基于时间分辨的单量子点激子动力学研究
发布时间：2021-11-04 11:28
量子点具有宽带吸收、窄带发射、发射光谱连续可调和高量子产率等的激子辐射特性,能够用于制备光伏器件、发光二极管、激光器、单光子源和纠缠光子源等。然而,单量子点的光致发光中断和闪烁以及激子动力学波动的本质机制是由表面俘获还是光电离所导致的仍存在着不确定性;由于俄歇复合效应导致双激子的量子产率极低,对双激子动力学的研究仅停留在系综或间接的实验方法上,而无法探究表面俘获和光电离对双激子动力学的影响。针对上述问题,本论文主要开展了基于单量子点光谱和时间分辨技术的单量子点激子动力学研究。单量子点光谱能够消除系综平均效应,可以从单粒子的水平上获得纳米材料的结构和动力学信息;采用时间标记、时间分辨和时间关联的单光子计数（TTTR-TCSPC）技术通过记录单量子点的光子的实时到达时间,研究单量子点的光致发光强度、激子寿命、关联函数等丰富的激子辐射信息;研究不同界面环境下的单量子点激子动力学可以获得微观的电子、能量转移动力学及相互作用的信息,从而为基于量子点光电器件的有效制备提供实验和理论基础。本文研究工作主要包括,基于时间分辨技术和空间符合计数的光子统计方法实现了单量子点的快速识别;测量了单量子点的激子...
【文章来源】：山西大学山西省
【文章页数】：184 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
a）量子限域效应的示意图
第一章引言3图1.2体材料、二维量子阱、一维量子线和零维量子点的纳米结构和能级结构的示意图。DOS：电子态密度。1.1.2激子的产生与复合动力学量子点在光的激发下有可能形成单激子态、双激子态或带电激子态，这部分将依次介绍它们的形成过程。通常激发量子点的光的能量都大于量子点的带隙，量子点被激发之后处于高能态，即电子和空穴都占据导带和价带较高的能级。换句话说，它们的能量超过了能带边缘，通常被称为“热载流子”。一般情况下，热载流子通过热弛豫的方式在皮秒或者更短的时间内驰豫到带边形成带边单激子态[28-33]，如图1.3a）所示。通过光致发光光谱和瞬态吸收光谱研究这种弛豫过程，人们认为它涉及振动耦合以及电子与空穴之间的俄歇（Auger）耦合[34-36]。此外热载流子的能量还可以碰撞激发产生额外的电子-空穴对，形成双激子态，如图1.3b）所示，这种现象称为激子倍增[37-40]，它有效地解决了热载流子弛豫过程中的能量损失，将量子点光伏器件的效率提高到肖克利-奎塞尔极限以上[41]。除了激子倍增的方式，量子点也有可能一次同时吸收两个光子形成双激子态。能带中的电子和空穴也会在弛豫到能带边缘之前直接复合，这称为带间热载流子辐射，如图1.3c）所示。带间热载流子辐射相对于基态激子辐射的光谱发生蓝移，并且衰减发生在皮秒或更短的时间尺度上[42,43]。最后，热载流子也会通过电荷转移的方式转移到量子点的表面俘获中形成光电离[44]，带电的量子点也可以再次被激发形成带电激子，如图1.3d）所示。
第一章引言5过程。俄歇复合主要发生在带电单激子态、双激子态以及多激子态中，如图1.5所示。此外对于拥有非对称能带结构的CdSe类量子点而言，正带电单激子态的俄歇速率比负带电单激子态的俄歇速率要快，这是由于空穴有效质量较大从而空穴态密度远高于电子态密度造成的，因此量子点的空穴能级比电子能级分布更致密，所以涉及空穴带内激发的俄歇过程相对于电子更容易满足能量守恒的要求[51]。双激子态的俄歇速率是带正电单激子态和带负电单激子态的俄歇速率之和的2倍，这是由它们的电子空穴复合路径的数量导致的。图1.5带电单激子态和双激子态俄歇复合示意图。a）带正电单激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的空穴中。b）带负电单激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的电子中。c）双激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的电子中造成正电离（左）或转移到额外的空穴中造成负电离（右）。对于传统的体材料而言，表面原子仅占体材料成分的很小一部分，因此对体材料性能的影响可以忽略不计。随着体材料尺寸的不断缩小变成量子点，表面积与体积比例（surface-to-volumeratio）不断增大，这使得表面原子占比急剧上升，具有了区别于体材料的全新特性。由于晶体生长时的突然中断，使得表面原子具有了未配对的化学键（悬空键）并且具有较高的自由能，这在一定程度上影响了半导体纳米材料的光电性能。最广为人知的效果是表面原子的非共享原子轨道会产生量子点导带和价带间隙内的局部能级，它被人们称为表面俘获态。量子点激子的电子会被表面俘获态俘获然后与核中的空穴发生非辐射复合（例如通过振动的方式将能量耗散掉）[12]，如
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用单分子光学探针测量幂律分布的聚合物动力学[J]. 李斌,张国峰,景明勇,陈瑞云,秦成兵,高岩,肖连团,贾锁堂. 物理学报. 2016(21)
