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金属-有机化合物的合成及其衍生物对α,β-不饱和醛选择性加氢性能的研究

发布时间:2024-01-24 08:51
  α,β-不饱和醛的选择性催化加氢在精细化工产品工业制备中占据着重要地位,受到社会各界的广泛关注。其中柠檬醛因为其官能团众多而具有一系列的可能反应途径,所以产物较为复杂。碳氧双键相对于碳碳双键具有更高的活化能,因此碳氧键的加氢非常具有挑战性。当碳碳双键与其他取代基连接或共辄时(如苯环、呋喃环等),由于空间位阻和电子效应使得碳碳双键选择性氢化十分具有挑战性,因此肉桂醛的碳碳双键选择性加氢有着巨大的经济价值。由金属离子或金属簇与有机配体桥联而成的金属-有机框架化合物(MOFs)是一种具有众多优异性能的多孔材料,近二十年来研究火热。其中,MOFs基材料以及MOFs衍生材料具有更加优异的性能,尤其在催化领域中表现出色。本文设计制备了两种V型嘧啶类富氮配体,并应用它们和系列羧酸与金属盐反应合成了 5个新型金属-有机化合物。对其结构及物化性质进行了相应的表征,探究了部分MOFs在催化方面的应用。主要内容如下:1.应用两种富氮配体bem与be2am,分别和不同羧酸与金属盐反应合成了 5个新的金属-有机化合物。bem与对苯二甲酸溶剂热法生成具有2重穿插的pcu拓扑结构的化合物1。在类似的合成条件下,用间...

【文章页数】:81 页

【学位级别】:硕士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 金属-有机框架化合物(MOFs)
        1.1.1 MOFs材料的概述
        1.1.2 MOFs材料的应用
    1.2 MOFs衍生材料的主要应用
        1.2.1 有机催化
        1.2.2 电催化
        1.2.3 电容材料
        1.2.4 传感
        1.2.5 吸附剂
    1.3 α,β-不饱和醛加氢研究现状
        1.3.1 贵金属催化剂
        1.3.2 非贵金属催化剂
    1.4 富氮MOFs综述
    1.5 本论文的选题意义及研究内容
第2章 Ⅴ型富氮配体构筑的富氮金属-有机化合物的合成、结构及表征
    2.1 引言
    2.2 试剂与仪器
        2.2.1 实验主要试剂
        2.2.2 实验主要仪器
    2.3 化合物的合成、结构与表征
        2.3.1 化合物1的合成、结构与表征
        2.3.2 化合物2的合成、结构与表征
        2.3.3 化合物3、4的合成、结构与表征
        2.3.4 化合物5的合成、结构与表征
    2.4 本章小结
第3章 MOF衍生的Co@CN催化剂的制备及其柠檬醛加氢性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验主要试剂
        3.2.2 实验主要仪器
        3.2.3 Co@CN催化剂的制备
        3.2.4 催化剂的表征
        3.2.5 柠檬醛选择性加氢实验
        3.2.6 循环实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 焙烧温度的选择
        3.3.2 Co@CN催化剂的表征分析
        3.3.3 Co@CN催化剂对柠檬醛选择性加氢性能
        3.3.4 Co@CN-700催化剂循环使用性能和稳定性
        3.3.5 催化剂Co@CN-700对柠檬醛选择性加氢的TOF
    3.4 本章小结
第4章 Pd/MOF的制备及其对肉桂醛催化加氢性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验主要试剂
        4.2.2 实验主要仪器
        4.2.3 Pd/MOF催化剂的合成
        4.2.4 Pd/MOF催化剂的表征
        4.2.5 Pd/MOF催化剂对肉桂醛选择性加氢实验
        4.2.6 循环实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Pd/MOF催化剂的表征分析
        4.3.2 Pd/MOF催化对肉桂醛加氢性能
        4.3.3 Pd/MOF催化剂的循环使用性能和稳定性
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
参考文献
攻读学位期间研究成果



本文编号:3883509

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