多级孔金属-有机骨架材料的制备、形成机制及吸附性能研究

发布时间：2024-04-25 01:50

　　多级孔金属-有机骨架化合物(hierarchically porous metal-organic frameworks,多级孔MOFs)是一种新型多孔功能材料。它有机地结合了MOFs与多级孔材料各自的优点,如高的比表面积、贯通的多级孔道结构、丰富的不饱和金属位点及多种多样的拓扑结构等,特别是多级孔的引入能有效地改善了传统微孔材料的传质性能、极大地拓宽了其在复杂气体的吸附分离、大分子气体的传递与输送等方面的应用性。因而在气体储存、吸附分离、药物传输、传感以及催化等领域具有广阔的应用前景。要实现多级孔MOFs材料大规模商业化应用,首要的问题是要解决材料的规模制备及能效问题。然而当前多级孔MOFs材料的制备存在以下几个方面的瓶颈:1)现有的制备方法还处于起步阶段,制备过程尚处于“黑匣子”状态,机理不明确,材料的性能、稳定性及孔结构调控难以保证。2)介孔结构导向剂种类有限,并且制备过程复杂,极大地限制了可制备成多级孔结构的MOFs种类。3)多级孔MOFs的合成条件苛刻,通常要求在高温、高压条件下实现。4)多级孔MOFs的结晶时间长,通常需要十几个小时甚至更长的时间。而长时间维持高温高压的反应...

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【学位级别】：博士

【部分图文】：

图1-1多级孔MOFs材料的结构示意图

华南理工大学博士学位论文塞材料孔道，导致其使用寿命缩短，甚至中毒失活[34]。扩展到兼具微孔（<2nm）、介孔（2-50nm）或大孔（>扩散速率和传质阻力等问题[35]。金属-有机骨架材料-有机骨架材料，简称多级孔MOFs材料[36]。它与传统别在于传统MOFs材料只....

图1-2采用不同尺寸的长配体合成一系列多级孔IRMOF材料[45]

采用长配体法合成多级孔MOFs材料的原理是基于材料的骨架结构是由配体和金属离子连接而成，因而可以通过使用线性长度或者尺寸结构较大的长配体与金属中心相结合，从而形成具有较大孔道或者笼状结构的多级孔MOFs材料[46]，这是最为常见的合成多级孔MOFs材料的方法[39]。....

图1-3TATAB分子结构和多级孔MOFs材料拓扑结构

华南理工大学博士学位论文7]选择一种三羧酸—4,4′,4′′-s-三嗪-1,3,5-三对氨基苯甲酸1-3(a)），采用一锅水热法在95oC条件下与金属离子（C1天，成功地制备出了蓝色多级孔H2O)3·8DMF·9H2O）。如图1-3(e)所示，....

图1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有机配体的化学结构

1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有机配体的化学结构ChemicalstructureofligandsusedinthesynthesisofMOF过不断延长有机配体的长度可以获得任何孔径尺寸的多过程中，采用此方法获得的多级孔MOFs材料的....

本文编号：3963824