过臭氧化技术处理低浓度有机废水的过程强化及机理研究
发布时间：2020-12-10 11:33
过臭氧化技术是一种典型的高级氧化技术,依靠O3与H2O2反应生成高活性的·OH对废水中有机污染物进行高效处理,然而该技术存在02资源浪费,H202运输储存安全风险和酸性溶液降解效率低效等问题,严重制约着该技术的发展。利用电化学技术,非均相催化剂和等离子体技术强化过臭氧化技术,为开发新型高效过臭氧化技术提供了新思路。然而,电化学-过臭氧化技术虽实现H2O2的原位制备,但存在机理研究匮乏和O3利用率低等问题;非均相催化剂是解决过臭氧化技术在酸性溶液低效问题的重要途径,但由于体系复杂性,该研究仍处于空白;介质阻挡放电低温等离子体技术可同时实现O3和H2O2的原位制备,但过臭氧化效果不显著。本论文针对各强化路径中存在的问题分别进行研究,主要研究内容和结果如下:（1）搭建三电极体系旋转圆环盘装置,发现电化学-过臭氧化技术中存在协同效应。O3电还原原位产生的O2与本体溶液中O2一同电还原为H2O2,而电化学反应的发生导致电极附近OH-浓度增加,加速O3向H2O2转变,共同提升体系中H2O2产率,从而加速过臭氧化反应产生·OH,并与O3电还原产生的·OH协同作用于电化学-过臭氧化技术有机物的去除。利...
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】：144 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２?０３，?ＵＶ／Ｈ２０２和过臭氧化技术对内毒素的降解效率图??
??完美抑制，此外，研宄者还探索出该技术抑制溴酸盐形成的机理（图１．５），为同??时去除饮用水中微污染物以及抑制溴酸盐生成提供了新的解决思路。对于低浓度??的ＰＰＣＰｓ废水为了节约成本往往采用吸附浓缩再处理的方法进行去除，这对材??料的吸脱附性能和氧化工艺的选择要求很高。Ｈｕａｎｇ等人［９７］介绍一种碳管－ＰＴＦＥ??电极与电化学－过臭氧化技术协同降解技术，先通过对碳管－ＰＴＦＥ电极加压吸附??双氯芬酸钠，再将该电极改为阴极，进行电化学－过臭氧化反应实现底物的完美??去除。在多次循环实验中，保持了高效的降解效率，而且碳管－ＰＴＦＥ电极的结构??没有发生任何破坏，这说明电化学－过臭氧化技术是解决吸附剂再生和底物去除??的最优方案［９Ｓ］。??ｅ—?ｈ?〇?ＨＯＢｒ／ＯＢｒ?—ＢｒＯ，－??ｆｋ?ｉｉ?Ｈ??Ｔ?〇?Ｂｒ?ＢｒＯ，－??Ｃａｒｂｏｎ－?２??ｐｔｆｈ?０２?ａｎｄ?０３??ｃａｔｈｏｄｅ?ｔ??图１．５电化学＿过臭氧化技术抑制溴酸盐机理图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ?ｏｆ?ｂｒｏｍａｔｅ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ．??对电化学－过臭氧化技术研宄的不断拓展
验中引入紫外灯，结果表明结合后可将取代苯在１５?ｍｉｎ内基本矿化完全，而对??于１１＼７〇３技术和电化学－过臭氧化技术需要９０〇１丨１１，提升效率非常明显。８６１１５３１３１１??等人［＿同时在电化学－过臭氧化技术中引入ＢＤＤ阳极和紫外灯，装置如图１．６所??示，对４－硝基酚的降解结果表明，添加ＢＤＤ电极的电化学－过臭氧化技术准一级??反应速率常数比〇３氧化技术高７倍，而ＢＤＤ电极和紫外灯同时引入后速率常??数提升高达１４倍。添加ＢＤＤ电极和紫外灯可以显著提升电化学－过臭氧化技术??的处理效率，由于降解时间的大幅降低，能耗方面也低于前者，但是装置的前期??投入可能会增大。??Ｃａｔｈｏｄｅ?ＵＶ?ｌａｍｐ?Ａｎｏｄｅ??管。卜??）ｆ??，?ｈ２ｏ??ＣＦＴＴ°ｅ＇?０２＾０３?ＢＤＤ??图１．６装配紫外灯和ＢＤＤ电极的电化学－过臭氧化技术装置图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．６?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｗｉｔｈ?ＵＶ?ｌａｍｐ?ａｎｄ?ＢＤＤ??ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ??１．４．１．３电化学耦合过臭氧化技术存在问题??虽然电化学－过臭氧化技术表现出独特的有机污染物处理优势，但仍存在诸??多问题。首先，关于该技术的机理研宄相对匮乏，目前关于过程的最多解释是通??过经验公式而来，没有直接实验证据佐证；其次，受电极尺寸，曝气装置的影响，??装置存在传质问题
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿式氧化技术处理高浓度有机废水的研究进展[J]. 张权,国洁,薛骁,侯永江. 煤炭与化工. 2018(05)
[2]BDD电极电催化降解苯酚废水的研究[J]. 吕江维,冯玉杰,曲有鹏,刘峻峰,崔福义. 水处理技术. 2013(10)
[3]低温等离子体处理次甲基蓝染料废水实验[J]. 李善评,姜艳艳,阴文杰,曹小红,崔江杰,曾雪缘. 实验室研究与探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工艺降解炸药工业废水中RDX的试验研究[J]. 艾翠玲. 安全与环境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高级氧化工艺反应机理与影响因素最新研究进展[J]. 刘杨先,张军. 化学工业与工程技术. 2011(03)
[6]臭氧氧化技术处理含抗生素废水[J]. 徐武军,张国臣,郑明霞,陈健,王凯军. 化学进展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王华,吕锡武,杨开明,江元霞. 给水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,马淳安,刘维屏. 中国环境科学. 2005(03)
[9]过氧化氢高级氧化技术去除水中有机污染物[J]. 张文兵,肖贤明,傅家谟,盛国英,闵育顺,刘光汉. 中国给水排水. 2002(03)
[10]Fenton法处理垃圾渗滤液[J]. 张晖,Huang C.P.. 中国给水排水. 2001(03)
本文编号：2908624
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】：144 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２?０３，?ＵＶ／Ｈ２０２和过臭氧化技术对内毒素的降解效率图??
