ZSM-5/SAPO-11复合结构分子筛的制备及催化MTH反应研究
发布时间：2024-03-24 01:50
针对目前以ZSM-5分子筛为催化剂的甲醇制烃工艺(MTH)存在汽油产品芳烃含量较高和低碳烯烃选择性较低的问题,鉴于ZSM-5分子筛表面丰富可调变的酸性质,结合SAPO-11分子筛不仅具有AEL拓扑结构十元环一维孔道,且还表现出较小微孔特性和较弱表面酸性。论文从新型结构催化剂设计出发,利用分子筛复合技术,将SAPO-11(AEL)和低硅铝比HZSM-5(MFI)进行复合制备复合分子筛并考察在MTG工艺中的催化性能;将SAPO-11和高硅铝比HZSM-5进行复合制备复合分子筛并考察在MTO工艺中的催化性能。采用微波辅助水热合成法,以廉价的二乙胺为模板剂,考察了不同制备条件对SAPO-11分子筛晶体结构性质的影响。借助XRD、SEM、BET和NH3-TPD等表征手段对合成产物微观形貌和物化性质进行了分析表征。结果表明,硅源种类、硅源浓度、模板剂浓度、终点pH值、晶化温度和晶化时间等因素对合成产物晶相组成、微观形貌、孔结构和表面酸性具有较大影响;以碱性硅溶胶为硅源,取原料摩尔配比Al2O3:P2O...
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 甲醇制烃
1.1.1 甲醇制烃反应工艺
1.1.2 甲醇制烃反应机理
1.1.3 甲醇制烃反应催化剂
1.2 ZSM-5分子筛催化剂
1.2.1 ZSM-5分子筛概述
1.2.2 ZSM-5分子筛催化机制
1.3 MTH工艺中ZSM-5分子筛改性
1.4 SAPO-11分子筛概述
1.5 复合分子筛
1.5.1 复合分子筛概述
1.5.2 复合分子筛分类
1.5.3 复合分子筛制备
1.6 ZSM-5/SAPO-11复合分子筛研究现状
1.7 课题研究目的及内容
1.7.1 研究目的
1.7.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验仪器
2.3 分子筛催化剂的制备
2.3.1 SAPO-11分子筛的制备
2.3.2 ZSM-5分子筛的制备
2.3.3 复合分子筛的制备
2.4 分子筛的表征
2.4.1 分子筛的晶相分析(XRD)
2.4.2 分子筛的形貌分析(SEM)
2.4.3 分子筛的孔结构分析(BET)
2.4.4 分子筛的酸性分析(NH3-TPD)
2.4.5 分子筛的热重分析(TG/DSC)
2.5 分子筛的催化性能评价
2.5.1 实验装置
2.5.2 产物定量分析
第三章 SAPO-11分子筛的制备及表征
3.1 引言
3.2 硅源对SAPO-11结构性质的影响
3.2.1 硅源种类对SAPO-11结构性质的影响
3.2.2 硅源浓度对SAPO-11结构性质的影响
3.3 模板剂浓度对SAPO-11结构性质的影响
3.4 制备条件对SAPO-11结构性质的的影响
3.4.1 终点pH值对SAPO-11结构性质的影响
3.4.2 晶化温度对SAPO-11结构性质的影响
3.4.3 晶化时间对SAPO-11结构性质的影响
3.5 本章小结
第四章 ZSM-5/SAPO-11复合结构分子筛制备、表征及催化评价
4.1 引言
4.2 硅铝比对ZSM-5结构性质的影响
4.3 ZSM-5硅铝比对ZSM-5/SAPO-11复合分子筛的影响
4.3.1 ZSM-5硅铝比对复合分子筛结构性质的影响
4.3.2 ZSM-5硅铝比对复合分子筛催化MTH性能的影响
4.4 制备方法对ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.4.1 制备方法对复合分子筛结构性质的影响
4.4.2 制备方法对复合分子筛催化MTG性能的影响
4.5 制备方法对ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.5.1 制备方法对复合分子筛结构性质的影响
4.5.2 制备方法对复合分子筛催化MTO性能的影响
4.6 质量比对ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.6.1 质量比对复合分子筛结构性质的影响
4.6.2 质量比对复合分子筛催化MTG性能的影响
4.7 质量比对ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.7.1 质量比对复合分子筛结构性质的影响
4.7.2 质量比对复合分子筛催化MTO性能的影响
4.8 本章小结
第五章 ZSM-5/SAPO-11复合结构分子筛MTH工艺条件优化
5.1 引言
5.2 ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛催化MTO反应研究