[2]Valley excitons in two-dimensional semiconductors[J]. Hongyi Yu,Xiaodong Cui,Xiaodong Xu,Wang Yao. National Science Review. 2015(01)
[3]基于光子统计测量的单分子判别[J]. 彭双艳,黄涛,王晓波,邵军虎,肖连团,贾锁堂. 物理学报. 2005(11)
博士论文
[1]室温单分子的动力学和光谱特性研究[D]. 董双丽.山西大学 2009
硕士论文
[1]单分子光学探针研究聚合物动力学特性[D]. 张芳.山西大学 2010
本文编号：3475634
【文章来源】：山西大学山西省
【文章页数】：184 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
a）量子限域效应的示意图
第一章引言3图1.2体材料、二维量子阱、一维量子线和零维量子点的纳米结构和能级结构的示意图。DOS：电子态密度。1.1.2激子的产生与复合动力学量子点在光的激发下有可能形成单激子态、双激子态或带电激子态，这部分将依次介绍它们的形成过程。通常激发量子点的光的能量都大于量子点的带隙，量子点被激发之后处于高能态，即电子和空穴都占据导带和价带较高的能级。换句话说，它们的能量超过了能带边缘，通常被称为“热载流子”。一般情况下，热载流子通过热弛豫的方式在皮秒或者更短的时间内驰豫到带边形成带边单激子态[28-33]，如图1.3a）所示。通过光致发光光谱和瞬态吸收光谱研究这种弛豫过程，人们认为它涉及振动耦合以及电子与空穴之间的俄歇（Auger）耦合[34-36]。此外热载流子的能量还可以碰撞激发产生额外的电子-空穴对，形成双激子态，如图1.3b）所示，这种现象称为激子倍增[37-40]，它有效地解决了热载流子弛豫过程中的能量损失，将量子点光伏器件的效率提高到肖克利-奎塞尔极限以上[41]。除了激子倍增的方式，量子点也有可能一次同时吸收两个光子形成双激子态。能带中的电子和空穴也会在弛豫到能带边缘之前直接复合，这称为带间热载流子辐射，如图1.3c）所示。带间热载流子辐射相对于基态激子辐射的光谱发生蓝移，并且衰减发生在皮秒或更短的时间尺度上[42,43]。最后，热载流子也会通过电荷转移的方式转移到量子点的表面俘获中形成光电离[44]，带电的量子点也可以再次被激发形成带电激子，如图1.3d）所示。
第一章引言5过程。俄歇复合主要发生在带电单激子态、双激子态以及多激子态中，如图1.5所示。此外对于拥有非对称能带结构的CdSe类量子点而言，正带电单激子态的俄歇速率比负带电单激子态的俄歇速率要快，这是由于空穴有效质量较大从而空穴态密度远高于电子态密度造成的，因此量子点的空穴能级比电子能级分布更致密，所以涉及空穴带内激发的俄歇过程相对于电子更容易满足能量守恒的要求[51]。双激子态的俄歇速率是带正电单激子态和带负电单激子态的俄歇速率之和的2倍，这是由它们的电子空穴复合路径的数量导致的。图1.5带电单激子态和双激子态俄歇复合示意图。a）带正电单激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的空穴中。b）带负电单激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的电子中。c）双激子态发生俄歇复合时一个电子-空穴对的复合能量转移到额外的电子中造成正电离（左）或转移到额外的空穴中造成负电离（右）。对于传统的体材料而言，表面原子仅占体材料成分的很小一部分，因此对体材料性能的影响可以忽略不计。随着体材料尺寸的不断缩小变成量子点，表面积与体积比例（surface-to-volumeratio）不断增大，这使得表面原子占比急剧上升，具有了区别于体材料的全新特性。由于晶体生长时的突然中断，使得表面原子具有了未配对的化学键（悬空键）并且具有较高的自由能，这在一定程度上影响了半导体纳米材料的光电性能。最广为人知的效果是表面原子的非共享原子轨道会产生量子点导带和价带间隙内的局部能级，它被人们称为表面俘获态。量子点激子的电子会被表面俘获态俘获然后与核中的空穴发生非辐射复合（例如通过振动的方式将能量耗散掉）[12]，如
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用单分子光学探针测量幂律分布的聚合物动力学[J]. 李斌,张国峰,景明勇,陈瑞云,秦成兵,高岩,肖连团,贾锁堂. 物理学报. 2016(21)
[2]Valley excitons in two-dimensional semiconductors[J]. Hongyi Yu,Xiaodong Cui,Xiaodong Xu,Wang Yao. National Science Review. 2015(01)
[3]基于光子统计测量的单分子判别[J]. 彭双艳,黄涛,王晓波,邵军虎,肖连团,贾锁堂. 物理学报. 2005(11)
博士论文
[1]室温单分子的动力学和光谱特性研究[D]. 董双丽.山西大学 2009
硕士论文
[1]单分子光学探针研究聚合物动力学特性[D]. 张芳.山西大学 2010
本文编号：3475634
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