??完美抑制，此外，研宄者还探索出该技术抑制溴酸盐形成的机理（图１．５），为同??时去除饮用水中微污染物以及抑制溴酸盐生成提供了新的解决思路。对于低浓度??的ＰＰＣＰｓ废水为了节约成本往往采用吸附浓缩再处理的方法进行去除，这对材??料的吸脱附性能和氧化工艺的选择要求很高。Ｈｕａｎｇ等人［９７］介绍一种碳管－ＰＴＦＥ??电极与电化学－过臭氧化技术协同降解技术，先通过对碳管－ＰＴＦＥ电极加压吸附??双氯芬酸钠，再将该电极改为阴极，进行电化学－过臭氧化反应实现底物的完美??去除。在多次循环实验中，保持了高效的降解效率，而且碳管－ＰＴＦＥ电极的结构??没有发生任何破坏，这说明电化学－过臭氧化技术是解决吸附剂再生和底物去除??的最优方案［９Ｓ］。??ｅ—?ｈ?〇?ＨＯＢｒ／ＯＢｒ?—ＢｒＯ，－??ｆｋ?ｉｉ?Ｈ??Ｔ?〇?Ｂｒ?ＢｒＯ，－??Ｃａｒｂｏｎ－?２??ｐｔｆｈ?０２?ａｎｄ?０３??ｃａｔｈｏｄｅ?ｔ??图１．５电化学＿过臭氧化技术抑制溴酸盐机理图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ?ｏｆ?ｂｒｏｍａｔｅ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ．??对电化学－过臭氧化技术研宄的不断拓展
验中引入紫外灯，结果表明结合后可将取代苯在１５?ｍｉｎ内基本矿化完全，而对??于１１＼７〇３技术和电化学－过臭氧化技术需要９０〇１丨１１，提升效率非常明显。８６１１５３１３１１??等人［＿同时在电化学－过臭氧化技术中引入ＢＤＤ阳极和紫外灯，装置如图１．６所??示，对４－硝基酚的降解结果表明，添加ＢＤＤ电极的电化学－过臭氧化技术准一级??反应速率常数比〇３氧化技术高７倍，而ＢＤＤ电极和紫外灯同时引入后速率常??数提升高达１４倍。添加ＢＤＤ电极和紫外灯可以显著提升电化学－过臭氧化技术??的处理效率，由于降解时间的大幅降低，能耗方面也低于前者，但是装置的前期??投入可能会增大。??Ｃａｔｈｏｄｅ?ＵＶ?ｌａｍｐ?Ａｎｏｄｅ??管。卜??）ｆ??，?ｈ２ｏ??ＣＦＴＴ°ｅ＇?０２＾０３?ＢＤＤ??图１．６装配紫外灯和ＢＤＤ电极的电化学－过臭氧化技术装置图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．６?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｗｉｔｈ?ＵＶ?ｌａｍｐ?ａｎｄ?ＢＤＤ??ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ??１．４．１．３电化学耦合过臭氧化技术存在问题??虽然电化学－过臭氧化技术表现出独特的有机污染物处理优势，但仍存在诸??多问题。首先，关于该技术的机理研宄相对匮乏，目前关于过程的最多解释是通??过经验公式而来，没有直接实验证据佐证；其次，受电极尺寸，曝气装置的影响，??装置存在传质问题
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿式氧化技术处理高浓度有机废水的研究进展[J]. 张权,国洁,薛骁,侯永江. 煤炭与化工. 2018(05)
[2]BDD电极电催化降解苯酚废水的研究[J]. 吕江维,冯玉杰,曲有鹏,刘峻峰,崔福义. 水处理技术. 2013(10)
[3]低温等离子体处理次甲基蓝染料废水实验[J]. 李善评,姜艳艳,阴文杰,曹小红,崔江杰,曾雪缘. 实验室研究与探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工艺降解炸药工业废水中RDX的试验研究[J]. 艾翠玲. 安全与环境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高级氧化工艺反应机理与影响因素最新研究进展[J]. 刘杨先,张军. 化学工业与工程技术. 2011(03)
[6]臭氧氧化技术处理含抗生素废水[J]. 徐武军,张国臣,郑明霞,陈健,王凯军. 化学进展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王华,吕锡武,杨开明,江元霞. 给水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,马淳安,刘维屏. 中国环境科学. 2005(03)
[9]过氧化氢高级氧化技术去除水中有机污染物[J]. 张文兵,肖贤明,傅家谟,盛国英,闵育顺,刘光汉. 中国给水排水. 2002(03)
[10]Fenton法处理垃圾渗滤液[J]. 张晖,Huang C.P.. 中国给水排水. 2001(03)
本文编号：2908624
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