钌基催化剂的制备及催化甘油选择性氢解性能的研究
发布时间：2024-01-27 02:39
将甘油通过选择性氢解转化为高附加值的丙二醇(1,3-丙二醇和1,2-丙二醇),不但有经济价值和工业应用前景,而且具有重要的学术研究价值。甘油作为结构最简单的多元醇,是理想的多元醇选择性氢解模型,可用于探索影响多元醇选择性氢解的决定性因素。钌(Ru)基催化剂催化甘油氢解活性最高,但缺点是催化C-C键断裂的能力强,使得丙二醇选择性低。目前Ru基催化剂用于甘油高选择性氢解为丙二醇仍然是一个难题。通过调节Ru与载体之间作用、金属与金属间相互作用,从而抑制Ru催化C-C键断裂能力,同时提高C-O键断裂选择性,是本论文的主要目标。本论文采用“非保护”Ru胶体作为前体,制备了两种Ru纳米粒子粒径小、分布窄的Ru基催化剂:Ru/ZSM-5催化剂和Cu(Ni)-Ru/C双金属催化剂,分别研究其选择性氢解甘油转化为1,3-丙二醇和1,2-丙二醇的反应途径和影响因素。论文主要工作如下:(1)Ru/ZSM-5催化剂的制备及催化甘油选择性氢解性能研究以Ru胶体溶液为前体、以酸为媒介,通过吸附法制备了 Ru/ZSM-5催化剂,并研究了其催化甘油氢解的性能。通过HRTEM、STEM、SEM、XRD、XRF、NH3-...
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 甘油增值转化的研究背景
1.2 甘油增值转化的途径
1.2.1 甘油缩醛化
1.2.2 甘油脱水
1.2.3 甘油氧化
1.2.4 甘油液相重整
1.2.5 甘油氢解生成丙二醇
1.3 甘油氢解生成丙二醇的反应机理
1.3.1 甘油氢解生成1,2-丙二醇的反应机理
1.3.2 甘油氢解生成1,3-丙二醇的反应机理
1.4 用于催化甘油氢解生成丙二醇的催化剂体系
1.4.1 Cu基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.2 Ni和Co基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.3 贵金属基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.4 双金属基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.5 Pt-WOx催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.4.6 Ir-ReOx催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.4.7 贵金属/固体酸催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.5 论文选题意义及研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 Ru胶体的制备
2.2.2 Ru/C催化剂的制备
2.2.3 Ru/ZSM-5(X)-HCl-T催化剂的制备
2.2.4 Ru/ZSM-5(X)-HCl-IMP催化剂的制备
2.2.5 Ru/ZSM-5(X)-HCl催化剂的制备
2.2.6 M-Ru/C催化剂的制备
2.2.7 M/C催化剂的制备
2.2.8 Ru-M/C催化剂的制备
2.3 催化剂表征
2.3.1 N2物理吸附
2.3.2 X射线衍射
2.3.3 X荧光光谱
2.3.4 透射电镜
2.3.5 双球差透射电镜
2.3.6 固体核磁共振
2.3.7 吡啶-红外光谱
2.3.8 NH3-程序升温脱附
2.3.9 H2-程序升温脱附
2.3.10 氢氧滴定
2.3.11 H2-程序升温还原
2.3.12 X射线光电子能谱
2.3.13 电感耦合等离子体光谱
2.4 催化剂性能评估
第三章 Ru/ZSM-5选择性氢解甘油生成1,3-丙二醇
3.1 引言
3.2 结果与讨论
3.2.1 不同Ru基催化剂对甘油氢解的影响
3.2.2 分子筛硅铝比对甘油氢解的影响
3.2.3 盐酸处理时间对甘油氢解的影响
3.2.4 催化剂中金属与酸摩尔比值对甘油氢解的影响
3.2.5 甘油在Ru/ZSM-5催化剂上的转化机理
3.2.6 NaCl的含量对甘油氢解的影响
3.2.7 反应参数对甘油氢解的影响
3.2.8 催化剂稳定性测试
3.3 小结
第四章 M-Ru/C催化剂选择性氢解甘油生成1,2-丙二醇
4.1 引言
4.2 结果与讨论
4.2.1 XRD表征结果
4.2.2 电镜表征结果
4.2.4 M(Cu、Ni)对Ru/C催化性能的影响
4.2.5 气体压力对甘油氢解的影响
4.2.6 温度对甘油氢解的影响
4.3 小结
第五章 总结与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的论文
作者及导师简介
附件
本文编号：3886144
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 甘油增值转化的研究背景
1.2 甘油增值转化的途径
1.2.1 甘油缩醛化
1.2.2 甘油脱水
1.2.3 甘油氧化
1.2.4 甘油液相重整
1.2.5 甘油氢解生成丙二醇
1.3 甘油氢解生成丙二醇的反应机理
1.3.1 甘油氢解生成1,2-丙二醇的反应机理
1.3.2 甘油氢解生成1,3-丙二醇的反应机理
1.4 用于催化甘油氢解生成丙二醇的催化剂体系
1.4.1 Cu基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.2 Ni和Co基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.3 贵金属基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.4 双金属基催化剂催化甘油氢解生成1,2-丙二醇
1.4.5 Pt-WOx催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.4.6 Ir-ReOx催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.4.7 贵金属/固体酸催化剂催化甘油氢解生成1,3-丙二醇
1.5 论文选题意义及研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 Ru胶体的制备
2.2.2 Ru/C催化剂的制备
2.2.3 Ru/ZSM-5(X)-HCl-T催化剂的制备
2.2.4 Ru/ZSM-5(X)-HCl-IMP催化剂的制备
2.2.5 Ru/ZSM-5(X)-HCl催化剂的制备
2.2.6 M-Ru/C催化剂的制备
2.2.7 M/C催化剂的制备
2.2.8 Ru-M/C催化剂的制备
2.3 催化剂表征
2.3.1 N2物理吸附
2.3.2 X射线衍射
2.3.3 X荧光光谱
2.3.4 透射电镜
2.3.5 双球差透射电镜
2.3.6 固体核磁共振
2.3.7 吡啶-红外光谱
2.3.8 NH3-程序升温脱附
2.3.9 H2-程序升温脱附
2.3.10 氢氧滴定
2.3.11 H2-程序升温还原
2.3.12 X射线光电子能谱
2.3.13 电感耦合等离子体光谱
2.4 催化剂性能评估
第三章 Ru/ZSM-5选择性氢解甘油生成1,3-丙二醇
3.1 引言
3.2 结果与讨论
3.2.1 不同Ru基催化剂对甘油氢解的影响
3.2.2 分子筛硅铝比对甘油氢解的影响
3.2.3 盐酸处理时间对甘油氢解的影响
3.2.4 催化剂中金属与酸摩尔比值对甘油氢解的影响
3.2.5 甘油在Ru/ZSM-5催化剂上的转化机理
3.2.6 NaCl的含量对甘油氢解的影响
3.2.7 反应参数对甘油氢解的影响
3.2.8 催化剂稳定性测试
3.3 小结
第四章 M-Ru/C催化剂选择性氢解甘油生成1,2-丙二醇
4.1 引言
4.2 结果与讨论
4.2.1 XRD表征结果
4.2.2 电镜表征结果
4.2.4 M(Cu、Ni)对Ru/C催化性能的影响
4.2.5 气体压力对甘油氢解的影响
4.2.6 温度对甘油氢解的影响
4.3 小结
第五章 总结与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的论文
作者及导师简介
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