基于N、P配体的新型铱催化剂的设计、合成及应用研究
发布时间：2024-03-07 22:58
贵金属催化剂凭借其独特的化学性质以及在某些领域突出的催化性能,受到了科研及工业生产方面的极大重视。其中,铱是一种性质独特的贵金属,近年来逐渐被开发出多种重要的功能和应用。借氢反应是一类绿色合成反应,一般副产物仅为水,能够实现多种不活泼有机物的转化,具有较高的应用价值,而铱催化剂对这一类反应有着良好的催化作用。常用的铱催化剂多为均相催化剂,这不仅造成贵金属的浪费,并且对环境有一定的污染。本文针对这些问题,设计、合成并优化了几种含N、P配体的铱催化剂,不仅降低了铱的用量,并且实现了催化剂的回收利用。具体的研究内容与结果如下:(1)设计并合成了几种新型的吡啶-恶二唑铱络合物,通过X射线单晶衍射验证了催化剂的化学组成与结构。该铱催化剂在酰胺和苯甲醇的借氢反应中表现出较高的催化活性,且在非配位阴离子的作用下得到了不同的产物偕二酰胺。通过机理探索排除了“银效应”(银辅助催化或双金属催化)的可能性,并揭示了该铱催化剂的催化性能可以因非配位阴离子发生变化。(2)设计并合成了以含P的多孔有机聚合物为骨架、以配位键负载的铱络合物为活性中心的新型催化剂POP-Ir,并通过多种手段对该催化剂进行了表征。通过借...
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 铱催化的概述
1.3 均相铱催化剂的研究现状
1.4 非均相铱催化剂的研究现状
1.5 铱催化剂在借氢反应中的应用
1.6 课题的创新性及研究内容与方法
1.6.1 课题的创新性
1.6.2 课题的研究内容与方法
第二章 吡啶-恶二唑铱络合物的合成及应用研究
2.1 引言
2.2 催化剂吡啶-恶二唑铱络合物1a的合成及表征
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器与设备
2.2.3 吡啶-恶二唑配体的合成及表征
2.2.4 吡啶-恶二唑铱络合物的合成及表征
2.3 催化剂1a在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的应用
2.3.1 实验条件的优化
2.3.2 底物普适性研究
2.3.3 反应动力学的研究
2.4 非配位阴离子对催化剂1a在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的作用研究
2.4.1 实验条件的优化
2.4.2 底物普适性研究
2.4.3 反应机理探索
2.5 实验结果与讨论
2.5.1 苯甲酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
2.5.2 偕二酰胺合成反应的实验步骤
2.5.3 产物的核磁表征
2.6 本章小结
第三章 含P多孔有机聚合物负载型催化剂POP-Ir的合成及其应用研究
3.1 引言
3.2 负载型催化剂POP-Ir的合成
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器与设备
3.2.3 含P单体tris(4-vinylphenyl)phosphane的合成
3.2.4 催化剂POP-Ir的合成
3.3 负载型催化剂POP-Ir的表征
3.3.1 催化剂POP-Ir的 SEM与 TEM表征及分析
3.3.2 催化剂POP-Ir的 XRD、EDS和 TG表征及分析
3.3.3 催化剂POP-Ir的 XPS表征及分析
3.4 催化剂POP-Ir在二苯基磷酰胺与苯甲醇反应中的应用
3.4.1 实验条件的优化
3.4.2 底物普适性研究
3.4.3 反应动力学的研究
3.5 催化剂POP-Ir在二甲双胍与苯甲醇反应中的应用
3.5.1 底物普适性研究
3.5.2 反应机理探索
3.6 催化剂POP-Ir的回收实验
3.7 实验结果与讨论
3.7.1 二苯基磷酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
3.7.2 二甲双胍与苯甲醇反应的实验步骤
3.7.3 产物的核磁表征
3.8 本章小结
第四章 聚吡啶-恶二唑负载型催化剂PPO-Ir的合成及应用研究
4.1 引言
4.2 负载型催化剂PPO-Ir的合成
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器与设备
4.2.3 吡啶-恶二唑单体的合成及表征
4.2.4 催化剂PPO-Ir的合成
4.3 负载型催化剂PPO-Ir的表征
4.3.1 催化剂PPO-Ir的 SEM与 TEM表征及分析
4.3.2 催化剂PPO-Ir的 XRD、EDS和 TG表征及分析
4.3.3 催化剂PPO-Ir的 XPS表征及分析
4.4 催化剂PPO-Ir在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的应用
4.5 催化剂PPO-Ir在1,3-二甲基-6-氨基尿嘧啶与苯甲醇反应中的应用
