新型催化体系的构建及其在酸性气体转化中的应用
发布时间：2024-02-16 05:14
二氧化碳(CO2)是主要温室气体之一,同时CO2亦可作为丰富、绿色可再生的Cl资源。如何实现CO2的高效分离与转化具有重要的理论和现实意义,也是当前绿色化学研究领域中的重大挑战之一。由于CO2分子热力学上的稳定性及动力学上的惰性,要实现CO2的化学转化,就必须将CO2先活化,这也是本论文研究的核心内容之一。与此同时,二氧化硫(SO2)是一种常见的大气污染物,主要来源于化石燃料的燃烧,其过度的排放会对自然环境及人体健康造成严重危害。发展高效绿色的吸收剂将SO2捕集、并转化为附加值的化学品成为当前亟待解决的另一科学难题。本文立题于CO2和SO2的转化,首先综述了当前二者化学转化的主要方法,其后围绕着CO2的活化及后续转化开展了相关研究工作;同时也发展了基于离子液体捕集SO2及其原位转化的新方法,具体研究内容如下:(1)CO2加氢制备大宗化工原料甲酸是CO2绿色转化的途径之一,但该过程需同时活化惰性的H2和CO2分子,其在催化领域一直是一个富有挑战的课题。我们首次设计环烷基(氨基)卡宾铜/Lewis酸碱对催化体系,通过二者之间的协同作用实现了 CO2的加氢还原,其催化活性高于现已报道的同类型...
【文章页数】：250 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 二氧化碳的活化及转化
1.3 二氧化碳转化研究进展
1.3.1 二氧化碳氢化反应研究进展
1.3.2 二氧化碳还原氮功能化研究进展
1.3.3 二氧化碳制备碳酸二甲酯研究进展
1.4 二氧化硫捕集与转化研究进展
1.5 论文的选题意义及研究思路
1.6 参考文献
第二章 环烷基(氨基)卡宾铜/Lewis酸碱对协同催化CO2加氢反应的研究
2.1 引言
2.2 结果讨论
2.2.1 化学计量反应
2.2.2 催化反应条件优化
2.2.3 反应机理研究
2.3 本章小结
2.4 实验部分
2.4.1 实验基本信息
2.4.2 实验方法与步骤
2.4.3 本章涉及的化合物表征数据
2.5 参考文献
第三章 无过渡金属参与的Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢反应的研究
3.1 引言
3.2 结果讨论
3.2.1 化学计量反应
3.2.2 催化反应条件优化
3.2.3 反应机理研究
3.3 本章小结
3.4 实验部分
3.4.1 实验基本信息
3.4.2 实验方法与步骤
3.4.3 本章涉及的化合物表征数据
3.5 参考文献
第四章 水相无催化剂条件下碱促进氨硼烷还原CO2的研究
4.1 引言
4.2 结果讨论
4.2.1 反应条件优化
4.2.2 反应机理研究
4.2.3 还原碳酸氢盐
4.3 本章小结
4.4 实验部分
4.4.1 实验基本信息
4.4.2 实验方法与步骤
4.5 参考文献
第五章 无催化剂下CO2为C1源的胺选择性氮甲酰化反应研究
5.1 引言
5.2 结果讨论
5.2.1 反应条件优化
5.2.2 底物拓展
5.2.3 反应机理研究
5.3 本章小结
5.4 实验部分
5.4.1 实验基本信息
5.4.2 实验方法与步骤
5.4.3 本章涉及的化合物表征数据
5.5 参考文献
第六章 咪唑碳酸氢盐离子液体的设计及其催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯
6.1 引言
6.2 结果讨论
6.2.1 反应条件优化
6.2.2 反应机理研究
6.2.3 催化剂回收及底物拓展
6.3 本章小结
6.4 实验部分
6.4.1 实验基本信息
6.4.2 实验方法与步骤
6.4.3 本章涉及的化合物表征数据
6.5 参考文献
第七章 双醚基功能化质子型离子液体捕集SO2及其后续转化
7.1 引言
7.2 结果讨论
7.2.1 离子液体结构与性质
7.2.2 二氧化硫吸收与解吸
7.2.3 二氧化硫合成环状亚硫酸酯
7.3 本章小结
7.4 实验部分
7.4.1 实验基本信息
7.4.2 实验方法与步骤
7.4.3 本章涉及的化合物表征数据
