单层二硫化钼微观结构与新奇物性的同步辐射研究
发布时间：2021-09-30 00:09
二维薄层半导体材料因表现出优异的光、电、磁以及力学和热学性质而在自旋电子学、柔性电子学、场效应晶体管、储能和催化等多个领域有着巨大的应用前景,是当前物理、信息、材料和化学等多个学科的研究热点。尤其是二维单层过渡金属硫属化合物（TMDs）因空间对称性破缺表现出了新的“能谷”自由度而成为探讨物理/化学新现象的理想平台。通过工程化单层过渡金属硫属化合物能级结构赋予其新奇而优异的物理或化学性质,进而推进其在未来的光电器件和能源存储等方面的实际应用是当前该研究领域的核心问题和挑战。在本论文中,我们以单层MoS2为例,通过引入掺杂或摩尔超晶格等策略剪裁其能级结构或电子结构,使单层MoS2具有铁磁性与发光共存、优异的电催化产氢和高温铁磁性等宏观特性。结合同步辐射等表征技术和第一性原理计算,在原子和电子水平上建立了微观结构和宏观物性（磁性与催化）之间的内在联系,为二维纳米材料的制备和性能调控提供了新的途径以及理论根据。本论文主要包括以下几方面的内容:1、单层MoS2铁磁性与发光共存机理研究赋予半导体单层过渡金属硫属化物强的铁磁性和光致发光性质对于同时极化和探测谷电子学中的谷自由度具有非常重要的意义。然...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３带结构计算Ｉ３］
?第１章绪?论???图１．３可以看到随着层数的增加，带的极值点出现劈裂，表明层间跳跃的强??度。ｒ点的劈裂远大于ｋ点的，主要是由于ｋ点的布洛赫态主要来自金属的ｄ??轨道，而ｒ点的布洛赫态是由不可忽视的Ｓｐｚｗ道组成。最近邻ｓ原子的ｐｚＷ??道之间的层间跳跃比其他轨道更重要。ｋ点的层间跳跃弱于ｒ点的，是因为上下??层两个金属原子层之间的距离相比于ｓ原子比较远。随着层数的增加，ｒ点的能??量提高，而Ｋ点的能量不变，带隙由直接带隙（１．９ｅＶ）变成间接带隙，并且随??着层厚增加进一步减校在２Ｈ相的双层中，±Ｋ谷的布洛赫态局域在上层或者??下层取决于自旋，即自旋指数与层指数锁定。Ｋ谷物理本质上是两个去耦合的单??层。圆偏振ＰＬ可以来自自旋圆二色性，不是反演对称性的必须表示。因为层自??由度与面外电极化密切相关，而自旋与磁场耦合，自旋层的锁定会导致一系列有??趣的磁电性质｜４］。１Ｔ相的结构如图１．４所示，单个晶胞的能量比２Ｈ结构高０．５９??ｅＶ，因此不稳定，易于转化成２Ｈ相的结构【５］。从能带结构的计算上可以看出，??１Ｔ相是金属性的，通常用作导电性材料。??〇ｓ??馨?Ｍ。?－Ｖ?ｋｍ?ｒ??图１．４?ＩＴ相Ｍ０Ｓ２的（ａ）原子结构和（ｂ）电子结构［５】。??１．３二维二硫化钼自旋与能谷自由度的研究现状??１．３．?１二维铁磁性与相关器件研究现状??一直以来人们都认为铁磁性不能在二维体系里面存在，主要是由于Ｍｅｒｍｉｎ－??Ｗａｇｎｅｒ机理认为热扰动的增强。最近关于二维磁性的研宄表明，磁各向异性通??过打开一个激发能隙抵抗热扰动来稳定长程铁磁性。二维磁性晶体为在较低维度??下研宄磁性的基本物理现象提供了
都比较低。对于实际应用来说，大面积尺寸??能够在室温以上工作的二维磁体是先决条件，也是追求的最终目标。??ａ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｂ?Ｍａｇｎｅｔｉｃ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ??ｓＡ．，?４－—??＋ＪＴ?Ｔ??了?ｈ＇ｆ’２?了?？?？?—??ｃ?ｄ?ｅ?ｆ??Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?Ｉｓｏｔｒｏｐｙ?Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?３Ｄ?＋?ＵＭＡ??（／）??ｉｈ?ｌｒ?１／?１＾??Ｅｎｅｒｇｙ??图１．５基本物理参数和不同维度铁磁体的自旋波激发［６］。（ａ，?ｂ）交换相互作用来自电子的??反对称波函数，是在Ｐａｕｌｉ规则下的库伦相互作用决定的。自旋之间的交换相互作用可以直??接建立（１），也可以通过传导电子间接调制（２），或者中间阴离子比如Ｏ２－?（３）。自旋通常??会有一个择优取向，就是磁各向异性，其具有多种来源：磁晶各向异性，形状各向异性，压??力各向异性等。（ｃ－ｆ）单轴磁各向异性（ＵＭＡ）的存在打开了自旋波激发带隙阻止磁子的热??扰动，导致有限的居里温度。随着从２Ｄ到３Ｄ，磁子的ＤＯＳ从一个台阶函数变化到逐渐增??加的函数，ＤＯＳ为零的地方是激发的阈值。因此，在３Ｄ系统里，ＵＭＡ不是特定温度长程??磁有序的先决条件。??交换相互作用被用来理解三维铁磁体的居里温度，短程交换相互作用能够克??服热能随机化磁矩（图１．５ａ）。尽管如此，三维系统不足以适用二维框架，因为??维度效应占据了很大的作用。二维系统里的磁子色散相对于三维系统里面是减小??的，符合二维系统磁子态密度的突然上升，因此易于热扰动。对于二维系统没有??磁各向异性（图１
