氢氧直接合成过氧化氢的机理及动力学研究
发布时间：2022-10-22 17:18
过氧化氢（H2O2）又名双氧水,由于其在使用过程中仅生成水与氧气,因此被公认为绿色环保的化工原料之一。目前工业上生产H2O2的方法主要是蒽醌法,但该生产过程中存在能耗相对较大、生产工艺复杂、对环境污染程度大等一系列缺点。H2与O2直接合成H2O2法具有绿色环保、生产过程简单以及原子经济性等优点,是最具潜力的H2O2生产方法之一。但是氢氧直接合成法至今还未在工业生产之中发挥主要作用,最主要原因是H2O2的收率低且选择性低。催化剂表面物种可能对H2O2形成起至关重要作用,但目前表面物种类型、覆盖率及其与催化剂表面结合能对H2O2形成或H2和O2活化过程的作用机制尚未明确。本文在本征反应动力学控制条件下...
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 引言
1.2 过氧化氢的生产方法
1.2.1 电解-水解法
1.2.2 蒽醌法
1.2.3 异丙醇氧化法
1.2.4 氧阴极还原法
1.2.5 氢氧直接合成法
1.3 催化氢氧直接合成H_2O_2研究现状
1.3.1 催化氢氧直接合成H_2O_2研究概况
1.3.2 催化氢氧直接合成H_2O_2反应的机理研究
1.3.3 氢氧直接合成H_2O_2反应的影响因素
1.4 本课题的研究意义与研究内容
2 实验部分
2.1 实验材料与气体
2.2 实验仪器
2.3 催化剂的制备
2.3.1 载体的预处理以及饱和吸水量的测定
2.3.2 Pd/SiO_2催化剂的制备
2.4 催化剂性能评价系统
2.4.1 催化剂性能评价装置
2.4.2 直接合成过氧化氢的分析方法
2.5 催化剂表征
2.5.1 化学吸附仪
2.5.2 透射电子显微镜(TEM)
3 Pd/SiO_2催化剂催化H_2-O_2合成H_2O_2的动力学研究
3.1 Pd/SiO_2 本征催化速率与H_2-O_2 催化过程的反应网络
3.1.1 催化剂颗粒间稀释比对H_2-O_2催化反应的影响
3.1.2 水停留时间对H_2-O_2催化反应的影响
3.1.3 H_2-O_2催化过程中H_2O_2分解与加氢的影响
3.2 Pd/SiO_2 催化H_2-O_2 生成H_2O_2 过程中多种动力学表现
3.2.1 H_2/O_2对H_2O_2生成速率的影响
3.2.2 H_2/O_2对H_2O生成速率和H_2转化率的影响
3.2.3 H_2/O_2比值对H_2O_2选择性的影响
3.3 催化剂的表征
3.3.1 化学吸附仪
3.3.2 TEM
3.4 本章小结
4 Pd/SiO_2催化剂催化H_2-O_2合成H_2O_2的反应机理研究
4.1 H_2O_2生成过程中不同的动力学关联
4.2 Pd原子表面洁净状态时H_2O_2的生成
4.2.1 动力学区间1内H_2O_2生成过程的反应机理
4.2.2 动力学区间1内的相关方程推导
4.3 Pd颗粒表面饱和吸附H*状态下的H_2O_2生成
4.3.1 动力学区间2内H_2O_2生成过程的反应机理
4.3.2 动力学区间2内的相关方程推导
4.4 Pd/SiO_2 催化剂颗粒大小对催化H_2-O_2 生成H_2O_2 的影响
4.5 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
个人简历
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]双氧水生产工艺及市场分析[J]. 付辉,张彩凤. 精细石油化工进展. 2019(04)
[2]氢氧直接合成过氧化氢反应研究进展[J]. 孙冰. 安全、健康和环境. 2019(04)
[3]过氧化氢生产工艺研究及探讨[J]. 韦业娟,赵远飞. 广东化工. 2016(15)
[4]常压下氢氧直接合成过氧化氢用钯催化剂研究进展[J]. 田敏,潘红艳,林倩,陈志超,赵敏,陈政. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(01)
[5]氢氧直接合成过氧化氢技术的工业化概况[J]. 于剑昆,李中,赵晓东. 化学推进剂与高分子材料. 2015(06)
[6]国内过氧化氢生产技术的现状及趋势[J]. 傅骐,李志辉. 上海化工. 2015(08)
[7]中国过氧化氢生产现状及展望[J]. 姚冬龄. 无机盐工业. 2013(09)
[8]过氧化氢绿色合成工艺研究进展[J]. 管永川,李韡,张金利. 化工进展. 2012(08)
[9]铂催化分解过氧化氢的行为研究[J]. 李辉波,王孝荣,刘占元,叶国安,赵兴红. 核化学与放射化学. 2010(04)
