有序介孔碳复合催化剂的合成及其电化学性能的研究
发布时间：2024-02-27 22:33
氧还原反应(ORR)在燃料电池等能源转化技术中占据重要的地位。但是由于ORR的能量势垒高导致动力学缓慢,限制了其实际的应用。研发高效的ORR催化剂,对促进能源转化技术的发展起着关键作用。掺杂铁氮的碳材料(Fe/N/C)在碱性的介质中具备类似于商业Pt/C的电化学活性。此外Fe/N/C具有低廉,制备简单等优点成为能够替代贵金属催化剂的材料。Fe、N的共掺杂可以有效的改善氧的吸脱附,从而提升ORR活性。而利用有序介孔碳作为载体,能够赋予Fe/N/C更大的比表面积,更多的分子、离子传输通道并且能够更好的调控活性位点的分布。杂原子掺杂提高ORR的活性的原因在于能够促使电荷重新排布,促进更高密度的活性位点生成以及多个原子间的协同作用。经研究发现,将两个以上的非金属对碳进行修饰能够产生更佳的ORR活性。相较于N原子,S的原子半径更大,电负性更低,并且也证实了其增强ORR活性的事实。我们基于上述问题和思考,对Fe/N/C材料进行了进一步的开发。首先利用具备大表面积以及大孔容的有序介孔碳CMK-5为载体,使用1,10邻菲罗啉为小分子配位剂和碳氮源,加入铁源,经过热解后无须酸洗便得到了一种ORR性能优于...
【文章页数】：99 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 氧还原反应机理
1.3 氧还原反应催化剂
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 非贵金属催化剂
1.4 多孔纳米碳基催化剂的制备
1.4.1 模板法
1.4.2 形态保留法
1.4.3 共混法
1.4.4 综合法
1.5 本课题研究主要内容
第二章 实验部分
2.1 实验药品和实验仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 材料的制备
2.3 材料的性质表征
2.3.1 扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)
2.3.2 透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)
2.3.3 比表面与孔隙度分析仪(Specific surface area and porosity analyzer)
2.3.4 X射线衍射仪(X-Ray Diffraction,XRD)
2.3.5 共焦显微拉曼光谱仪(Raman)
2.3.6 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
2.4 材料的电化学表征
2.4.1 Ink的制备
2.4.2 工作电极的制备
2.4.3 旋转圆盘电极(RDE)
2.4.4 旋转环盘电极(RRDE)
第三章 Fe/N@CMK-5 的制备及其电化学性能的研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验合成步骤
3.2.2 材料的表征
3.2.3 材料的电化学性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 模板材料的形貌结构表征
3.3.2 合成材料的形貌表征
3.3.3 合成材料的XRD及 Raman表征
3.3.4 合成材料的氮气吸脱附表征
3.3.5 合成材料的XPS表征
3.3.6 合成材料的电化学性能表征
3.3.7 不同铁掺杂量的选择
3.3.8 酸洗条件的选择
3.3.9 合成材料的耐甲醇氧化
3.3.10 合成材料的过氧化氢产率以及转移电子数
3.3.11 合成材料的稳定性
3.4 本章小结
第四章 FeNS/CMK-5 的制备以及电化学性能的研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 实验合成步骤
4.2.2 材料的表征
4.2.3 材料的电化学性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 材料的形貌表征
4.3.2 材料的XRD以及Raman表征
4.3.3 材料的氮气吸脱附表征
4.3.4 材料的XPS表征
4.3.5 材料的电化学性能表征
4.3.6 不同铁掺杂量的选择
4.3.7 耐甲醇和过氧化氢产率测试
4.3.8 材料的电化学稳定性
4.4 小结
第五章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
致谢
本文编号：3913065
【文章页数】：99 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 氧还原反应机理
1.3 氧还原反应催化剂
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 非贵金属催化剂
1.4 多孔纳米碳基催化剂的制备
1.4.1 模板法
1.4.2 形态保留法
1.4.3 共混法
1.4.4 综合法
1.5 本课题研究主要内容
第二章 实验部分
2.1 实验药品和实验仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 材料的制备
2.3 材料的性质表征
2.3.1 扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)
2.3.2 透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)
2.3.3 比表面与孔隙度分析仪(Specific surface area and porosity analyzer)
2.3.4 X射线衍射仪(X-Ray Diffraction,XRD)
2.3.5 共焦显微拉曼光谱仪(Raman)
2.3.6 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
2.4 材料的电化学表征
2.4.1 Ink的制备
2.4.2 工作电极的制备
2.4.3 旋转圆盘电极(RDE)
2.4.4 旋转环盘电极(RRDE)
第三章 Fe/N@CMK-5 的制备及其电化学性能的研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验合成步骤
3.2.2 材料的表征
3.2.3 材料的电化学性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 模板材料的形貌结构表征
3.3.2 合成材料的形貌表征
3.3.3 合成材料的XRD及 Raman表征
3.3.4 合成材料的氮气吸脱附表征
3.3.5 合成材料的XPS表征
3.3.6 合成材料的电化学性能表征
3.3.7 不同铁掺杂量的选择
3.3.8 酸洗条件的选择
3.3.9 合成材料的耐甲醇氧化
3.3.10 合成材料的过氧化氢产率以及转移电子数
3.3.11 合成材料的稳定性
3.4 本章小结
第四章 FeNS/CMK-5 的制备以及电化学性能的研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 实验合成步骤
4.2.2 材料的表征
4.2.3 材料的电化学性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 材料的形貌表征
4.3.2 材料的XRD以及Raman表征
4.3.3 材料的氮气吸脱附表征
4.3.4 材料的XPS表征
4.3.5 材料的电化学性能表征
4.3.6 不同铁掺杂量的选择
4.3.7 耐甲醇和过氧化氢产率测试
4.3.8 材料的电化学稳定性
4.4 小结
第五章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
致谢
本文编号：3913065
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huagong/3913065.html