基于金刚石固态自旋体系的电磁场纳米成像谱仪研制
发布时间：2021-08-31 06:36
金刚石中的氮-空位（Nitrogen-Vacancy,NV）色心,是一种室温大气环境下性质优异的固态自旋。其作为一种弱磁弱电信号量子探针,在电磁测量以及成像方面具有天生的优势。其毫秒级的量子相干性质,使得它具有非常高的探测灵敏度;其电子自旋结构局域在原子尺度内,使得它具有纳米级别的高空间分辨成像能力。在如今高速发展的生物分子以及二维材料等领域,原子分子以及电子的排布结构决定了分子和材料的功能。室温大气环境下具有单电子甚至单核探测灵敏度和纳米级空间成像分辨率的NV色心,在这些领域将具有重要的应用价值。NV色心的研究可以追溯到上世纪六十年代,但是基于NV色心的量子电磁探测技术才发展了不到二十年。因此基于NV色心的电磁场成像谱仪仍然没有成型的商业产品,这使得这一技术在实际应用中操作困难且工作效率低下。我博士期间工作主要集中在如何研制出一台高效稳定的谱仪,并且将在本论文中阐述其原理、结构以及应用。在本论文中,我将对基于NV色心的纳米电磁场成像的谱仪研制进行系统性的研究。论文将分三大部分:1.通过对金刚石中NV色心的电子以及自旋能级结构进行介绍,并以此为基础,展示NV色心这一体系量子态的极化、量...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图２．２金刚石中的Ｃ框架和ＮＶ色心
?第２章金刚石中的氮－空位色心???（ａ）?（ｂ）??＿丨＿馨丨弈?ｉ??ｌｉ?ｌｉ?ｉｉ?ｉｉ?？ｌｎｓ??ｅｘ?ｅｙ?Ｊ?ｅｙ?、?—＾??ｉｔ?１?ｉｉ?１．９４５ｅＶ?２?１９〇ｅＶ??ａｉ?；?ａｉ?＼?Ｍ?ＩＥ???！！．．．?．?”?－－ｓｏｎｓ??３Ａ２?ｅｅ??图２．３?（ａ）?ＮＶ色心的轨道结构。左右分别为基态和第一激发态时电子在轨道上的的分布。??红色箭头表示电子，蓝色箭头表示空穴。方向代表电子（空穴）自旋方向。（ｂ）ＮＶ色??心能级结构图。黄色区域表示基态，蓝色区域表示第一激发态。左边是自旋三重态，??右边为自旋单重态。能级上方的时间表示能级寿命。红色实线表示辐射跃迁，蓝色??虚线表示非辐射跃迁。??道。根据泡利不相容原理，自旋只能是对称的三重态，所以能级??记为Ｍ２，激发态记为３五。对称轨道（ｅＷｙ＋ｅｙｅａ；），（ｅｊ＾－ｅｙｅｙ），（ｅａ＾＋ｅｙｅｙ）中自??旋为反对称的单重态，根据对称性构成了能量比基态较高的和１玢两个能??级。??在上述的能级中，能够发射和吸收荧光的跃迁为３４２与３五之间的跃迁。其??能级差为１．９４５?ｅＶ，对应光波长为６３７?ｎｍ，称为零声子线（ｚｅｒｏ?ｐｈｏｎｏｎ?ｌｉｎｅ，?ＺＰＬ）。??但是实际的吸收以及发射光谱位置不仅偏离６３７?ｎｍ，而且有很宽的展宽（图２．４）。??这是因为在激发和吸收光子过程中，周围晶格振动产生的声子参与相互作用，引??起了斯托克斯以及反斯托克斯效应并最终导致光谱展宽和蓝红移效应［：９］。低温??可以压制声子效应，使得光谱变窄＠］，可以直接用共振的红光激发＠］。在室温??下，通常采用能量更高的５３
