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基于Wells-Dawson型多阴离子的金属—氧簇合物的合成、结构及性质

发布时间:2024-04-20 01:26
  Keggin及Wells-Dawson型多酸阴离子作为两种经典结构,由于其独特的几何结构及性质,在合成有机-无机杂化材料的过程中受到了较多地关注。相较于Keggin型金属-氧簇合物,Wells-Dawson型多酸阴离子具有体积大、负电荷高、配位点多的特点,从而有利于形成结构更为复杂的化合物。本论文以Wells-Dawson型多酸阴离子作为无机建筑模块,通过改变过渡金属、有机配体的种类,构筑有机-无机杂化材料。研究了反应温度、反应体系的pH值、反应物的摩尔比等对产物结构的影响,初步研究了化合物的催化性能,探究了化合物结构对性质的影响,为后续功能性材料的设计与合成提供了理论依据。本文采用水热合成技术,合成了十七例基于Wells-Dawson型多阴离子的金属-氧簇合物。采用X-射线单晶衍射技术、元素分析、IR、UV、PXRD、TG等方法对化合物的结构进行表征。研究了化合物的电化学性能、光催化性能及在苯乙烯环氧化反应中的催化性能。1.过渡金属-单配体配合物修饰的Wells-Dawson型金属氧簇。以Wells-Dawson型多酸阴离子作为基础反应体系,向其中引入不同的金属离子(Cu2...

【文章页数】:152 页

【学位级别】:博士

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中文摘要
abstract
第一章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 金属-氧簇合物简介
    1.3 Wells-Dawson型金属-氧簇合物的结构、性质及应用
        1.3.1 Wells-Dawson型金属-氧簇合物的结构
        1.3.2 Wells-Dawson型金属-氧簇合物的性质和应用
    1.4 Wells-Dawson型金属-氧簇合物的研究进展
        1.4.1 饱和Wells-Dawson型金属-氧簇合物
        1.4.2 缺位Wells-Dawson型金属-氧簇合物
    1.5 金属-有机配体修饰的金属-氧簇合物的研究进展
        1.5.1 金属-有机含氮配体修饰的金属-氧簇合物
        1.5.2 金属-有机羧基配体修饰的金属-氧簇合物
        1.5.3 金属-有机混合配体修饰的金属-氧簇合物
    1.6 本课题研究的目的、意义及主要成果
        1.6.1 本课题研究的目的和意义
        1.6.2 本课题主要成果
第二章 实验原理、方法和药品
    2.1 实验原理
    2.2 实验方法
        2.2.1 X-射线单晶衍射(X-Ray)
        2.2.2 元素分析(ElementAnalysis)
        2.2.3 红外光谱(IR)
        2.2.4 紫外-可见光谱(UV)
        2.2.5 X-射线粉末衍射(PXRD)
        2.2.6 电化学分析(CV)
        2.2.7 热重分析(TGA)
        2.2.8 气相色谱分析(GasChromatography)
    2.3 实验药品
第三章 过渡金属-单配体配合物修饰的Wells-Dawson型金属-氧簇合物
    3.1 引言
    3.2 化合物1-9的合成方法
    3.3 化合物1-9的X-射线单晶结构分析结果
    3.4 化合物1-9的结构与表征
        3.4.1 化合物1和2的结构与表征
        3.4.2 化合物3-5的结构与表征
        3.4.3 化合物6和7的结构与表征
        3.4.4 化合物8和9的结构与表征
    3.5 本章小结
第四章 铜-有机混合配体配合物修饰的Wells-Dawson型金属-氧簇合物
    4.1 引言
    4.2 化合物10-16的合成方法
    4.3 化合物10-16的X-射线单晶结构分析结果
    4.4 化合物10-16的结构与表征
        4.4.1 化合物10-13的结构与表征
        4.4.2 化合物14的结构与表征
        4.4.3 化合物15和16的结构与表征
    4.5 本章小结
第五章 苯甲酸或2,6-吡啶二羧酸配合物修饰的Wells-Dawson型金属-氧簇合物
    5.1 引言
    5.2 化合物17-19的合成方法
    5.3 化合物17-19的X-射线单晶结构分析结果
    5.4 化合物17-19的结构与表征
        5.4.1 化合物17的结构与表征
        5.4.2 化合物18和19的结构与表征
    5.5 本章小结
第六章 结论与展望
参考文献
作者简介
攻读博士期间以第一作者发表的论文
致谢



本文编号:3958670

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