铜基水滑石负载金催化剂的制备及其催化氧化甘油性能的研究
发布时间：2023-05-25 02:30
生物柴油作为化石燃料的有效替代品,其绿色环保、可再生以及取材广泛的特点是人类社会进步的新型助推器。在生产生物柴油过程中产生的副产物甘油,由于供大于求的现状,导致其价格低廉。因此,越来越多的研究人员将关注点转移到将甘油转化为附加值更高的产品例如甘油酸、甘油醛、二羟基丙酮等。目前研究的甘油转化途径有氧化、氢解、酯化等。其中,甘油氧化相较于其他转化方法的优势在于反应条件较为温和。负载型催化剂可以通过改变贵金属、载体以及界面的一些物化性质,来调控催化氧化甘油的活性以及产物的选择性。本论文以合成对甘油氧化反应具有高活性、高选择性的催化剂为目标,围绕载体以及合金结构对金催化剂催化氧化甘油性能的影响进行研究,主要研究内容及结论如下:(1)利用氨水沉积沉淀法制备了Au/CuMgAl-LDH与Au/MgAl-LDH催化剂,两种催化剂中金纳米颗粒的形貌相似,尺寸相近。碱性条件下的甘油氧化实验表明,载体中Cu2+的引入显著提高了Au/MgAl-LDH催化剂对甘油氧化反应的催化活性以及对甘油酸的选择性,可在短时间内完全转化甘油,并获得70%的甘油酸产率。XPS、UV-vis、H...
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 甘油选择性氧化的研究背景
1.1.1 甘油的来源及性质
1.1.2 甘油的选择性氧化
1.2 金催化甘油氧化反应的研究进展
1.2.1 负载型金基催化剂氧化甘油的研究
1.2.2 金催化甘油氧化反应的影响因素
1.3 水滑石及其衍生物在催化领域的应用
1.3.1 水滑石的组成与结构
1.3.2 水滑石及其衍生物在催化氧化甘油领域的应用
1.4 铜基催化剂在甘油转化中的应用
1.5 论文的选题依据与研究思路
第二章 实验方法与表征
2.1 实验原料与试剂
2.2 实验仪器及表征设备
2.2.1 X射线粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 透射电子显微镜分析(TEM)
2.2.3 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.2.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.5 等离子发射光谱分析(ICP)
2.2.6 高效液相色谱分析(HPLC)
2.3 催化剂的活性评价以及产物分析
2.3.1 甘油氧化常压反应
2.3.2 甘油氧化高压反应
2.3.3 HPLC数据分析方法的建立
第三章 铜离子调控金/水滑石催化氧化甘油性能的研究
3.1 引言
3.2 催化剂制备
3.2.1 载体的制备
3.2.2 金催化剂的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的形貌与结构表征
3.3.2 Cu2+的掺杂量对Au/MgAl催化氧化甘油性能的影响
3.3.3 催化剂烘干温度对催化性能的影响
3.3.4 载体的煅烧温度对催化性能的影响
3.3.5 反应条件对甘油氧化反应转化率与选择性的影响
3.3.6 Au/CuMgAl的催化作用机制研究
3.3.7 Au/CuMgAl的循环稳定性研究
3.4 本章小结
第四章 铜镁铝水滑石衍生物负载金催化氧化甘油性能的研究
4.1 引言
4.2 催化剂制备
4.2.1 Au/CuMgAl-LDH的制备
4.2.2 Au/MMgAl-LDH的制备
4.2.3 Au/Cu-MgAl-LDH的制备
4.2.4 AuCu/MgAl-LDH的制备
4.2.5 Au/CuMgAl-950℃的制备
4.2.6 AuCu/MgAl-950℃的制备
4.2.7 Au/Cu-MgAl-950℃的制备
4.2.8 Au(Pt)/CN-CuMgAl-950℃的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同过渡金属掺杂的Au/MMgAl-LDH的催化活性比较
4.3.2 AuCu/MgAl-LDH催化剂的表征与甘油氧化催化活性
4.3.3 AuCu/MgAl-950℃催化剂的表征与甘油氧化催化活性
4.3.4 CN-CuMgAl-950℃对贵金属(Au和 Pt)催化活性的影响
4.4 本章小结
第五章 铈对铜镁铝水滑石催化氧化甘油性能的的影响