4.5.1 实验条件的优化
4.5.2 底物普适性研究
4.5.3 反应动力学的研究
4.6 催化剂PPO-Ir的回收实验
4.7 实验结果与讨论
4.7.1 苯甲酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
4.7.2 1,3-二甲基-6-氨基尿嘧啶与苯甲醇反应的实验步骤
4.7.3 产物的核磁表征
4.8 本章小结
第五章 全文总结与展望
5.1 全文总结
5.2 工作展望
致谢
参考文献
附图
附录 :作者在攻读硕士学位期间发表的论文
本文编号：3921710
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 铱催化的概述
1.3 均相铱催化剂的研究现状
1.4 非均相铱催化剂的研究现状
1.5 铱催化剂在借氢反应中的应用
1.6 课题的创新性及研究内容与方法
1.6.1 课题的创新性
1.6.2 课题的研究内容与方法
第二章 吡啶-恶二唑铱络合物的合成及应用研究
2.1 引言
2.2 催化剂吡啶-恶二唑铱络合物1a的合成及表征
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器与设备
2.2.3 吡啶-恶二唑配体的合成及表征
2.2.4 吡啶-恶二唑铱络合物的合成及表征
2.3 催化剂1a在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的应用
2.3.1 实验条件的优化
2.3.2 底物普适性研究
2.3.3 反应动力学的研究
2.4 非配位阴离子对催化剂1a在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的作用研究
2.4.1 实验条件的优化
2.4.2 底物普适性研究
2.4.3 反应机理探索
2.5 实验结果与讨论
2.5.1 苯甲酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
2.5.2 偕二酰胺合成反应的实验步骤
2.5.3 产物的核磁表征
2.6 本章小结
第三章 含P多孔有机聚合物负载型催化剂POP-Ir的合成及其应用研究
3.1 引言
3.2 负载型催化剂POP-Ir的合成
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器与设备
3.2.3 含P单体tris(4-vinylphenyl)phosphane的合成
3.2.4 催化剂POP-Ir的合成
3.3 负载型催化剂POP-Ir的表征
3.3.1 催化剂POP-Ir的 SEM与 TEM表征及分析
3.3.2 催化剂POP-Ir的 XRD、EDS和 TG表征及分析
3.3.3 催化剂POP-Ir的 XPS表征及分析
3.4 催化剂POP-Ir在二苯基磷酰胺与苯甲醇反应中的应用
3.4.1 实验条件的优化
3.4.2 底物普适性研究
3.4.3 反应动力学的研究
3.5 催化剂POP-Ir在二甲双胍与苯甲醇反应中的应用
3.5.1 底物普适性研究
3.5.2 反应机理探索
3.6 催化剂POP-Ir的回收实验
3.7 实验结果与讨论
3.7.1 二苯基磷酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
3.7.2 二甲双胍与苯甲醇反应的实验步骤
3.7.3 产物的核磁表征
3.8 本章小结
第四章 聚吡啶-恶二唑负载型催化剂PPO-Ir的合成及应用研究
4.1 引言
4.2 负载型催化剂PPO-Ir的合成
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器与设备
4.2.3 吡啶-恶二唑单体的合成及表征
4.2.4 催化剂PPO-Ir的合成
4.3 负载型催化剂PPO-Ir的表征
4.3.1 催化剂PPO-Ir的 SEM与 TEM表征及分析
4.3.2 催化剂PPO-Ir的 XRD、EDS和 TG表征及分析
4.3.3 催化剂PPO-Ir的 XPS表征及分析
4.4 催化剂PPO-Ir在苯甲酰胺与苯甲醇反应中的应用
4.5 催化剂PPO-Ir在1,3-二甲基-6-氨基尿嘧啶与苯甲醇反应中的应用
4.5.1 实验条件的优化
4.5.2 底物普适性研究
4.5.3 反应动力学的研究
4.6 催化剂PPO-Ir的回收实验
4.7 实验结果与讨论
4.7.1 苯甲酰胺与苯甲醇反应的实验步骤
4.7.2 1,3-二甲基-6-氨基尿嘧啶与苯甲醇反应的实验步骤
4.7.3 产物的核磁表征
4.8 本章小结
第五章 全文总结与展望
5.1 全文总结
5.2 工作展望
致谢
参考文献
附图
附录 :作者在攻读硕士学位期间发表的论文
本文编号：3921710
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3921710.html