5.2.1 水醇质量比的影响
5.2.2 反应温度的影响
5.2.3 进料空速的影响
5.2.4 反应时间的影响
5.3 ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛催化MTG反应研究
5.3.1 反应温度的影响
5.3.2 进料空速的影响
5.3.3 反应时间的影响
5.4 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
附录
本文编号：3936786
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 甲醇制烃
1.1.1 甲醇制烃反应工艺
1.1.2 甲醇制烃反应机理
1.1.3 甲醇制烃反应催化剂
1.2 ZSM-5分子筛催化剂
1.2.1 ZSM-5分子筛概述
1.2.2 ZSM-5分子筛催化机制
1.3 MTH工艺中ZSM-5分子筛改性
1.4 SAPO-11分子筛概述
1.5 复合分子筛
1.5.1 复合分子筛概述
1.5.2 复合分子筛分类
1.5.3 复合分子筛制备
1.6 ZSM-5/SAPO-11复合分子筛研究现状
1.7 课题研究目的及内容
1.7.1 研究目的
1.7.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验仪器
2.3 分子筛催化剂的制备
2.3.1 SAPO-11分子筛的制备
2.3.2 ZSM-5分子筛的制备
2.3.3 复合分子筛的制备
2.4 分子筛的表征
2.4.1 分子筛的晶相分析(XRD)
2.4.2 分子筛的形貌分析(SEM)
2.4.3 分子筛的孔结构分析(BET)
2.4.4 分子筛的酸性分析(NH3-TPD)
2.4.5 分子筛的热重分析(TG/DSC)
2.5 分子筛的催化性能评价
2.5.1 实验装置
2.5.2 产物定量分析
第三章 SAPO-11分子筛的制备及表征
3.1 引言
3.2 硅源对SAPO-11结构性质的影响
3.2.1 硅源种类对SAPO-11结构性质的影响
3.2.2 硅源浓度对SAPO-11结构性质的影响
3.3 模板剂浓度对SAPO-11结构性质的影响
3.4 制备条件对SAPO-11结构性质的的影响
3.4.1 终点pH值对SAPO-11结构性质的影响
3.4.2 晶化温度对SAPO-11结构性质的影响
3.4.3 晶化时间对SAPO-11结构性质的影响
3.5 本章小结
第四章 ZSM-5/SAPO-11复合结构分子筛制备、表征及催化评价
4.1 引言
4.2 硅铝比对ZSM-5结构性质的影响
4.3 ZSM-5硅铝比对ZSM-5/SAPO-11复合分子筛的影响
4.3.1 ZSM-5硅铝比对复合分子筛结构性质的影响
4.3.2 ZSM-5硅铝比对复合分子筛催化MTH性能的影响
4.4 制备方法对ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.4.1 制备方法对复合分子筛结构性质的影响
4.4.2 制备方法对复合分子筛催化MTG性能的影响
4.5 制备方法对ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.5.1 制备方法对复合分子筛结构性质的影响
4.5.2 制备方法对复合分子筛催化MTO性能的影响
4.6 质量比对ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.6.1 质量比对复合分子筛结构性质的影响
4.6.2 质量比对复合分子筛催化MTG性能的影响
4.7 质量比对ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛的影响
4.7.1 质量比对复合分子筛结构性质的影响
4.7.2 质量比对复合分子筛催化MTO性能的影响
4.8 本章小结
第五章 ZSM-5/SAPO-11复合结构分子筛MTH工艺条件优化
5.1 引言
5.2 ZSM-5(360)/SAPO-11复合分子筛催化MTO反应研究
5.2.1 水醇质量比的影响
5.2.2 反应温度的影响
5.2.3 进料空速的影响
5.2.4 反应时间的影响
5.3 ZSM-5(80)/SAPO-11复合分子筛催化MTG反应研究
5.3.1 反应温度的影响
5.3.2 进料空速的影响
5.3.3 反应时间的影响
5.4 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
附录
本文编号：3936786
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