[10]氢氧直接合成过氧化氢催化剂研究进展[J]. 张明风,寇志豪,栾志乾. 河南化工. 2009(06)
硕士论文
[1]Pd-Te合金催化剂用于氢气氧气低温常压直接合成过氧化氢反应的研究[D]. 敖灿.华东理工大学 2016
本文编号：3696521
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 引言
1.2 过氧化氢的生产方法
1.2.1 电解-水解法
1.2.2 蒽醌法
1.2.3 异丙醇氧化法
1.2.4 氧阴极还原法
1.2.5 氢氧直接合成法
1.3 催化氢氧直接合成H_2O_2研究现状
1.3.1 催化氢氧直接合成H_2O_2研究概况
1.3.2 催化氢氧直接合成H_2O_2反应的机理研究
1.3.3 氢氧直接合成H_2O_2反应的影响因素
1.4 本课题的研究意义与研究内容
2 实验部分
2.1 实验材料与气体
2.2 实验仪器
2.3 催化剂的制备
2.3.1 载体的预处理以及饱和吸水量的测定
2.3.2 Pd/SiO_2催化剂的制备
2.4 催化剂性能评价系统
2.4.1 催化剂性能评价装置
2.4.2 直接合成过氧化氢的分析方法
2.5 催化剂表征
2.5.1 化学吸附仪
2.5.2 透射电子显微镜(TEM)
3 Pd/SiO_2催化剂催化H_2-O_2合成H_2O_2的动力学研究
3.1 Pd/SiO_2 本征催化速率与H_2-O_2 催化过程的反应网络
3.1.1 催化剂颗粒间稀释比对H_2-O_2催化反应的影响
3.1.2 水停留时间对H_2-O_2催化反应的影响
3.1.3 H_2-O_2催化过程中H_2O_2分解与加氢的影响
3.2 Pd/SiO_2 催化H_2-O_2 生成H_2O_2 过程中多种动力学表现
3.2.1 H_2/O_2对H_2O_2生成速率的影响
3.2.2 H_2/O_2对H_2O生成速率和H_2转化率的影响
3.2.3 H_2/O_2比值对H_2O_2选择性的影响
3.3 催化剂的表征
3.3.1 化学吸附仪
3.3.2 TEM
3.4 本章小结
4 Pd/SiO_2催化剂催化H_2-O_2合成H_2O_2的反应机理研究
4.1 H_2O_2生成过程中不同的动力学关联
4.2 Pd原子表面洁净状态时H_2O_2的生成
4.2.1 动力学区间1内H_2O_2生成过程的反应机理
4.2.2 动力学区间1内的相关方程推导
4.3 Pd颗粒表面饱和吸附H*状态下的H_2O_2生成
4.3.1 动力学区间2内H_2O_2生成过程的反应机理
4.3.2 动力学区间2内的相关方程推导
4.4 Pd/SiO_2 催化剂颗粒大小对催化H_2-O_2 生成H_2O_2 的影响
4.5 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
个人简历
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]双氧水生产工艺及市场分析[J]. 付辉,张彩凤. 精细石油化工进展. 2019(04)
[2]氢氧直接合成过氧化氢反应研究进展[J]. 孙冰. 安全、健康和环境. 2019(04)
[3]过氧化氢生产工艺研究及探讨[J]. 韦业娟,赵远飞. 广东化工. 2016(15)
[4]常压下氢氧直接合成过氧化氢用钯催化剂研究进展[J]. 田敏,潘红艳,林倩,陈志超,赵敏,陈政. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(01)
[5]氢氧直接合成过氧化氢技术的工业化概况[J]. 于剑昆,李中,赵晓东. 化学推进剂与高分子材料. 2015(06)
[6]国内过氧化氢生产技术的现状及趋势[J]. 傅骐,李志辉. 上海化工. 2015(08)
[7]中国过氧化氢生产现状及展望[J]. 姚冬龄. 无机盐工业. 2013(09)
[8]过氧化氢绿色合成工艺研究进展[J]. 管永川,李韡,张金利. 化工进展. 2012(08)
[9]铂催化分解过氧化氢的行为研究[J]. 李辉波,王孝荣,刘占元,叶国安,赵兴红. 核化学与放射化学. 2010(04)
[10]氢氧直接合成过氧化氢催化剂研究进展[J]. 张明风,寇志豪,栾志乾. 河南化工. 2009(06)
硕士论文
[1]Pd-Te合金催化剂用于氢气氧气低温常压直接合成过氧化氢反应的研究[D]. 敖灿.华东理工大学 2016
本文编号：3696521
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huagong/3696521.html