多酸结构对纳米钛硅TS-1沸石催化氧化脱硫性能的影响

发布时间：2024-04-25 00:42

　　采用浸渍法合成了纳米钛硅TS-1沸石负载的钼系列多金属氧酸盐(POM)复合催化剂,采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、固体紫外漫反射(UV-Vis)、X-ray粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)、³¹P和²⁹Si魔角核磁共振(MAS-NMR)等对催化剂的结构进行表征。研究结果表明,在低温焙烧或烘干条件下,负载后催化剂多酸的结构保持,钼酸铵高温(550℃)焙烧后转变为三氧化钼。以有机硫化物噻吩(TH)、苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)的正辛烷溶液为模拟油品评价了催化剂的氧化脱硫性能。实验结果表明,纳米TS-1沸石载体上不同结构多酸作为脱硫催化剂对硫化物的脱除活性顺序为:Keggin型Mo-POM>Anderson型Mo-POM>Dawson型Mo-POM>Mo-金属氧化物。以上述负载的多酸为催化剂,在反应条件为:V(模拟油)=V(乙醇)=10.0 mL,m(催化剂)=0.2 g,n(H₂O₂)∶n(S)=10∶1,温度60℃,硫化物按照由易到难的...

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【部分图文】：

图1样品的SEM照片

图1是纳米TS-1和负载POM后催化剂的SEM照片。从图1中可以看出,负载不同结构POM后的复合催化剂结晶形态与载体纳米TS-1沸石类似,晶体仍呈现出较均匀的椭球状形貌,粒径大小无明显变化,仍保持在150～200nm。POM-TS-1复合催化剂的表面光滑,均未出现POM团聚....

图2样品的UV-Vis图谱

图2是负载前后样品的固体UV-Vis曲线。TS-1在210～220nm波长范围内强的特征峰归属于沸石骨架中氧原子的2p电子向Ti4+空3d轨道的跃迁,表明TS-1沸石中有四面体配位的骨架Ti存在;260～280nm处的特征峰归属于沸石的外表面六配位型钛的电子跃迁[16,18....

图3纳米TS-1及POM-TS-1催化剂的XRD图

图2样品的UV-Vis图谱2.1.3X射线粉末衍射分析

图4催化剂的氮气吸附脱附

图4是催化剂的氮气吸附脱附曲线。从图中可以看出,采用浸渍法制备的几种POM-TS-1催化剂的氮气吸附容量较接近。合成的POM-TS-1催化剂均为I型等温吸附脱附曲线,具有微孔结构,其内孔径为0.55nm左右,和具有微孔结构的TS-1沸石结果一致。从表1的数据可以看出,负载不同....

本文编号：3963745