第２章金刚石中的氮－空位色心??＇??Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?（ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ）?ｓｐｅｃｔｒｕｍ???Ｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ??－／Ｔｖ??４５０?５００?５５０?６００?６５０?７００?７５０?８００??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?（ｎｍ）??图２．４?ＮＶ色心的吸收和激发光谱。ＺＦＬ标注的零声子线在６３７?ｒｎｎ处。图片来自于维基百??科词条?“Ｎｉｔｒｏｇｅｎ－ｖａｃａｎｃｙ?ｃｅｎｔｅｒ”。??顿量为：??Ｈ?＝?ＨＺ￥Ｓ?＋?Ｈｚｅ?＝?ＤｇｓＳ２ｚ?＋?（Ｓ２Ｘ?－?５Ｊ）?＋?７ｅ５?？?Ｓ，?（２．１）??＇?７ｆｓ???＾??其中Ｓ＝１为自旋算符。＝?２．８７ＧＨｚ是自旋相互作用导致的零场劈裂项，它??使得ＮＶ色心的叫＝０?（记为｜０〉）与ｍｓ?＝?±１?（记为丨±?１〉）去简并。心由于Ｃ３Ｖ??对成性，一般情况下为０。但是在一些应力比较大的情况下，如纳米金刚石或者金??刚石表面，ＣＷ对成性遭到破坏，可以高达数ＭＨｚ量级另外，额外施??加的电场项也会导致不为０，产生斯塔克（Ｓｔａｒｋ）效应［４：］。７ｅ?＝?２．８０３?ＭＨｚ／Ｇ??是ＮＶ色心电子自旋的旋磁比。５是额外施加的磁常一般外磁场沿着ＮＶ轴时??或者外磁场产生的赛曼劈裂远小于零场劈裂时，本征态一般仍为｜０〉和｜?±?１〉态，??其能级结构如图２．５所示。因此在后面的论述中不作说明的情况下一般只考虑在??ＮＶ轴上投影的磁场项。??通常ＮＶ色心周围会存在与ＮＶ色心强耦合的核自旋，如ＮＶ色心中的Ｎ原??子以及临近的１３Ｃ原子［４３￣？］。这些强耦合会使得ＮＶ色心的能级进一步产生超??精细劈裂。关于这些能级结
本文编号：3374398
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图２．２金刚石中的Ｃ框架和ＮＶ色心
?第２章金刚石中的氮－空位色心???（ａ）?（ｂ）??＿丨＿馨丨弈?ｉ??ｌｉ?ｌｉ?ｉｉ?ｉｉ?？ｌｎｓ??ｅｘ?ｅｙ?Ｊ?ｅｙ?、?—＾??ｉｔ?１?ｉｉ?１．９４５ｅＶ?２?１９〇ｅＶ??ａｉ?；?ａｉ?＼?Ｍ?ＩＥ???！！．．．?．?”?－－ｓｏｎｓ??３Ａ２?ｅｅ??图２．３?（ａ）?ＮＶ色心的轨道结构。左右分别为基态和第一激发态时电子在轨道上的的分布。??红色箭头表示电子，蓝色箭头表示空穴。方向代表电子（空穴）自旋方向。（ｂ）ＮＶ色??心能级结构图。黄色区域表示基态，蓝色区域表示第一激发态。左边是自旋三重态，??右边为自旋单重态。能级上方的时间表示能级寿命。红色实线表示辐射跃迁，蓝色??虚线表示非辐射跃迁。??道。根据泡利不相容原理，自旋只能是对称的三重态，所以能级??记为Ｍ２，激发态记为３五。对称轨道（ｅＷｙ＋ｅｙｅａ；），（ｅｊ＾－ｅｙｅｙ），（ｅａ＾＋ｅｙｅｙ）中自??旋为反对称的单重态，根据对称性构成了能量比基态较高的和１玢两个能??级。??在上述的能级中，能够发射和吸收荧光的跃迁为３４２与３五之间的跃迁。其??能级差为１．９４５?ｅＶ，对应光波长为６３７?ｎｍ，称为零声子线（ｚｅｒｏ?ｐｈｏｎｏｎ?ｌｉｎｅ，?ＺＰＬ）。??但是实际的吸收以及发射光谱位置不仅偏离６３７?ｎｍ，而且有很宽的展宽（图２．４）。??这是因为在激发和吸收光子过程中，周围晶格振动产生的声子参与相互作用，引??起了斯托克斯以及反斯托克斯效应并最终导致光谱展宽和蓝红移效应［：９］。低温??可以压制声子效应，使得光谱变窄＠］，可以直接用共振的红光激发＠］。在室温??下，通常采用能量更高的５３
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