新型胍离子液体和氮杂环卡宾金催化剂的制备及其在二氧化碳化学转换中的应用

发布时间：2024-04-11 23:36

　　二氧化碳是一种丰富、清洁、廉价、无毒、可循环利用的碳一资源,将二氧化碳转化为附加值较高的化工产品,不仅可为化学工业提供廉价易得的原料,开辟了一条极为重要的绿色生产路线,而且可以缓解日益严重的环境问题。由于二氧化碳热力学上的低能态以及分子动力学上的惰性,使得二氧化碳的活化具有挑战性,因此开发出高活性的催化体系用于二氧化碳的化学转化具有实际意义。基于此,本文发展了三种新型绿色高效的催化体系用于二氧化碳的化学转化,主要研究内容如下:1.以四甲基胍为原料,与α位溴代酯类化合物进行离子化反应,制得系列新型的烷基乙酸乙酯基四甲基胍离子液体。该催化剂在二氧化碳与N-甲基苯胺及其衍生物的反应中显示出优异的催化效果,调节烷基链长可以选择性地合成N-甲基甲酰苯胺和N,N-二甲基苯胺产物,且催化循环5次后产率没有明显降低。2.以四甲基胍为原料,两步法合成带有氯离子(Cl^—)、醋酸根离子(OAc^—)和乳酸根离子(Lac^—)三种不同阴离子的苯乙烯四甲基胍离子液体,再与二乙烯基苯(DVB)交联聚合,制备了含三种不同阴离子的聚胍离子液体多孔有机聚合物...

【文章页数】：107 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1二氧化碳衍生化学品Figure1.1CO2derivedchemicals

华东师范大学硕士学位论文2碳转化为具有高附加值工业化学品的方法。在这些转化方法中，需要提供较高能量来克服CO2的热力学稳定性和动力学惰性，或者设计高效的催化体系来实现CO2的化学转化，例如常用的均相催化剂的类型有过渡金属类催化剂，离子液体类催化剂[7,8]，氮杂环卡宾类催化剂[9....

图1.2氮杂环丙烷与二氧化碳反应合成噁唑啉酮

华东师范大学硕士学位论文31.2.1离子液体催化CO2转化为C-N键的反应以CO2为C1构建单元与胺类化合物反应，合成具有高附加值的含氮类有机化合物是CO2化学转化中的一个热点方向。其中噁唑烷酮、喹唑啉-(1H,3H)-2,4-二酮、苯并咪唑、苯并咪唑酮、酰胺、甲基胺类化合物[6....

图1.3离子液体的结构

华东师范大学硕士学位论文31.2.1离子液体催化CO2转化为C-N键的反应以CO2为C1构建单元与胺类化合物反应，合成具有高附加值的含氮类有机化合物是CO2化学转化中的一个热点方向。其中噁唑烷酮、喹唑啉-(1H,3H)-2,4-二酮、苯并咪唑、苯并咪唑酮、酰胺、甲基胺类化合物[6....

图1.4环氧乙烷，二氧化碳和苯胺三组分合成噁唑啉酮反应详细过程

华东师范大学硕士学位论文4何等人报道了离子液体催化氮杂环丙烷与二氧化碳直接合成噁唑啉酮的反应[74]，反应过程绿色，且原子利用率为100%（图1.2）。该离子液体结构如图1.3所示，作者合成了一系列带有质子鎓盐的离子液体，对比发现吡啶类离子液体催化效果最好，并且循环五次后催化效率....

本文编号：3951319