钌镍基新型复合结构催化剂的构建及其富氢气体中CO选择性甲烷化性能
发布时间：2023-12-24 15:12
随着质子交换膜燃料电池(PEMFCs)技术的进步,氢燃料电池车(FCEV)开始进行实测和商业化运营,人们甚至提出通过FCEV实现“使汽车产生的负面影响无限接近于零”和“为社会带来正能量”的目标。然而,FCEV所面临的主要挑战是高品质氢燃料的车载供给,其核心是氢燃料(特别是重整富氢气体)的深度净化,以消除少量CO引起的Pt电极中毒问题。CO选择性甲烷化是富氢气体中少量CO深度脱除的有效方法,其关键在于研制一种兼具高反应性能、高稳定性和导热性良好的金属负载型催化剂,以实现低温下富氢气体中CO的快速精准甲烷化。本文探索了采用化学气相沉积法(CVD)在泡沫镍(NF)基体上合成碳纳米管(CNTs)的工艺过程;制备了一系列水滑石(LDHs)基Ru/TiO2-复合氧化物(MMO)和RuNi/Al2O3-CNTs/NF新型复合结构催化剂,以及金属-有机骨架(MOF)基Ni/ZrO2非贵金属催化剂,并以CO选择性甲烷化为探针反应考察了其催化反应性能。采用XRD、TG-DSC、Raman、N2吸附...
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 燃料电池技术
1.2 制氢技术
1.3 富氢气体中CO的净化技术
1.3.1 CO净化的物理方法
1.3.2 CO净化的化学方法
1.4 CO选择性甲烷化催化剂
1.4.1 催化剂活性组分
1.4.2 催化剂助剂
1.4.3 催化剂载体
1.5 新型催化材料
1.5.1 碳纳米管
1.5.2 泡沫金属
1.5.3 金属有机骨架
1.5.4 层状双羟基复合金属氧化物
1.5.5 层状双羟基复合金属氧化物基复合材料
1.6 论文研究背景及意义
1.7 论文研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器
2.2 催化剂性能评价
2.2.1 固定床反应器
2.2.2 微反应器
2.3 数据处理方法
2.4 催化剂表征
2.4.1 X-射线衍射(XRD)
2.4.2 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.3 扫描电镜(SEM)
2.4.4 透射电镜(TEM)
2.4.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.6 拉曼光谱(Raman)
2.4.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.4.8 热重-差示扫描量热(TG-DSC)
2.4.9 低温氮气吸-脱附
2.4.10 程序升温还原/脱附(TPR/TPD)
第三章 碳纳米管/泡沫镍复合材料的制备
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂性能评价
3.2.3 催化剂表征
3.3 结果与讨论
3.3.1 碳纳米管/泡沫镍复合材料的构建
3.3.2 Ni负载量的影响
3.3.3 焙烧温度的影响
3.3.4 反应温度的影响
3.4 本章小结
第四章 Ru/TiO2-MMO催化剂及其CO选择性甲烷化性能
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂性能评价
4.2.3 催化剂表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 复合材料结构表征
4.3.2 复合材料形貌-孔结构表征
4.3.3 催化剂性能评价
4.4 本章小结
第五章 RuNi/Al2O3-CNTs/NF催化剂及其CO选择性甲烷化性能
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂性能评价
5.2.3 催化剂表征
5.3 结果与讨论
5.3.1 CNTs/NF材料
5.3.2 RuLDHs/CNTs/NF材料
5.3.3 RuNi/Al2O3-CNTs/NF催化剂
5.4 本章小结
第六章 MOF基Ni/ZrO2催化剂及其CO选择性甲烷化性能
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂制备
6.2.2 催化剂性能评价
6.2.3 催化剂表征
6.3 结果与讨论
6.3.1 XRD表征
6.3.2 FT-IR表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO-TPD表征
6.3.5 SEM/TEM表征
6.3.6 N2吸–脱附表征
6.3.7 催化剂性能评价
6.4 本章小结
结论与展望
主要结论
主要创新点
展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3874763
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 燃料电池技术
1.2 制氢技术
1.3 富氢气体中CO的净化技术
1.3.1 CO净化的物理方法
1.3.2 CO净化的化学方法
1.4 CO选择性甲烷化催化剂
1.4.1 催化剂活性组分
1.4.2 催化剂助剂
1.4.3 催化剂载体
1.5 新型催化材料
1.5.1 碳纳米管
1.5.2 泡沫金属
1.5.3 金属有机骨架
1.5.4 层状双羟基复合金属氧化物
1.5.5 层状双羟基复合金属氧化物基复合材料
1.6 论文研究背景及意义
1.7 论文研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器
2.2 催化剂性能评价
2.2.1 固定床反应器
2.2.2 微反应器
2.3 数据处理方法
2.4 催化剂表征
2.4.1 X-射线衍射(XRD)
2.4.2 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.3 扫描电镜(SEM)
2.4.4 透射电镜(TEM)
2.4.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.6 拉曼光谱(Raman)
2.4.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.4.8 热重-差示扫描量热(TG-DSC)
2.4.9 低温氮气吸-脱附
2.4.10 程序升温还原/脱附(TPR/TPD)
第三章 碳纳米管/泡沫镍复合材料的制备
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂性能评价
3.2.3 催化剂表征
3.3 结果与讨论
3.3.1 碳纳米管/泡沫镍复合材料的构建
3.3.2 Ni负载量的影响
3.3.3 焙烧温度的影响
3.3.4 反应温度的影响
3.4 本章小结
第四章 Ru/TiO2-MMO催化剂及其CO选择性甲烷化性能
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂性能评价
4.2.3 催化剂表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 复合材料结构表征
4.3.2 复合材料形貌-孔结构表征
4.3.3 催化剂性能评价
4.4 本章小结
第五章 RuNi/Al2O3-CNTs/NF催化剂及其CO选择性甲烷化性能
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂性能评价
5.2.3 催化剂表征
5.3 结果与讨论
5.3.1 CNTs/NF材料
5.3.2 RuLDHs/CNTs/NF材料
5.3.3 RuNi/Al2O3-CNTs/NF催化剂
5.4 本章小结
第六章 MOF基Ni/ZrO2催化剂及其CO选择性甲烷化性能
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂制备
6.2.2 催化剂性能评价
6.2.3 催化剂表征
6.3 结果与讨论
6.3.1 XRD表征
6.3.2 FT-IR表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO-TPD表征
6.3.5 SEM/TEM表征
6.3.6 N2吸–脱附表征
6.3.7 催化剂性能评价
6.4 本章小结
结论与展望
主要结论
主要创新点
展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3874763
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/dianlidianqilunwen/3874763.html