分子动力学模拟研究羧铵两性离子水合作用
发布时间：2023-11-24 22:08
生物惰性(bioinert)是生物相容性材料最主要的性能之一,基于两性离子结构的材料表面被发现在抗蛋白质非特异性吸附(antifouling)、抗细胞粘附、免疫隐身等方面具有卓越的性能,在抗污抗菌材料、生物分子检测、组织工程、药物包覆、生物分子活性增强、医学照影以及海洋科学等方面具有广阔的应用前景。在众多有关两性离子结构具有生物惰性的分子机理研究中,水合作用被认为是关键的因素,具有重要的探索价值和研究必要性。本论文利用分子动力学(Molecular Dynamics,MD)模拟的方法,首先针对一种具有两性离子结构的交联剂分子与传统的交联剂分子的水合作用进行了对比,通过构象特点、水合层结构、氢键生存情况以及水合自由能等方面的分析,解释二者水合机制的差别。其次,对比两性聚合物和传统的聚乙二醇(PEG)在完全水合平衡下的构象特征、水合层结构和动力学特性、氢键形成情况和水合自由能计算,揭示聚合物构象特点与水合特点之间的关联。再次,模拟了接枝两性聚合物和接枝PEG表面的水合作用,分析了水分子空间密度分布,并运用格点化非均相溶剂理论(GIST)对两种表面的水分子平动熵变和转动熵变进行了计算,以伞形...
【文章页数】：168 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 研究背景
1.1 生物材料和生物相容性
1.2 两性离子结构概述
1.3 两性离子结构的研究现状
1.3.1 抗污与抗菌
1.3.2 两性表面应用于生物分子特异性检测
1.3.3 纳米粒子表面两性化修饰及评价
1.3.4 两性纳米凝胶
1.3.5 两性离子结构分子偶联改性生物活性分子
1.3.6 基于两性离子结构的交联剂的开发与凝胶力学性能探索
1.3.7 基于生物分子的两性离子结构及应用
1.4 两性离子结构生物惰性机理和研究现状
1.4.1 两性离子结构生物惰性机理研究进展—通过实验检测手段
1.4.2 两性离子结构生物惰性机理研究进展—通过MD模拟方法
1.5 课题提出、研究内容和目的
第一章 参考文献
第二章 方法和原理
2.1 分子动力学模拟概述
2.2 分子动力学模拟主要原理及实施流程
2.3 分子动力学模拟力场
2.4 势能函数
2.4.1 键合作用中的键伸缩
2.4.2 键合作用中的键角摆动
2.4.3 键合作用中的二面角旋转
2.4.4 非键相互作用势
2.5 分子动力学模拟水分子模型
2.6 分子动力学MD模拟积分和能量优化算法
2.7 能量优化算法
2.8 分子动力学压力和温度控制
2.8.1 Berendsen温度耦合法
2.8.2 速度重缩放温度耦合Velocity-rescaling
2.8.3 Nose-Hoover温度耦合
2.8.4 Berendsen压力耦合
2.8.5 Parrinello-Rahman压力耦合
2.9 周期性边界条件
2.10 约束算法
2.10.1 SHAKE算法
2.10.2 LINCS算法
2.11 自由能计算
2.11.1 自由能微扰法(FEP)
2.11.2 伞形取样(Umbrellasampling)
2.12 非均相溶剂理论(IST)
第二章 参考文献
第三章 两性交联剂与非两性交联剂的水合作用
3.1 课题背景
3.2 体系构建和模拟方法
3.3 分析与讨论
3.3.1 水合自由能
3.3.2 水合层偶极取向分布
3.3.3 氢键结构和动力学
3.3.4 水分子驻留动力学
3.3.5 溶质构象分析
3.4 本章小结
第三章 参考文献
第四章 两性离子结构聚合物与PEG的水合作用比较
4.1 研究背景
4.2 体系构建和模拟方法
4.2.1 聚合物分子结构和参数化
4.2.2 模拟方法和实施流程
4.2.3 自由能计算—伞形取样方法
4.3 分析与讨论
4.3.1 均方根位移和回转半径
4.3.2 溶剂可及面积
4.3.3 角度分布
4.3.4 距离分布
4.3.5 链段接触矩阵图
4.3.6 水分子径向分布函数(RDF)
4.3.7 水分子驻留动力学(ResidenceDynamics)
