CsPbI 3 钙钛矿量子点电致发光二极管的研究
发布时间：2022-01-06 16:46
钙钛矿量子点具有荧光量子效率（photoluminescence quantum yield,PL QY）高、发光光谱覆盖整个可见光波段、发光线宽窄、载流子迁移率高、合成方法简单等优点,使其成为未来显示和照明领域具有良好应用前景的发光材料。相比于有机无机杂化的钙钛矿量子点,全无机钙钛矿量子点（CsPbX3,X=Cl,Br,I）具有更好的热稳定性,适合制备高效稳定的钙钛矿发光二极管（light-emitting diode,LED）。在本论文研究初期,关于全无机钙钛矿量子点LED的报道很少,其电致发光性能也较低,而且主要聚焦于绿光钙钛矿量子点LED。基于显示应用而言,均衡的红、绿、蓝三基色发光至关重要,因此亟待加强红光、蓝光钙钛矿LED的研究。基于上述背景,本文主要针对红光CsPbI3钙钛矿量子点LED展开研究。由于CsPbI3量子点材料存在表面缺陷和晶格结构不稳定等问题,严重影响了器件的性能;此外,器件中载流子传输不平衡也会影响LED的性能。针对上述问题,本研究以提高CsPbI3量子点发光器件性能为...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
（a）AMX3钙钛矿的基本元素单元和它的晶体结构图；（b）立方相钙钛矿的晶体结构图；（c）正交相钙钛矿的晶体结构图；（d）APbX3钙钛矿成键与反键轨道
第1章绪论7形成量子点、纳米线、纳米棒、和纳米片等）具有重要作用[26-28]。此外，表面配体的多少和长度会严重影响钙钛矿纳米晶的发光性能和导电性[29,30]。钙钛矿纳米晶的表面配体之间是动态结合的，通常是由阴离子（Br-、油酸盐、OA-）和阳离子（油铵盐和OLAH+）以及带相反电荷的纳米晶表面离子组成的一对[31]。这些配体的离子形态和分子性质相互处于动态平衡（OA+OLAH+OLA+OAH或OLAH++BrOLA+HBr），这些动态过程会在纳米晶解吸分离和提纯过程中加速配钙钛矿表面配体的脱落，从而导致钙钛矿纳米晶稳定性和PLQY迅速下降[32]。这最终也会破坏钙钛矿结构的完整性，使得钙钛矿纳米晶结成大块多晶材料。然而，过多的表面配体和较长的表面配体会降低钙钛矿纳米晶的导电性。因此，控制好钙钛矿纳米晶表面配体的长度和数量对获得高质量的钙钛矿纳米晶材料是至关重要的。图1.3（a）不同卤素成分的有机无机杂化MAPbX3量子点的PL光谱，以及相应样品的发光照片；（b）不同卤素成分的全无机CsPbX3量子点的PL光谱，以及相应样品的发光照片；（c）不同的反应温度下生成的不同尺寸的MAPbBr3量子点的PL光谱和相应的发光照片；（d）钙钛矿纳米晶的常规配体覆盖和配体的动态形式。图a来自引文[22]；图b来自引文[33]；图c来自引文[24]；图d来自引文[32]。
吉林大学博士学位论文10FRET）[37]，如图1.4b所示，注入的电子（或空穴）没有被限制在钙钛矿发光层中，而是传输到HTL（或ETL）中形成激子，然后以FRET的形式将能量转移给钙钛矿量子点，然后在钙钛矿发光层中形成激子，最后以光子的形式释放出能量。这两种过程既可以单独存在也可以互不影响的同时存在，从而使LED的发光效率最大化。图1.4钙钛矿LED中两种工作机理的示意图:（a）直接电荷注入与复合;（b）通过Frster共振能量转移的电荷转移与复合。1.3.3典型的器件结构自从1994年制备的第一个钙钛矿LED以来[38]，经过近几年的努力，其电致发光性能得到显著提高。根据已经报道的钙钛矿LED，同时参考CdSe量子点LED的划分方式[37]，我们将钙钛矿LED的器件结构分为四类，如图1.5所示。类型I：无电荷传输层的单层钙钛矿LED对于I型钙钛矿LED，钙钛矿发光层夹在两端电极之间，没有电荷传输层。Yu课题组首次制备了基于ITO/MAPbBr3-PEO/In/Ga器件结构的单层钙钛矿LED[39]，尽管器件结构简单，但是该器件具有较低的开启电压（3V）和较高的亮度（4064cd/m2）。随后他们使用Ag纳米线（AgNWs）作为电极对器件进行优化，制备了基于ITO/MAPbBr3/AgNW的可完全印刷钙钛矿LED[40]，最终实现1.1%的最大EQE，2.6V的开启电压和21014cd/m2的最大亮度。在不影响器件性能的情况下，该课题组用可弯曲的碳纳米管/聚合物作为衬底，用CsPbBr3、聚环氧乙烷和聚乙烯基吡咯烷酮组成的混合物作为发光层制备了高柔性的单层钙钛矿LED[41]，器件的开启电压为1.9V、最大EQE为5.7%、最大亮度为591197cd/m2，
