.3 M 三乙醇胺，照射之前溶液用氩气鼓泡和检测设备与小反应体系一致。
【学位授予单位】：天津理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;TB383.1

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