4.3.8 水分子偶极取向动力学(Reorientation Dynamics)
4.3.9 氢键动力学
4.3.10 水合自由能
4.4 本章小结
第四章 参考文献
第五章 蛋白质在“两性”表面的吸附
5.1 课题背景
5.2 体系构建和模拟方法
5.2.1 材料表面的构建
5.2.2 材料表面水合作用MD模拟方法
5.2.3 蛋白质分子
5.2.4 牵引动力学和伞形取样MD模拟
5.3 分析与讨论
5.3.1 材料表面的水分子密度分布(Z-density)
5.3.2 材料表面的水分子熵变能计算
5.3.3 蛋白质吸附自由能
5.4 本章小结
第五章 参考文献
第六章 EK短肽链对于蛋白质二级结构的维持
6.1 研究背景
6.2 体系构建和模拟方法
6.2.1 选取具有特殊二级结构的蛋白质片段或肽链
6.2.2 体系构建
6.2.3 MD模拟方法
6.3 分析与讨论
6.3.1 Alpha肽链二级结构变化特征
6.3.2 Alpha肽链中残基接触矩阵图
6.3.3 Alpha肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.4 Beta肽链二级结构变化特征
6.3.5 Beta肽链中残基接触矩阵图
6.3.6 Beta肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.7 Hairpin肽链二级结构变化特征
6.3.8 Hairpin肽链中残基接触矩阵图
6.3.9 Hairpin肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.10 三种肽链与水相互作用能
6.3.11 三种肽链表面水合层驻留动力学
6.3.12 EK溶液中水分子的扩散系数
6.4 本章小结
第六章 参考文献
第七章 水分子在表面拓扑形貌影响下的行为特征
7.1 研究背景
7.2 体系构建和模拟方法
7.2.1 表面凹/凸形貌的构建
7.2.2 MD模拟方法
7.3 分析与讨论
7.3.1 水分子密度分布
7.3.2 水分子偶极取向分布
7.3.3 水分子四面体参数
7.3.4 水分子驻留动力学
7.3.5 水分子偶极取向动力学
7.4 本章小结
第七章 参考文献
第八章 总结与展望
8.1 总结
8.2 展望
第九章 附录
9.1 CBMAX和MBAA的电荷计算
9.2 CBMA和EG单体在OPLSaa力场中的原子类型
9.3 Euler空间点密度计算fortran90代码
9.4 水分子四面体参数S计算中邻近水分子筛选fortran90代码
攻读博士学位期间论文和专利成果
致谢
本文编号：3866687
【文章页数】：168 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 研究背景
1.1 生物材料和生物相容性
1.2 两性离子结构概述
1.3 两性离子结构的研究现状
1.3.1 抗污与抗菌
1.3.2 两性表面应用于生物分子特异性检测
1.3.3 纳米粒子表面两性化修饰及评价
1.3.4 两性纳米凝胶
1.3.5 两性离子结构分子偶联改性生物活性分子
1.3.6 基于两性离子结构的交联剂的开发与凝胶力学性能探索
1.3.7 基于生物分子的两性离子结构及应用
1.4 两性离子结构生物惰性机理和研究现状
1.4.1 两性离子结构生物惰性机理研究进展—通过实验检测手段
1.4.2 两性离子结构生物惰性机理研究进展—通过MD模拟方法
1.5 课题提出、研究内容和目的
第一章 参考文献
第二章 方法和原理
2.1 分子动力学模拟概述
2.2 分子动力学模拟主要原理及实施流程
2.3 分子动力学模拟力场
2.4 势能函数
2.4.1 键合作用中的键伸缩
2.4.2 键合作用中的键角摆动
2.4.3 键合作用中的二面角旋转
2.4.4 非键相互作用势
2.5 分子动力学模拟水分子模型
2.6 分子动力学MD模拟积分和能量优化算法
2.7 能量优化算法
2.8 分子动力学压力和温度控制
2.8.1 Berendsen温度耦合法
2.8.2 速度重缩放温度耦合Velocity-rescaling