5.1 引言
5.2 CuMgAl-LDH-Ce(DTPA)2-催化氧化甘油性能的研究
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化剂的表征
5.2.3 催化剂的性能
5.3 CuMgAlCe-LDH催化氧化甘油性能的研究
5.3.1 催化剂的制备
5.3.2 催化剂的表征
5.3.3 催化结果讨论
5.4 本章小结
第六章 结论与展望
参考文献
作者硕士期间学术情况
致谢
本文编号：3822762
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 甘油选择性氧化的研究背景
1.1.1 甘油的来源及性质
1.1.2 甘油的选择性氧化
1.2 金催化甘油氧化反应的研究进展
1.2.1 负载型金基催化剂氧化甘油的研究
1.2.2 金催化甘油氧化反应的影响因素
1.3 水滑石及其衍生物在催化领域的应用
1.3.1 水滑石的组成与结构
1.3.2 水滑石及其衍生物在催化氧化甘油领域的应用
1.4 铜基催化剂在甘油转化中的应用
1.5 论文的选题依据与研究思路
第二章 实验方法与表征
2.1 实验原料与试剂
2.2 实验仪器及表征设备
2.2.1 X射线粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 透射电子显微镜分析(TEM)
2.2.3 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.2.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.5 等离子发射光谱分析(ICP)
2.2.6 高效液相色谱分析(HPLC)
2.3 催化剂的活性评价以及产物分析
2.3.1 甘油氧化常压反应
2.3.2 甘油氧化高压反应
2.3.3 HPLC数据分析方法的建立
第三章 铜离子调控金/水滑石催化氧化甘油性能的研究
3.1 引言
3.2 催化剂制备
3.2.1 载体的制备
3.2.2 金催化剂的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的形貌与结构表征
3.3.2 Cu2+的掺杂量对Au/MgAl催化氧化甘油性能的影响
3.3.3 催化剂烘干温度对催化性能的影响
3.3.4 载体的煅烧温度对催化性能的影响
3.3.5 反应条件对甘油氧化反应转化率与选择性的影响
3.3.6 Au/CuMgAl的催化作用机制研究
3.3.7 Au/CuMgAl的循环稳定性研究
3.4 本章小结
第四章 铜镁铝水滑石衍生物负载金催化氧化甘油性能的研究
4.1 引言
4.2 催化剂制备
4.2.1 Au/CuMgAl-LDH的制备
4.2.2 Au/MMgAl-LDH的制备
4.2.3 Au/Cu-MgAl-LDH的制备
4.2.4 AuCu/MgAl-LDH的制备
4.2.5 Au/CuMgAl-950℃的制备
4.2.6 AuCu/MgAl-950℃的制备
4.2.7 Au/Cu-MgAl-950℃的制备
4.2.8 Au(Pt)/CN-CuMgAl-950℃的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同过渡金属掺杂的Au/MMgAl-LDH的催化活性比较
4.3.2 AuCu/MgAl-LDH催化剂的表征与甘油氧化催化活性
4.3.3 AuCu/MgAl-950℃催化剂的表征与甘油氧化催化活性
4.3.4 CN-CuMgAl-950℃对贵金属(Au和 Pt)催化活性的影响
4.4 本章小结
第五章 铈对铜镁铝水滑石催化氧化甘油性能的的影响
5.1 引言
5.2 CuMgAl-LDH-Ce(DTPA)2-催化氧化甘油性能的研究
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化剂的表征
5.2.3 催化剂的性能
5.3 CuMgAlCe-LDH催化氧化甘油性能的研究
5.3.1 催化剂的制备
5.3.2 催化剂的表征
5.3.3 催化结果讨论
5.4 本章小结
第六章 结论与展望
参考文献
作者硕士期间学术情况
致谢
本文编号：3822762
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3822762.html