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超细Pt基催化剂的制备及氨硼烷水解制氢性能研究

发布时间:2023-05-14 19:26
  众所周知,氢能是一种可再生的清洁能源,日益严重的能源危机和环境污染等问题已引起人们对“氢经济”的广泛关注。在氢能的实际应用中,最大的挑战是其安全有效的储存和运输。在许多可能的储氢系统中,以具有高储氢含量的化学氢化物为基础的储氢技术被认为具有广阔的发展前景。其中,氨硼烷(NH3BH3,AB)具有高达19.6 wt%的储氢质量分数,常温常压下为能够稳定存在的固态,在水中具有较高的溶解度,这些特性使其成为研究者的关注对象。每摩尔AB在水中完全分解会释放3当量的氢气,其水解产氢速率在很大程度上取决于催化剂的选取。贵金属催化剂由于其优异的催化活性,被广泛应用于AB的水解。然而,贵金属储量低,价格昂贵,严重影响了其大规模应用。另外,金属纳米粒子在重复使用过程中易发生团聚而导致其稳定性降低。因此,提高贵金属在催化剂中的利用效率及稳定性一直是研究的热点。为了同时实现贵金属的低使用量、高催化活性和稳定性,目前主要采用以下几种方法:最小化纳米催化剂中金属颗粒的尺寸、设计掺杂非贵金属的合金催化剂以及将纳米粒子负载或限域于多孔载体上。基于此,本论文的研究内容主要包括...

【文章页数】:81 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 储氢方法
        1.2.1 物理储氢
        1.2.2 化学储氢
    1.3 氨硼烷制氢研究
        1.3.1 氨硼烷的结构与性质
        1.3.2 氨硼烷制氢的研究
        1.3.3 氨硼烷水解制氢的基本原理
    1.4 氨硼烷水解制氢催化剂的研究
        1.4.1 负载型金属催化剂的制备方法
        1.4.2 催化剂组成对AB水解制氢反应的影响
    1.5 天然纳米材料埃洛石的研究概况
        1.5.1 埃洛石的结构和性能
        1.5.2 埃洛石负载金属纳米催化剂的制备及应用
    1.6 氮掺杂多孔碳的研究概况
        1.6.1 氮掺杂多孔碳的简介
        1.6.2 氮掺杂多孔碳负载金属纳米催化剂的制备及应用
    1.7 本文研究内容及创新性
        1.7.1 本文研究内容
        1.7.2 本文创新性
2 实验部分
    2.1 实验原料及试剂
    2.2 样品的表征
        2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 场发射扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.3 透射电子显微镜(TEM,HRTEM,HAADF-STEM,STEM-EDX)
        2.2.4 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AMS)
        2.2.5 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.6 比表面及孔隙度分析仪(BET)
        2.2.7 CO-化学吸附
    2.3 超细金属催化剂对氨硼烷水解制氢性能的考评
        2.3.1 超细金属催化剂的活性测试
        2.3.2 超细金属催化剂的动力学同位素实验测试
        2.3.3 超细金属催化剂的稳定性测试
        2.3.4 数据处理
3 SEA-Pt/HNTs制备及氨硼烷水解制氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 天然埃洛石纳米管(HNTs)的提纯
        3.2.2 埃洛石纳米管等电点(PZC)的测定
        3.2.3 催化剂的制备
        3.2.4 催化剂的表征
        3.2.5 催化剂的性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的表征分析
            3.3.1.1 催化剂的X射线衍射
            3.3.1.2 催化剂的形貌
            3.3.1.3 催化剂的CO化学吸附
            3.3.1.4 催化剂的X射线光电子能谱
        3.3.2 催化剂催化氨硼烷水解制氢的性能分析
            3.3.2.1 不同制备方法对催化性能的影响
            3.3.2.2 金属前驱体溶液pH对催化性能的影响
            3.3.2.3 反应物浓度对催化反应的影响
            3.3.2.4 反应温度对催化性能的影响
            3.3.2.5 催化剂的稳定性研究
    3.4 本章小结
4 Pt Co/N-MCSs制备及氨硼烷水解制氢性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 N-MCSs的制备与等电点测定
        4.2.2 Pt Co/N-MCSs的制备
        4.2.3 Pt Co/N-MCSs的表征
        4.2.4 Pt Co/N-MCSs催化氨硼烷水解的性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Pt Co/N-MCSs复合物的表征分析
            4.3.1.1 Pt Co/N-MCSs的 X射线衍射
            4.3.1.2 Pt Co/N-MCSs的形貌与组成
            4.3.1.3 Pt Co/N-MCSs的 X射线光电子衍射
            4.3.1.4 Pt Co/N-MCSs的比表面积及孔径
        4.3.2 Pt Co/N-MCSs催化氨硼烷水解制氢的性能研究
            4.3.2.1 不同Pt、Co比例对催化性能的影响
            4.3.2.2 催化剂浓度对催化反应的影响
            4.3.2.3 加入NaOH对催化性能的影响
            4.3.2.4 Pt Co/N-MCSs催化AB水解制氢的反应机理研究
    4.4 本章小结
5 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
    个人简历
    发表论文
致谢



本文编号:3817618

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