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耐硫型Pt/SOD加氢催化剂的制备及其性能研究

发布时间:2023-11-17 17:29
  燃料油中高含量的芳烃、含氮含硫化合物在降低油品质量的同时,还会带来有害排放物。基于目前日益凸出的环境问题,世界各国均提出了愈发严苛的燃油标准,为使燃油达到标准,对燃油的加氢精制过程必不可少,其中最核心的部分是催化剂的研发。传统的负载贵金属的催化剂因其优异的加氢性能而被广泛用于石油精制工业中,但是原油中的含硫化合物会使贵金属中毒失活,因而解决贵金属催化剂的硫中毒问题是本课题的研究重点。本课题首先以等体积浸渍法制备出负载型Pt-SOD,以直接水热合成法将Pt封装在孔口直径较小的方钠石分子筛中,合成封装型Pt/SOD,然后对比分析二者的性能;然后在不同陈化时间、不同陈化温度和陈化状态下合成Pt/SOD,对合成样品的氢吸附性能、催化加氢性能、耐硫性能进行研究,分析陈化对Pt/SOD的耐硫性的影响;最后通过对Pt/SOD进行离子交换实验,制备出不同的一价、二价阳离子型Pt/SOD,对其酸性、氢吸附性能、催化加氢性能和耐硫性能进行分析研究,实验最终得出如下结论:(1)通过对不同Pt负载量的负载型Pt-SOD-m的氢吸附性能和催化加氢性能的研究,发现Pt-SOD-m的氢吸附量和催化苯加氢反应转化率随...

【文章页数】:101 页

【学位级别】:硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 封装金属的沸石分子筛概述
        1.2.1 金属中心在分子筛骨架中的封装
            1.2.1.1 金属中心在大孔径分子筛中的封装
            1.2.1.2 金属中心在中小孔径分子筛中的封装
        1.2.2 金属中心在分子筛骨架中的封装类型
    1.3 方钠石分子筛概述
        1.3.1 SOD分子筛的组成和结构
        1.3.2 SOD分子筛的性能及应用
        1.3.3 封装贵金属的SOD分子筛
    1.4 氢溢流简介
        1.4.1 还原性和非还原性载体上的氢溢流
        1.4.2 氢溢流的应用
    1.5 贵金属催化剂耐硫性的研究
    1.6 选题意义及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器及装置
    2.3 实验方案(详见各章节部分)
    2.4 样品表征与测试
        2.4.1 X-射线衍射(X-raydiffraction)
        2.4.2 N2吸附脱附(N2adsorption-desorption)
        2.4.3 扫描电子显微镜(Scanningelectronmicroscope)
        2.4.4 原子吸收光谱(Atomicabsorptionspectroscopy)
        2.4.5 H2程序升温脱附(H2-temperatureprogrammeddesorption)
        2.4.6 NH3程序升温脱附(NH3-temperatureprogrammeddesorption)
        2.4.7 H2S毒化处理(PoisoningtestofH2S)
        2.4.8 催化性能表征(Catalyticactivitymeasurement)
        2.4.9 气相色谱分析(Gaschromatographanalysis)
第三章 负载型Pt-SOD和封装型Pt/SOD催化性能对比研究
    3.1 前言
    3.2 催化剂制备
        3.2.1 负载型Pt-SOD的制备
        3.2.2 封装型Pt/SOD的制备
    3.3 负载型Pt-SOD分子筛性能研究
        3.3.1 Pt-SOD-m晶形结构分析
        3.3.2 Pt-SOD-m晶体形貌分析
        3.3.3 Pt-SOD-m氢吸附性能分析
        3.3.4 Pt-SOD-m催化加氢性能分析
    3.4 封装型Pt/SOD分子筛性能研究
        3.4.1 Pt/SOD-n晶形结构分析
        3.4.2 Pt/SOD-n晶体形貌分析
        3.4.3 Pt/SOD-n氢吸附性能分析
        3.4.4 Pt/SOD-n催化加氢性能分析
        3.4.5 Pt/SOD-n耐硫性能分析
    3.5 负载型Pt-SOD和封装型Pt/SOD分子筛性能的对比研究
        3.5.1 SEM图的对比分析
        3.5.2 氢吸附性能的对比分析
        3.5.3 催化加氢性能的对比分析
    3.6 本章内容小结
第四章 陈化对Pt/SOD分子筛耐硫及加氢性能的影响研究
    4.1 前言
    4.2 催化剂制备
    4.3 陈化时间对Pt/SOD分子筛性能的影响
        4.3.1 陈化时间对Pt/SOD晶形结构的影响
        4.3.2 陈化时间对Pt/SOD晶体形貌及Pt封装量的影响
        4.3.3 陈化时间对Pt/SOD孔结构性能的影响
        4.3.4 陈化时间对Pt/SOD氢吸附性能的影响
        4.3.5 陈化时间对Pt/SOD催化加氢性能的影响
        4.3.6 陈化时间对Pt/SOD耐硫性能的影响
    4.4 陈化温度对Pt/SOD分子筛性能的影响
        4.4.1 陈化温度对Pt/SOD晶形结构的影响
        4.4.2 陈化温度对Pt/SOD氢吸附性能的影响
        4.4.3 陈化温度对Pt/SOD催化加氢性能的影响
        4.4.4 陈化温度对Pt/SOD耐硫性能的影响
    4.5 陈化状态对Pt/SOD分子筛性能的影响
        4.5.1 陈化状态对Pt/SOD晶形结构的影响
        4.5.2 陈化状态对Pt/SOD氢吸附性能的影响
        4.5.3 陈化状态对Pt/SOD催化加氢性能的影响
        4.5.4 陈化状态对Pt/SOD耐硫性能的影响
    4.6 本章内容小结
第五章 不同阳离子型Pt/SOD分子筛耐硫及加氢性能的研究
    5.1 前言
    5.2 催化剂制备
    5.3 一价阳离子型Pt/SOD-M分子筛性能研究
        5.3.1 Pt/SOD-M晶形结构分析
        5.3.2 Pt/SOD-M晶体形貌及能谱分析
        5.3.3 Pt/SOD-M孔结构分析
        5.3.4 Pt/SOD-M酸性分析
        5.3.5 Pt/SOD-M氢吸附性能分析
        5.3.6 Pt/SOD-M催化加氢性能分析
        5.3.7 Pt/SOD-M耐硫性能分析
    5.4 二价阳离子型Pt/SOD-N分子筛性能研究
        5.4.1 Pt/SOD-N晶形结构分析
        5.4.2 Pt/SOD-N晶体形貌及能谱分析
        5.4.3 Pt/SOD-N孔结构分析
        5.4.4 Pt/SOD-N酸性分析
        5.4.5 Pt/SOD-N氢吸附性能分析
        5.4.6 Pt/SOD-N催化加氢性能分析
        5.4.7 Pt/SOD-N耐硫性能分析
    5.5 Ca型Pt/SOD-Ca和Pt/CaA分子筛耐硫性能比较
    5.6 本章内容小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
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本文编号:3864567

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