2.8.3 Nose-Hoover温度耦合
2.8.4 Berendsen压力耦合
2.8.5 Parrinello-Rahman压力耦合
2.9 周期性边界条件
2.10 约束算法
2.10.1 SHAKE算法
2.10.2 LINCS算法
2.11 自由能计算
2.11.1 自由能微扰法(FEP)
2.11.2 伞形取样(Umbrellasampling)
2.12 非均相溶剂理论(IST)
第二章 参考文献
第三章 两性交联剂与非两性交联剂的水合作用
3.1 课题背景
3.2 体系构建和模拟方法
3.3 分析与讨论
3.3.1 水合自由能
3.3.2 水合层偶极取向分布
3.3.3 氢键结构和动力学
3.3.4 水分子驻留动力学
3.3.5 溶质构象分析
3.4 本章小结
第三章 参考文献
第四章 两性离子结构聚合物与PEG的水合作用比较
4.1 研究背景
4.2 体系构建和模拟方法
4.2.1 聚合物分子结构和参数化
4.2.2 模拟方法和实施流程
4.2.3 自由能计算—伞形取样方法
4.3 分析与讨论
4.3.1 均方根位移和回转半径
4.3.2 溶剂可及面积
4.3.3 角度分布
4.3.4 距离分布
4.3.5 链段接触矩阵图
4.3.6 水分子径向分布函数(RDF)
4.3.7 水分子驻留动力学(ResidenceDynamics)
4.3.8 水分子偶极取向动力学(Reorientation Dynamics)
4.3.9 氢键动力学
4.3.10 水合自由能
4.4 本章小结
第四章 参考文献
第五章 蛋白质在“两性”表面的吸附
5.1 课题背景
5.2 体系构建和模拟方法
5.2.1 材料表面的构建
5.2.2 材料表面水合作用MD模拟方法
5.2.3 蛋白质分子
5.2.4 牵引动力学和伞形取样MD模拟
5.3 分析与讨论
5.3.1 材料表面的水分子密度分布(Z-density)
5.3.2 材料表面的水分子熵变能计算
5.3.3 蛋白质吸附自由能
5.4 本章小结
第五章 参考文献
第六章 EK短肽链对于蛋白质二级结构的维持
6.1 研究背景
6.2 体系构建和模拟方法
6.2.1 选取具有特殊二级结构的蛋白质片段或肽链
6.2.2 体系构建
6.2.3 MD模拟方法
6.3 分析与讨论
6.3.1 Alpha肽链二级结构变化特征
6.3.2 Alpha肽链中残基接触矩阵图
6.3.3 Alpha肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.4 Beta肽链二级结构变化特征
6.3.5 Beta肽链中残基接触矩阵图
6.3.6 Beta肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.7 Hairpin肽链二级结构变化特征
6.3.8 Hairpin肽链中残基接触矩阵图
6.3.9 Hairpin肽链氢键形成情况和对应二级结构
6.3.10 三种肽链与水相互作用能
6.3.11 三种肽链表面水合层驻留动力学
6.3.12 EK溶液中水分子的扩散系数
6.4 本章小结
第六章 参考文献
第七章 水分子在表面拓扑形貌影响下的行为特征
7.1 研究背景
7.2 体系构建和模拟方法
7.2.1 表面凹/凸形貌的构建
7.2.2 MD模拟方法
7.3 分析与讨论
7.3.1 水分子密度分布
7.3.2 水分子偶极取向分布
7.3.3 水分子四面体参数
7.3.4 水分子驻留动力学
7.3.5 水分子偶极取向动力学
7.4 本章小结
第七章 参考文献
第八章 总结与展望
8.1 总结
8.2 展望
第九章 附录
9.1 CBMAX和MBAA的电荷计算
9.2 CBMA和EG单体在OPLSaa力场中的原子类型
9.3 Euler空间点密度计算fortran90代码
9.4 水分子四面体参数S计算中邻近水分子筛选fortran90代码
攻读博士学位期间论文和专利成果
致谢
本文编号：3866687
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