飞灰成分对Mn/TiO 2 催化剂的毒化机理研究

发布时间：2024-04-24 00:04

　　氮氧化物是大气主要的污染源之一,不仅会导致酸雨、光化学烟雾等破坏生态环境的一系列问题,而且还会严重危害我们人体的健康。因此如何有效地降低氮氧化物的排放已成为我们关注的话题。选择性催化还原(SCR)技术由于脱硝效率高、技术成熟,是烟气脱硝最为有效的控制措施之一,得到了广泛的应用。作为脱硝技术的核心,催化剂的抗毒性一直是SCR技术的一个研究重点,催化剂的使用寿命关系到SCR技术的可行性和经济性。而催化剂失活的主要原因是催化剂的中毒。因此,对催化剂中毒的研究成为了一个重要的课题。引起催化剂中毒的原因有很多,烟气中的各种组分是导致催化剂中毒的主要因素,主要包括碱金属、碱土金属、重金属、氯化氢、二氧化硫等。催化剂使用过程中,中毒问题一直缺乏系统性的研究。针对这一问题,本文就催化剂中毒这一课题通过对Mn/TiO₂催化剂的碱金属、碱土金属、重金属(Pb和Zn)和卤族元素(F和Cl)的中毒机理进行了研究。采用浸渍法和溶胶凝胶法制得一系列催化剂进行实验,并对其进行了活性的测试,通过对实验药品的BET、H2-TPR、NH3-TPD、XRD和XPS表征测试,研究了毒化后催化剂的性能,并...

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1. 研究背景
        1.1.1. 我国燃煤电厂NOx的排放现状
        1.1.2. NOx的危害
        1.1.3. 燃煤电厂NOx污染物的来源
    1.2. 燃煤电厂NOx减排方法
        1.2.1. 燃煤电厂NOx排放的控制技术
        1.2.2. 选择性催化还原技术(Selective Catalytic Reduction)
        1.2.3. SCR技术国内外发展及其布置方式
        1.2.4. SCR脱硝催化剂
        1.2.5. 低温SCR反应机理
    1.3. 催化剂中毒研究
        1.3.1. 催化剂中毒原因
        1.3.2. 催化剂中毒的研究现状
    1.4. 计算化学在脱销催化剂研究领域的应用现状
    1.5. 课题的研究内容
        1.5.1. 研究目标
        1.5.2. 研究内容
第2章 实验装置、催化剂制备及分析表征方法
    2.1. 低温SCR脱硝实验实验装置及活性评价
        2.1.1. 低温SCR脱硝实验装置
        2.1.2. 活性评价
    2.2. 催化剂制备材料和方法
        2.2.1. 实验仪器
        2.2.2. 催化剂制备方法
    2.3. 催化剂分析表征方法
        2.3.1. X射线衍射分析(XRD)
        2.3.2. 比表面积和孔结构分析(BET)
        2.3.3. 升温吸附分析(H2-TPR)及升温脱附分析(NH3-TPD)
        2.3.4. X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.5. 量子化学DFT计算
第3章 碱金属对Mn/TiO₂催化剂的毒化机理研究
    3.1. K、Na毒化对Mn/TiO₂催化剂SCR反应的影响
        3.1.1. 催化剂的制备和计算设置
        3.1.2. Na、k毒化对Mn/TiO₂催化剂活性的影响
        3.1.3. Na、K量减少对Mn/Ti O2催化剂活性的影响
    3.2. Na、K毒化对Mn/TiO₂催化剂的物化特性的研究
        3.2.1. BET和XRD分析
        3.2.2. NH3-TPD分析
        3.2.3. XPS分析
        3.2.4. H2-TPR分析
        3.2.5. 结构优化和表面性质(理论计算部分)
    3.3. 本章小结
第4章 碱土金属对Mn/TiO₂催化剂的毒化机理研究
    4.1. Ca、Mg毒化对Mn/TiO₂催化剂SCR反应的影响
        4.1.1. Mn/TiO₂催化剂及Ca-Mn/TiO₂、Mg-Mn/TiO₂的制备
        4.1.2. Ca、Mg毒化对Mn/TiO₂催化剂活性的影响
    4.2. Ca、Mg毒化对Mn/TiO₂催化剂的物化特性的研究
        4.2.1. BET和XRD分析
        4.2.2. XPS分析
        4.2.3. H2-TPR分析
        4.2.4. NH3-TPD分析
    4.3. 本章小结
第5章 重金属对Mn/TiO₂催化剂的毒化机理研究
    5.1. 重金属毒化对Mn/TiO₂催化剂SCR反应的影响
        5.1.1. 催化剂制备和DFT计算设置
        5.1.2. 重金属毒化对Mn/TiO₂催化剂活性影响
    5.2. 重金属毒化对Mn/TiO₂催化剂特性的研究
        5.2.1. BET和XRD表征
        5.2.2. H2-TPR分析
        5.2.3. NH3-TPD分析
        5.2.4. XPS分析
        5.2.5. 结构优化和表面性质(理论计算部分)
    5.3. 本章小结
第6章 卤族元素对Mn/TiO₂催化剂的毒化机理研究
    6.1. F和Cl对Mn/TiO₂催化剂SCR反应的影响
        6.1.1. Mn/TiO₂催化剂及F-Mn/TiO₂、Cl-Mn/TiO₂的制备
        6.1.2. F-Mn/TiO₂、Cl-Mn/TiO₂对Mn/TiO₂催化剂活性影响
    6.2. F-Mn/TiO₂、Cl-Mn/TiO₂对Mn/TiO₂催化剂特性的研究
        6.2.1. BET和XRD测试
        6.2.2. H2-TPR分析
        6.2.3. NH3-TPD分析
        6.2.4. XPS分析
    6.3. 本章小结
第7章 结论与展望
    7.1. 全文总结
    7.2. 本文的创新点
    7.3. 工作展望
参考文献
致谢
攻读学位期间取得的研究成果



本文编号：3962946