本文编号：3414723
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３带结构计算Ｉ３］
?第１章绪?论???图１．３可以看到随着层数的增加，带的极值点出现劈裂，表明层间跳跃的强??度。ｒ点的劈裂远大于ｋ点的，主要是由于ｋ点的布洛赫态主要来自金属的ｄ??轨道，而ｒ点的布洛赫态是由不可忽视的Ｓｐｚｗ道组成。最近邻ｓ原子的ｐｚＷ??道之间的层间跳跃比其他轨道更重要。ｋ点的层间跳跃弱于ｒ点的，是因为上下??层两个金属原子层之间的距离相比于ｓ原子比较远。随着层数的增加，ｒ点的能??量提高，而Ｋ点的能量不变，带隙由直接带隙（１．９ｅＶ）变成间接带隙，并且随??着层厚增加进一步减校在２Ｈ相的双层中，±Ｋ谷的布洛赫态局域在上层或者??下层取决于自旋，即自旋指数与层指数锁定。Ｋ谷物理本质上是两个去耦合的单??层。圆偏振ＰＬ可以来自自旋圆二色性，不是反演对称性的必须表示。因为层自??由度与面外电极化密切相关，而自旋与磁场耦合，自旋层的锁定会导致一系列有??趣的磁电性质｜４］。１Ｔ相的结构如图１．４所示，单个晶胞的能量比２Ｈ结构高０．５９??ｅＶ，因此不稳定，易于转化成２Ｈ相的结构【５］。从能带结构的计算上可以看出，??１Ｔ相是金属性的，通常用作导电性材料。??〇ｓ??馨?Ｍ。?－Ｖ?ｋｍ?ｒ??图１．４?ＩＴ相Ｍ０Ｓ２的（ａ）原子结构和（ｂ）电子结构［５】。??１．３二维二硫化钼自旋与能谷自由度的研究现状??１．３．?１二维铁磁性与相关器件研究现状??一直以来人们都认为铁磁性不能在二维体系里面存在，主要是由于Ｍｅｒｍｉｎ－??Ｗａｇｎｅｒ机理认为热扰动的增强。最近关于二维磁性的研宄表明，磁各向异性通??过打开一个激发能隙抵抗热扰动来稳定长程铁磁性。二维磁性晶体为在较低维度??下研宄磁性的基本物理现象提供了
都比较低。对于实际应用来说，大面积尺寸??能够在室温以上工作的二维磁体是先决条件，也是追求的最终目标。??ａ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｂ?Ｍａｇｎｅｔｉｃ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ??ｓＡ．，?４－—??＋ＪＴ?Ｔ??了?ｈ＇ｆ’２?了?？?？?—??ｃ?ｄ?ｅ?ｆ??Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?Ｉｓｏｔｒｏｐｙ?Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?３Ｄ?＋?ＵＭＡ??（／）??ｉｈ?ｌｒ?１／?１＾??Ｅｎｅｒｇｙ??图１．５基本物理参数和不同维度铁磁体的自旋波激发［６］。（ａ，?ｂ）交换相互作用来自电子的??反对称波函数，是在Ｐａｕｌｉ规则下的库伦相互作用决定的。自旋之间的交换相互作用可以直??接建立（１），也可以通过传导电子间接调制（２），或者中间阴离子比如Ｏ２－?（３）。自旋通常??会有一个择优取向，就是磁各向异性，其具有多种来源：磁晶各向异性，形状各向异性，压??力各向异性等。（ｃ－ｆ）单轴磁各向异性（ＵＭＡ）的存在打开了自旋波激发带隙阻止磁子的热??扰动，导致有限的居里温度。随着从２Ｄ到３Ｄ，磁子的ＤＯＳ从一个台阶函数变化到逐渐增??加的函数，ＤＯＳ为零的地方是激发的阈值。因此，在３Ｄ系统里，ＵＭＡ不是特定温度长程??磁有序的先决条件。??交换相互作用被用来理解三维铁磁体的居里温度，短程交换相互作用能够克??服热能随机化磁矩（图１．５ａ）。尽管如此，三维系统不足以适用二维框架，因为??维度效应占据了很大的作用。二维系统里的磁子色散相对于三维系统里面是减小??的，符合二维系统磁子态密度的突然上升，因此易于热扰动。对于二维系统没有??磁各向异性（图１
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