碱硬锰矿固化Cs及其子体Ba的相结构演化及化学稳定性研究

发布时间：2023-05-27 03:20

　　核燃料后处理产生大量毒性大、放射性强、半衰期长的高放废物,必须将高放废物固化进耐用基材中与生物圈隔离。人造岩石固化体被誉为“第二代高放废物固化体”,国内外针对人造岩石固化体的制备、核素包容量及固化体稳定性开展了大量研究工作。碱硬锰矿是Synroc-C的主矿相之一,是一种具有自调节能力的稳定矿相,通过类质同象替代或低温共熔,能将大尺寸离子(如:Cs⁺,Ba²⁺,Sr²⁺)包容进矿相的晶格或晶格间隙,实现放射性核素的晶格固化。然而,放射性核素不稳定,经衰变产生与母体核素存在较大差异的子体核素,如¹³⁷Cs释放β^-粒子衰变到¹³⁷Ba的过程中,化学价态从+1价变为+2价,离子半径减小²0%。因此,在评价固化体性能时,需要关注衰变子体的影响。本研究以碱硬锰矿为固化基材,用¹³³Cs和¹³³Ba分别模拟放射性核素¹³⁷Cs及子体¹³⁷Ba,通过高温固相法和喷...

【文章页数】：64 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
1 绪论
    1.1 高放废液概述
        1.1.1 高放废液的产生及特点
        1.1.2 高放废液贮存管理
        1.1.3 高放废液的处理与处置
    1.2 高放废液的固化处理
        1.2.1 高放废液玻璃固化
        1.2.2 高放废液陶瓷固化
        1.2.3 高放废液玻璃-陶瓷固化
    1.3 人造岩石晶格固化铯
        1.3.1 铯榴石固化铯
        1.3.2 碱硬锰矿固化铯
    1.4 本课题主要研究内容
2 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆(M=Al³⁺,Ti³⁺,Fe³⁺)固化体的制备和表征
    2.1 固化体配方设计与制备
        2.1.1 配方设计
        2.1.2 实验原料及设备
        2.1.3 固化体制备
    2.2 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆固化体合成条件探讨
        2.2.1 TG-DSC分析
        2.2.2 XRD分析
    2.3 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆固化体相组成与显微结构
        2.3.1 物相分析及相结构
        2.3.2 化学组成及显微结构
    2.4 本章小结
3 碱硬锰矿固化体稳定性
    3.1 固化体结构稳定性
        3.1.1 Rietveld精修基本原理
        3.1.2 固化体结构演变
    3.2 固化体的抗浸出性能
        3.2.1 实验原料及设备
        3.2.2 实验方法
        3.2.3 浸出率分析
        3.2.4 浸出后物相及显微结构分析
    3.3 本章小结
4 喷雾热解法制备[Cs,Ba][Al,Ti]₈O₁₆固化体
    4.1 固化体的制备
        4.1.1 实验原料及设备
        4.1.2 制备工艺
    4.2 矿相分析与显微结构
        4.2.1 固化体物相结构
        4.2.2 固化体微观结构
    4.3 化学稳定性分析
    4.4 本章小结
5 主要结论及后续研究工作
    5.1 主要结论
    5.2 主要创新点
    5.3 后续研究工作
致谢
参考文献
攻读学位期间取得的研究成果



本文编号：3823790