本文编号：3572816
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
（a）AMX3钙钛矿的基本元素单元和它的晶体结构图；（b）立方相钙钛矿的晶体结构图；（c）正交相钙钛矿的晶体结构图；（d）APbX3钙钛矿成键与反键轨道
第1章绪论7形成量子点、纳米线、纳米棒、和纳米片等）具有重要作用[26-28]。此外，表面配体的多少和长度会严重影响钙钛矿纳米晶的发光性能和导电性[29,30]。钙钛矿纳米晶的表面配体之间是动态结合的，通常是由阴离子（Br-、油酸盐、OA-）和阳离子（油铵盐和OLAH+）以及带相反电荷的纳米晶表面离子组成的一对[31]。这些配体的离子形态和分子性质相互处于动态平衡（OA+OLAH+OLA+OAH或OLAH++BrOLA+HBr），这些动态过程会在纳米晶解吸分离和提纯过程中加速配钙钛矿表面配体的脱落，从而导致钙钛矿纳米晶稳定性和PLQY迅速下降[32]。这最终也会破坏钙钛矿结构的完整性，使得钙钛矿纳米晶结成大块多晶材料。然而，过多的表面配体和较长的表面配体会降低钙钛矿纳米晶的导电性。因此，控制好钙钛矿纳米晶表面配体的长度和数量对获得高质量的钙钛矿纳米晶材料是至关重要的。图1.3（a）不同卤素成分的有机无机杂化MAPbX3量子点的PL光谱，以及相应样品的发光照片；（b）不同卤素成分的全无机CsPbX3量子点的PL光谱，以及相应样品的发光照片；（c）不同的反应温度下生成的不同尺寸的MAPbBr3量子点的PL光谱和相应的发光照片；（d）钙钛矿纳米晶的常规配体覆盖和配体的动态形式。图a来自引文[22]；图b来自引文[33]；图c来自引文[24]；图d来自引文[32]。
吉林大学博士学位论文10FRET）[37]，如图1.4b所示，注入的电子（或空穴）没有被限制在钙钛矿发光层中，而是传输到HTL（或ETL）中形成激子，然后以FRET的形式将能量转移给钙钛矿量子点，然后在钙钛矿发光层中形成激子，最后以光子的形式释放出能量。这两种过程既可以单独存在也可以互不影响的同时存在，从而使LED的发光效率最大化。图1.4钙钛矿LED中两种工作机理的示意图:（a）直接电荷注入与复合;（b）通过Frster共振能量转移的电荷转移与复合。1.3.3典型的器件结构自从1994年制备的第一个钙钛矿LED以来[38]，经过近几年的努力，其电致发光性能得到显著提高。根据已经报道的钙钛矿LED，同时参考CdSe量子点LED的划分方式[37]，我们将钙钛矿LED的器件结构分为四类，如图1.5所示。类型I：无电荷传输层的单层钙钛矿LED对于I型钙钛矿LED，钙钛矿发光层夹在两端电极之间，没有电荷传输层。Yu课题组首次制备了基于ITO/MAPbBr3-PEO/In/Ga器件结构的单层钙钛矿LED[39]，尽管器件结构简单，但是该器件具有较低的开启电压（3V）和较高的亮度（4064cd/m2）。随后他们使用Ag纳米线（AgNWs）作为电极对器件进行优化，制备了基于ITO/MAPbBr3/AgNW的可完全印刷钙钛矿LED[40]，最终实现1.1%的最大EQE，2.6V的开启电压和21014cd/m2的最大亮度。在不影响器件性能的情况下，该课题组用可弯曲的碳纳米管/聚合物作为衬底，用CsPbBr3、聚环氧乙烷和聚乙烯基吡咯烷酮组成的混合物作为发光层制备了高柔性的单层钙钛矿LED[41]，器件的开启电压为1.9V、最大EQE为5.7%、最大亮度为591197cd/m2，
本文编号：3572816
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