7.5 参考文献
第八章 咪唑基低共熔溶剂捕集SO2及其转化为硫磺的研究
8.1 引言
8.2 结果讨论
8.2.1 低共熔溶剂结构与性质
8.2.2 二氧化硫吸收与解吸
8.2.3 低共熔溶剂为介质的Claus反应
8.3 本章小结
8.4 实验部分
8.4.1 实验基本信息
8.4.2 实验方法与步骤
8.4.3 本章涉及的化合物表征数据
8.5 参考文献
第九章 结论与展望
9.1 结论
9.2 展望
攻读博士学位期间主要研究成果及所获奖励
致谢
作者简介
本文编号：3900880
【文章页数】：250 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 二氧化碳的活化及转化
1.3 二氧化碳转化研究进展
1.3.1 二氧化碳氢化反应研究进展
1.3.2 二氧化碳还原氮功能化研究进展
1.3.3 二氧化碳制备碳酸二甲酯研究进展
1.4 二氧化硫捕集与转化研究进展
1.5 论文的选题意义及研究思路
1.6 参考文献
第二章 环烷基(氨基)卡宾铜/Lewis酸碱对协同催化CO2加氢反应的研究
2.1 引言
2.2 结果讨论
2.2.1 化学计量反应
2.2.2 催化反应条件优化
2.2.3 反应机理研究
2.3 本章小结
2.4 实验部分
2.4.1 实验基本信息
2.4.2 实验方法与步骤
2.4.3 本章涉及的化合物表征数据
2.5 参考文献
第三章 无过渡金属参与的Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢反应的研究
3.1 引言
3.2 结果讨论
3.2.1 化学计量反应
3.2.2 催化反应条件优化
3.2.3 反应机理研究
3.3 本章小结
3.4 实验部分
3.4.1 实验基本信息
3.4.2 实验方法与步骤
3.4.3 本章涉及的化合物表征数据
3.5 参考文献
第四章 水相无催化剂条件下碱促进氨硼烷还原CO2的研究
4.1 引言
4.2 结果讨论
4.2.1 反应条件优化
4.2.2 反应机理研究
4.2.3 还原碳酸氢盐
4.3 本章小结
4.4 实验部分
4.4.1 实验基本信息
4.4.2 实验方法与步骤
4.5 参考文献
第五章 无催化剂下CO2为C1源的胺选择性氮甲酰化反应研究
5.1 引言
5.2 结果讨论
5.2.1 反应条件优化
5.2.2 底物拓展
5.2.3 反应机理研究
5.3 本章小结
5.4 实验部分
5.4.1 实验基本信息
5.4.2 实验方法与步骤
5.4.3 本章涉及的化合物表征数据
5.5 参考文献
第六章 咪唑碳酸氢盐离子液体的设计及其催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯
6.1 引言
6.2 结果讨论
6.2.1 反应条件优化
6.2.2 反应机理研究
6.2.3 催化剂回收及底物拓展
6.3 本章小结
6.4 实验部分
6.4.1 实验基本信息
6.4.2 实验方法与步骤
6.4.3 本章涉及的化合物表征数据
6.5 参考文献
第七章 双醚基功能化质子型离子液体捕集SO2及其后续转化
7.1 引言
7.2 结果讨论
7.2.1 离子液体结构与性质
7.2.2 二氧化硫吸收与解吸
7.2.3 二氧化硫合成环状亚硫酸酯
7.3 本章小结
7.4 实验部分
7.4.1 实验基本信息
7.4.2 实验方法与步骤
7.4.3 本章涉及的化合物表征数据
7.5 参考文献
第八章 咪唑基低共熔溶剂捕集SO2及其转化为硫磺的研究
8.1 引言
8.2 结果讨论
8.2.1 低共熔溶剂结构与性质
8.2.2 二氧化硫吸收与解吸
8.2.3 低共熔溶剂为介质的Claus反应
8.3 本章小结
8.4 实验部分
8.4.1 实验基本信息
8.4.2 实验方法与步骤
8.4.3 本章涉及的化合物表征数据
8.5 参考文献
第九章 结论与展望
9.1 结论
9.2 展望
攻读博士学位期间主要研究成果及所获奖励
致谢
作者简介
本文编号：3900880
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